内分泌かく乱物質の網羅分析とマスバランス解析に基づくヒト曝露・生態リスク評価

• 研究課題/領域番号: 16H02963
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 放射線・化学物質影響科学
• 研究機関: 愛媛大学
• 研究代表者: 高橋 真 愛媛大学, 農学研究科, 教授 (30370266)
• 研究分担者: 藤森 崇 京都大学, 工学研究科, 助教 (20583248) ; 野見山 桂 愛媛大学, 沿岸環境科学研究センター, 准教授 (30512686)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 18,070千円 (直接経費: 13,900千円、間接経費: 4,170千円); 2018年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円); 2017年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円); 2016年度: 7,670千円 (直接経費: 5,900千円、間接経費: 1,770千円)
• キーワード: 内分泌かく乱物質 / ダイオキシン類縁化合物 / 残留性有機汚染物質 / 抽出可能有機ハロゲン（EOX） / 網羅分析 / マスバランス解析 / レポーター遺伝子アッセイ / 影響指向分析 / ダイオキシン類 / 有機態ハロゲン / 多環芳香族化合物 / 毒性同定評価 / CALUX

研究成果の概要

本研究では、ベトナム北部や西日本で採取したダスト・大気試料を対象に内分泌かく乱物質等の一斉・網羅分析を行い、ベトナムの廃棄物処理地域ではPCB等による曝露リスクが高いことを指摘した。また、レポーター遺伝子アッセイで測定した試料中のダイオキシン様・PAH様活性の大部分が、未知の活性物質に起因することを示唆した。さらに、ダスト・土壌等の環境媒体や野生動物組織中の有機態ハロゲンに占める既知・未知化合物のマスバランスを解析した結果、有機態ハロゲンの多くが未知化合物であることを示した。新規に開発した網羅分析法により、それら未知化合物の一部は、ハロゲン化PAH類や塩素化パラフィン類等と推定された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究で確立した一斉・網羅分析法やマスバランス解析法、in vitroバイオアッセイ法を統合した毒性寄与評価等を活用することで、従来よりもはるかに多くの微量有機汚染物質の測定が可能となるとともに、これまで見落とされてきた毒性寄与物質や残留性・生物蓄積性物質の存在量把握や対象未知物質の推定／同定が容易となる。また本研究により、ダイオキシン様活性や有機態ハロゲンに占める既知・未知物質のマスバランスを解明できたことは、環境・生態系における関連物質の分布や影響の理解にとって学術的に重要な知見であると同時に、今後の化学物質のリスク評価拡充につながる基礎情報となることから、その社会的意義は大きい。

研究成果

• [国際共同研究] VNU University of Science(ベトナム)
• [国際共同研究] CETASD, Hanoi Univ Science, VNU/Dept Chemistry, Hanoi Univ Science, VNU(ベトナム)
• [国際共同研究] Hanoi University of Science, VNU(ベトナム)
• [雑誌論文] A preliminary investigation of 942 organic micro-pollutants in the atmosphere in waste processing and urban areas, northern Vietnam: Levels, potential sources, and risk assessment (2019)
  • 著者名/発表者名: Anh Hoang Quoc、Tomioka Keidai、Tue Nguyen Minh、Tuyen Le Huu、Chi Ngo Kim、Minh Tu Binh、Viet Pham Hung、Takahashi Shin
  • 雑誌名: Ecotoxicology and Environmental Safety 巻: 167 ページ: 354-364
  • DOI: 10.1016/j.ecoenv.2018.10.026
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Characterization of 209 polychlorinated biphenyls in street dust from northern Vietnam: Contamination status, potential sources, and risk assessment (2019)
  • 著者名/発表者名: Anh Hoang Quoc、Watanabe Isao、Tomioka Keidai、Minh Tu Binh、Takahashi Shin
  • 雑誌名: Science of The Total Environment 巻: 652 ページ: 345-355
  • DOI: 10.1016/j.scitotenv.2018.10.240
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Quantitative Speciation of Insoluble Chlorine in Environmental Solid Samples (2019)
  • 著者名/発表者名: Kota Mukai, Takashi Fujimori, Kenji Shiota, Masaki Takaoka, Shinya Funakawa, Akira Takeda, Shin Takahashi
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: -
  • NAID: 120006644064
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] PBDEs and novel brominated flame retardants in road dust from northern Vietnam: Levels, congener profiles, emission sources and implications for human exposure (2018)
  • 著者名/発表者名: Anh Hoang Quoc、Tomioka Keidai、Tue Nguyen Minh、Tri Tran Manh、Minh Tu Binh、Takahashi Shin
  • 雑誌名: Chemosphere 巻: 197 ページ: 389-398
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2018.01.066
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Comprehensive analysis of 942 organic micro-pollutants in settled dusts from northern Vietnam: pollution status and implications for human exposure (2018)
  • 著者名/発表者名: Anh Hoang Quoc、Tomioka Keidai、Tue Nguyen Minh、Suzuki Go、Minh Tu Binh、Viet Pham Hung、Takahashi Shin
  • 雑誌名: Journal of Material Cycles and Waste Management 巻: 21 号: 1 ページ: 57-66
  • DOI: 10.1007/s10163-018-0745-2
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Soil Pollution by Chlorobenzenes and Polychlorinated Biphenyls from an Electronic Waste Recycling Area in Northern Vietnam (2018)
  • 著者名/発表者名: Nishimura, C., Suzuki, G., Matsukami, H., Agusa, T., Takaoka, M., Takahashi, S., Tue, N. M., Viet, P. H., Tanabe, S., Takigami, H., Fujimori, T.
  • 雑誌名: International Journal of Environment and Pollution 巻: 63 号: 4 ページ: 283-297
  • DOI: 10.1504/ijep.2018.097863
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Occurrence of natural mixed halogenated dibenzo-p-dioxins: specific distribution and profiles in Mussels from Seto Inland Sea, Japan (2017)
  • 著者名/発表者名: Goto Akitoshi, Tue Nguyen Minh, Someya Masayuki, Isobe Tomohiko, Takahashi Shin, Tanabe Shinsuke, Kunisue Tatsuya
  • 雑誌名: Environmental Science & Technology 巻: 51 号: 20 ページ: 11771-11779
  • DOI: 10.1021/acs.est.7b03738
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantification of Total Organohalogens (TOX) in Environmental Solid Samples by Using Combustion-ion Chromatography (2017)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.; Funakawa, S.; Takeda, A.; Takahashi, S.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 79 ページ: 9743-9746
  • 査読あり
• [雑誌論文] PCBs, PBDEs and dioxin-related compounds in floor dust from an informal end-of-life vehicle recycling site in northern Vietnam: contamination levels and implications for human exposure. (2016)
  • 著者名/発表者名: (1)Takahashi, S., Tue, N.M., Takayanagi, C., Tuyen, L.H., Suzuki, G., Matsukami, H., Viet, P.H., Kunisue, T., Tanabe, S.
  • 雑誌名: Journal of Material Cycles and Waste Management 巻: 印刷中 号: 4 ページ: 1333-1341
  • DOI: 10.1007/s10163-016-0571-3
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Soil contamination by halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons from open burning of e-waste in Agbogbloshie (Accra, Ghana) (2016)
  • 著者名/発表者名: (2)Tue, N. M., Goto, A., Takahashi, S., Itai, T., Asante, K. A., Nomiyama, K., Tanabe, S., Kunisue, T.
  • 雑誌名: Journal of Material Cycles and Waste Management 巻: 印刷中 号: 4 ページ: 1324-1332
  • DOI: 10.1007/s10163-016-0568-y
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [学会発表] 分子量で分画した様々な媒体における抽出可能性有機塩素・臭素 (2018)
  • 著者名/発表者名: 向井康太，藤森崇，Hoang Quoc Anh，福谷哲，高橋真
  • 学会等名: 第27回環境化学討論会
• [学会発表] 使用済み自動車解体処理現場等における大気中POPs・PAHs 関連物質の存在と発生源解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 高橋 真，Hoang Quoc Anh，後河内里佳，冨岡恵大，渡邊 功，Nguyen Minh Tue，Pham Hung Viet，酒井伸一
  • 学会等名: 第27回環境化学討論会
• [学会発表] The occurrence of polychlorinated biphenyls, polybrominated diphenyl ethers and novel brominated flame retardants in road dusts from some areas in northern Vietnam (2018)
  • 著者名/発表者名: Hoang Quoc Anh，Keidai Tomioka，Nguyen Minh Tue，Isao Watanabe，Tu Binh Minh，Shin Takahashi
  • 学会等名: 第27回環境化学討論会
• [学会発表] Characterization of Extractable Organohalogens (EOX) in Biological Samples (2018)
  • 著者名/発表者名: Kota Mukai, Takashi Fujimori, Hoang Quoc Anh, Satoshi Fukutani, Tatsuya Kunisue, Kei Nomiyama, Shin Takahashi.
  • 学会等名: 2nd Chemical Hazard Symposium
• [学会発表] INTEGRATED EXPOSURE AND EFFECT ANALYSIS FOR DIOXINS AND RELATED COMPOUNDS: HOW TO WATCH THE MIXTURES/HIDDEN HAZARDS? (2018)
  • 著者名/発表者名: Shin Takahashi, Nguyen Minh Tue, Go Suzuki, Chika Takayanagi, Le Huu Tuyen, Hoang Quoc Anh, Pham Hung Viet, Shinsuke Tanabe
  • 学会等名: 2nd Chemical Hazard Symposium
• [学会発表] Speciation of Extractable Organhalogens According to Molecular Size in Various Environmental Matrices (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, HQ.; Fukutani, S.; Oshita, K.; Takaoka, M.; Takahashi, S.
  • 学会等名: Dioxin 2018 - 38th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
• [学会発表] Contributions of Known Persistent Organic Pollutants (POPs) to Extractable Organochlorine or Organobromine (EOX) in Various Environmental Matrices: with Consideration of Molecular Size (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, HQ.; Fukutani, S.; Oshita, K.; Takaoka, M.; Takahashi, S.
  • 学会等名: 2nd International KAMPAI Symposium & JST Mid-term Evaluation Meeting
• [学会発表] 燃焼イオンクロマトグラフィーを用いた環境固体試料中の総有機ハロゲン濃度(TOX)測定：種々の環境固体試料への適用 (2017)
  • 著者名/発表者名: 向井康太，藤森 崇，塩田憲司，高岡 昌輝，舟川晋也，武田 晃，高橋 真
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] 燃焼イオンクロマトグラフィーを用いた環境固体試料中の総有機ハロゲン濃度(TOX)測定：前処理方法の検討 (2017)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, 塩田憲司, 舟川晋也, 高岡昌輝
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] ベトナムの使用済み自動車解体処理地域における化学物質汚染（第四報）－GC/MS一斉分析用データベースを用いたダスト試料の測定－ (2017)
  • 著者名/発表者名: 高橋 真, Hoang Quoc Anh，Nguyen Minh Tue, 鈴木 剛, Tu Binh Minh, Pham Hung Viet, 酒井伸一
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] GCxGC-TOFMSによる残留性有機汚染物質の網羅的スクリーニング (2017)
  • 著者名/発表者名: 後藤哲智, Nguyen Minh Tue, 磯部友彦, 田辺信介, 国末達也
  • 学会等名: 第65回質量分析総合討論会
• [学会発表] CONTAMINATION AND HUMAN EXPOSURE TO HAZARDOUS SUBSTANCES IN MODERN WASTE RECYCLING SITES IN VIETNAM. (2017)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, S., Tue, N. M., Anh, H. Q., Takayanagi, C., Katsura, K., Suzuki, G., Takigami, H., Viet, P. H., Kunisue, T., Tanabe, S.
  • 学会等名: 19th International Symposium on Pollutant Responses in Marine Organisms
  • 国際学会
• [学会発表] HORMONE DISRUPTING ACTIVITIES AND CAUSATIVE COMPOUNDS IN RIVER WATER FROM ASIAN DEVELOPING COUNTRIES (2017)
  • 著者名/発表者名: Tue, N. M., Matsukami, H., Tuyen, L. H., Takahashi, S., Suzuki, G., Viet, P. H., Subramanian, A., Tanabe, S., Kunisue, T.
  • 学会等名: 19th International Symposium on Pollutant Responses in Marine Organisms
  • 国際学会
• [学会発表] Nontargeted comprehensive analysis for persistent organohalogen compounds in finless porpoises from Seto Inland Sea (2017)
  • 著者名/発表者名: 9.Nomiyama, K., Motogi, K., Goto, A., Ochiai, M., Tajima, Y., Yamada, T. K., Isobe, T., Kunisue, T. and Tanabe, S.
  • 学会等名: 19th International Symposium on Pollutant Responses in Marine Organisms
  • 国際学会
• [学会発表] APPLICATION OF GC/TOFMS FOR COMPREHENSIVE ANALYSIS OF ORGANOHALOGEN COMPOUNDS IN FINLESS PORPOISE (2017)
  • 著者名/発表者名: Takemori, H., Takahashi, S., Takasuga, T., Tanabe, S.
  • 学会等名: 19th International Symposium on Pollutant Responses in Marine Organisms
  • 国際学会
• [学会発表] SCREENING OF ORGANOHALOGEN COMPOUNDS ACCUMULATED IN MARINE MAMMALS BY USING GC-HRTOFMS. (2017)
  • 著者名/発表者名: Takemori, H., Takahashi, S., Takasuga, T., Tanabe, S.
  • 学会等名: 19th International Symposium on Pollutant Responses in Marine Organisms
  • 国際学会
• [学会発表] SCREENING ANALYSIS OF ORGANIC POLLUTANTS IN DUSTS FROM ELV RECYCLING AND URBAN AREAS IN NORTHERN VIETNAM (2017)
  • 著者名/発表者名: Anh, H. Q., Tue, N. M., Suzuki, G., Minh, T. B., Viet, P. H., Takahashi, S.
  • 学会等名: 19th International Symposium on Pollutant Responses in Marine Organisms
  • 国際学会
• [学会発表] QUANTIFICATION OF TOTAL ORGANOHALOGENS (TOX) IN ENVIRONMENTAL SOLID SAMPLES BY USING COMBUSTION-ION CHROMATOGRAPHY (2017)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K., Fujimori, T., Shiota, K., Takaoka, M., Funakawa, S., Takeda, A., Takahashi, S.
  • 学会等名: 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (POPs) - DIOXIN 2017
  • 国際学会
• [学会発表] Occurrence and potential sources of brominated/chlorinated dibenzo-p-dioxins in mussels from the Seto Inland Sea, Japan. (2017)
  • 著者名/発表者名: Goto, A., Tue, N. M., Someya, M., Isobe, T., Takahashi, S., Tanabe, S., Kunisue, T.
  • 学会等名: 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (POPs) - DIOXIN 2017
  • 国際学会
• [学会発表] Toxicity Identification Evaluation of Dioxin-Related Compounds in Dust from End-of-Life Vehicle Recycling Sites in Northern Vietnam. (2017)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, S., Takayanagi, C., Tue, N. M., Suzuki, G., Tuyen, L. H., Viet, P. H., Tanabe, S., Sakai, S.-I.
  • 学会等名: 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (POPs) - DIOXIN 2017
  • 国際学会
• [学会発表] Contamination and human exposure to micropollutants including dioxin-related compounds in informal recycling sites for e-waste and end-of-life vehicles (Plenary Speech) (2017)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, S.
  • 学会等名: 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (POPs) - DIOXIN 2017
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Status of Contamination and Emission Sources of POPs and Dioxin-Related Compounds in ELV Recycling Sites in Northern Vietnam (2017)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, S., Anh, H. Q., Takayanagi, C., Tue, N. M., Suzuki, G., Tuyen, L. H., Viet, P. H., Tanabe, S., Sakai, S.-I.
  • 学会等名: Waste Prevention Workshop 2017
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Assessment of Micropollutants Released from Recycling Activities of End-of-Life Vehicles (ELV) in Northern Vietnam. (2017)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, S.*, Anh, H. Q., Tue, N. M., Suzuki, G., Minh, T. B., Viet, P. H., Sakai, S.-I.
  • 学会等名: 4th International Conference on Final Sinks.
  • 国際学会
• [学会発表] Heavy Metals and Organohalogen Compounds from Primitive E-Waste Recycling: Pollution, Distribution, Interplay, and Mechanism Implication (2017)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.
  • 学会等名: Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Total Concentrations and Chemical Forms of Chlorine in Insoluble Fractions of Environmental Solid Samples (2017)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.; Funakawa, S.; Takeda, A.; Takahashi, S.
  • 学会等名: Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会
• [学会発表] Halogenation of Carbon by Metals during Thermochemical Formation of Persistent Organic Pollutants (2017)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.
  • 学会等名: ISPTS 2017 - The 14th International Symposium on Persistent Toxic Substances
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Different Characteristics of Insoluble Chlorine in Nature, Living Environment and Waste Incineration (2017)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.; Funakawa, S.; Takeda, A.; Takahashi, S.
  • 学会等名: HUST & KU International Symposium on the Education & Research of the Global Environmental Studies in Asia w/ 10th AUN-SEED/Net Regional Conference on Environmental Engineering
  • 国際学会
• [学会発表] PCBs and BFRs in dust and human blood samples from end of life vehicle (ELV) recycling sites in northern Vietnam: comparison with E-waste recycling sites (2016)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, S., Nose, K., Miyai, R., Takayanagi, C., Tue, N. M., Tuyen, L. H., Viet, P. H., Sakai, S.
  • 学会等名: The 9th PCB workshop
  • 発表場所: 神戸国際会議場（兵庫県・神戸市）
  • 年月日: 2016-10-09
  • 国際学会
• [学会発表] 地球環境規模でみたPCB の存在と課題 (2016)
  • 著者名/発表者名: 高橋 真
  • 学会等名: 第２７回廃棄物資源循環学会研究発表会
  • 発表場所: 和歌山大学（和歌山市・和歌山県）
  • 年月日: 2016-09-27
  • 招待講演
• [学会発表] ベトナムの使用済み自動車解体処理地域における化学物質汚染（第三報）－ダスト中ダイオキシン様活性物質に関する毒性同定評価 (2016)
  • 著者名/発表者名: 高橋 真, 高柳知佳，Tue, N. M., 鈴木 剛, Viet, P. H., 酒井伸一
  • 学会等名: 第25回環境化学討論会
  • 発表場所: 新潟コンベンションセンター（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-06-08
• [備考] http://keisoku.deca.jp/
• [備考] 愛媛大学農学部 環境計測学研究室
  • URL: http://web.agr.ehime-u.ac.jp/~keisoku/