三次元細孔構造の分子化学的仕組みを理解したグリーンな固体触媒反応の開発

• 研究課題/領域番号: 15K05586
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: グリーン・環境化学
• 研究機関: 岐阜大学
• 研究代表者: 小村 賢一 岐阜大学, 工学部, 准教授 (40377685)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円); 2017年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2016年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2015年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
• キーワード: アシル化反応 / メソポーラスシリカ / ゼオライト / アミド化反応

研究成果の概要

【テーマ1】では、ゼオライトを触媒とする２-メトキシナフタレンのフリーデル-クラフツ反応において、世界で最高の転化率および選択性を実現する反応系を見出した。また、本触媒系をアニソールに対しても検討したところ、少なくても３０回も触媒活性を落とすことなく使用出来る事、基質に対して高活性なシリカアルミナ比がある事も明らかにした。
【テーマ2】においては、種々の細孔径を有する４種類のトポロジーの異なるメソ多孔体の合成に成功した。それらを用いてアミド化反応を実施し、触媒の活性が細孔径によって異なり、トポロジーによってそれらの挙動が異なることを実験的に明らかにした。

研究成果

• [雑誌論文] Large Crystals Synthesis of Siliceous Layered Zeolitic PLS-1 and CDS-1 Zeolite by Dry Gel Conversion Method (2018)
  • 著者名/発表者名: Banno Shohei, Komura Kenichi
  • 雑誌名: Crystal Research and Technology 巻: -
  • 査読あり
• [雑誌論文] A Novel Friedel-Crafts Acylation Reaction of Anisole for Production of 4-Methoxyacetophenone with High Selectivity and Sufficient Reusability of Mordenite Zeolite Catalyst (2017)
  • 著者名/発表者名: Makihara Makoto、Komura Kenichi
  • 雑誌名: Green Sustainable Chemistry 巻: 07 号: 03 ページ: 185-192
  • DOI: 10.4236/gsc.2017.73014
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Hydrothermal Synthesis of Titanosilicate Type Zeolitic Layered PLS-1 and CDS-1 Molecular Sieve with CDO topology (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Murase, and K. Komura
  • 雑誌名: J. Porous Mater 巻: 24 号: 1 ページ: 203-209
  • DOI: 10.1007/s10934-016-0253-5
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Zeolite Catalyzed Highly Selective Synthesis of 2-Methoxy-6-acetylnaphthalene by Friedel-Crafts Acylation of 2-Methoxynathphalene in Acetic Acid Reaction Media (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Yamazaki, M. Makihara, and K. Komura
  • 雑誌名: J. Mol. Catl. A: Chem. 巻: 426 ページ: 170-176
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Mesoporous Silica SBA-15 Catalyzed Direct Amidation Reaction of Palmitic Acid and Hexylamine for Elucidation of Its Characteristics (2016)
  • 著者名/発表者名: Dausuke Murase, Kenichi Komura
  • 雑誌名: Advanced porsou materials 巻: ４ 号: 2 ページ: 150-156
  • DOI: 10.1166/apm.2016.1105
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synthesis and Crystal Structure of Novel CHA-type Aluminophosphate Using a Chiral Diamine as a Precursor of Zeolite AlPO4-34 (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Komura, Y. Horibe, H. Yajima, N. Hiyoshi, and T. Ikeda
  • 雑誌名: Dalton Trans 巻: 45 号: 38 ページ: 15193-15202
  • DOI: 10.1039/c6dt02939f
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Lanthanide Oxide Modified H-Mordenites: Deactivation of External Acid Sites in the Isopropylation of Naphthalene (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Sugi, A. Chakkolingam, S. Joseph, K. Komura, H.-G. Jang, S. J. Cho, J.-H. Kim, G. Seo, A. Endo, S. Tawada, J. Sonoda, D. M. Aldhayan, A. A. Elzatahry, A. Vinu
  • 雑誌名: Micropor. Mesopor. Mater 巻: 230 ページ: 217-226
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] The Isopropylation of Biphenyl over Transition Metal Substituted Aluminophosphates: MAPO-5 (M: Co and Ni) (2016)
  • 著者名/発表者名: H. X. Zhang, A. Chokkalingam, P. V. Subramaniam, S. Joseph, S. Takeuchi, M. D. Wei, A. M. Al-Enizi, H. -G. Jang, J. -Ho, Kim, G. Seo, K. Komura, Y. Sugi, and A. Vinu
  • 雑誌名: J. Mol. Catal. A: Chemical 巻: 412 ページ: 117-124
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] synthesis of germanosilicate type CDS-1 zeolite with CDO topology and its zeolitic layered precursor (2016)
  • 著者名/発表者名: Tomoyuki Murase and Kenichi Komura
  • 雑誌名: journal of porous materials 巻: 23 ページ: 11-17
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Mesoporous Silica Catalyzed the Direct Amidation of Palmitic Acid and Hexylamine and Unique Dependence of Reaction Rate on Pore Size with <i>p</i>6<i>mm</i> Topological Catalyst (2016)
  • 著者名/発表者名: Muzuki Tamura, Daisuke Murase, kenichi Komura
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 45 号: 4 ページ: 451-453
  • DOI: 10.1246/cl.160049
  • NAID: 130005143993
  • ISSN: 0366-7022, 1348-0715
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] direct amide synthesis from equimolar amounts of carboxylic acid and amine catalyzed by mesoporous silica SBA-15 (2015)
  • 著者名/発表者名: Mizuku Tamura, Daisuke Murase, Kenichi Komura
  • 雑誌名: Synthesis 巻: 47 号: 06 ページ: 769-776
  • DOI: 10.1055/s-0034-1379966
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Mesoporous silica is a mysterious material: From viewpoints of its catalysis for direct amidation reaction of carboxylic acids and amines (2017)
  • 著者名/発表者名: Komura Kenichi
  • 学会等名: Global Conference on Catalysis and Reaction Engineering 2017
  • 国際学会
• [学会発表] ゼオライトを触媒とする新規Friedel-Crafts反応のアシル化反応について (2016)
  • 著者名/発表者名: 牧原誠人、小村賢一
  • 学会等名: 第47回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
  • 発表場所: 豊橋技術科学大学
  • 年月日: 2016-11-05
• [学会発表] 直接的アミド化反応におけるメソ構造の細孔径と触媒活性の新奇的関係性について (2015)
  • 著者名/発表者名: 田村瑞基、小村賢一
  • 学会等名: ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館（鳥取）
  • 年月日: 2015-11-26
• [学会発表] Zeolite Catalyzed Friedel-Crafts Acylation of 2-Methoxynaphthalene for Environmental Be-nign and Highly Selective Synthesis of 2-Methoxy-6-acetylnaphthalene (2015)
  • 著者名/発表者名: Tomoyosi Yamazaki and Kenichi Komura
  • 学会等名: international symposium on zeolite and microporous crystal
  • 発表場所: Sapporo convention center
  • 年月日: 2015-06-28
  • 国際学会