鉄酵素活性機構の解明を加速する高分解能・高感度核共鳴振動分光装置の開発

• 研究課題/領域番号: 16H04172
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 分析化学
• 研究機関: 公益財団法人高輝度光科学研究センター
• 研究代表者: 依田 芳卓 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 主幹研究員 (90240366)
• 研究協力者: Cramer Stephen P.
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円); 2018年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2017年度: 11,830千円 (直接経費: 9,100千円、間接経費: 2,730千円); 2016年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
• キーワード: 量子ビーム / 酵素反応 / 核共鳴振動分光 / 核共鳴非弾性散乱 / 核共鳴散乱 / 生物化学 / 高分解能モノクロメータ / ヒドロゲナーゼ / 酵素 / 鉄酵素 / 放射光 / Ｘ線光学

研究成果の概要

核共鳴振動分光法は複雑な構造を有する酵素のなかで、活性中心にある鉄の振動のみを抽出できるという大きな特徴をもつ。一方で、分解能や強度の不足により、観測したい試料・振動モードが限定されることは利用の大きな障壁となっていた。本研究では、鉄酵素試料に最適化された高分解能・高感度の核共鳴振動分光装置の開発を行い、鉄-水素の振動モードを観測することにより水素を酸化還元するヒドロゲナーゼの活性機構の理解を深めることに成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

活性中心に金属をもつ金属酵素のなかで鉄酵素は水素を酸化還元するヒドロゲナーゼをはじめ、エネルギー問題・食糧問題・医療などと密接に関わっているものが多い。すでに結果も出始めているが、開発した核共鳴振動分光装置の利用による鉄酵素の活性機構の解明を通じて、タンパク質の動的機能の理解を深めることができる。一方、得られた知見は大きな投資が行われている水素と酸素を水に変換する燃料電池電極を始めとする人工触媒の開発において重要なヒントを与えると期待されている。

研究成果

• [国際共同研究] University California Davis(米国)
• [国際共同研究] University of California, Davis(米国)
• [雑誌論文] X-ray beam properties available at the nuclear resonant scattering beamline at SPring-8 (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Yoda
  • 雑誌名: Hyperfine Interactions 巻: 印刷中 号: 1
  • DOI: 10.1007/s10751-019-1598-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Terminal Hydride Species in [FeFe]-Hydrogenases Are Vibrationally Coupled to the Active Site Environment (2018)
  • 著者名/発表者名: Pham Cindy C.、Mulder David W.、Pelmenschikov Vladimir、King Paul W.、Ratzloff Michael W.、Wang Hongxin、Mishra Nakul、Alp Esen E.、Zhao Jiyong、Hu Michael Y.、Tamasaku Kenji、Yoda Yoshitaka、Cramer Stephen P.
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 57 号: 33 ページ: 10605-10609
  • DOI: 10.1002/anie.201805144
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structural Relaxation and Viscoelasticity of a Higher Alcohol with Mesoscopic Structure (2018)
  • 著者名/発表者名: Tsuyoshi Yamaguchi, Makina Saito, Koji Yoshida, Toshio Yamaguchi, Yoshitaka Yoda, Makoto Seto
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 9 号: 2 ページ: 298-301
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b02907
  • NAID: 120006473543
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear resonant scattering experiment with fast time response: Photonuclear excitation of 201Hg (2018)
  • 著者名/発表者名: A. Yoshimi et al.
  • 雑誌名: Physical Review C 巻: 97 号: 2 ページ: 024607-024607
  • DOI: 10.1103/physrevc.97.024607
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] 57Fe Nuclear Resonant Inelastic Scattering of Fe1.1Te (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Kurokuzu S. Kitao, Y. Kobayashi, M. Saito, R. Masuda, T. Mitsui,Y. Yoda, M. Seto
  • 雑誌名: Hyperfine Interact. 巻: 239 号: 1 ページ: 9-9
  • DOI: 10.1007/s10751-017-1484-9
  • 査読あり
• [雑誌論文] Measurement of nuclear resonant scattering on 61Ni with fast scintillation detector using proportional-mode silicon avalanche photodiode (2018)
  • 著者名/発表者名: Inoue Keisuke、Kobayashi Yasuhiro、Yoda Yoshitaka、Koshimizu Masanori、Nishikido Fumihiko、Haruki Rie、Kishimoto Shunji
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment 巻: 880 ページ: 87-91
  • DOI: 10.1016/j.nima.2017.10.029
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ice crystal growth under the presence of krypton and methane at low temperature (2018)
  • 著者名/発表者名: Kawauchi Taizo、Yoda Yoshitaka、Fukutani Katsuyuki
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 483 ページ: 52-56
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2017.11.018
  • 査読あり
• [雑誌論文] Peroxide Activation for Electrophilic Reactivity by the Binuclear Non-heme Iron Enzyme AurF (2017)
  • 著者名/発表者名: Park Kiyoung、Li Ning、Kwak Yeonju、Srnec Martin、Bell Caleb B.、Liu Lei V.、Wong Shaun D.、Yoda Yoshitaka、Kitao Shinji、Seto Makoto、Hu Michael、Zhao Jiyong、Krebs Carsten、Bollinger J. Martin、Solomon Edward I.
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 139 号: 20 ページ: 7062-7070
  • DOI: 10.1021/jacs.7b02997
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Reaction Coordinate Leading to H2 Production in [FeFe]-Hydrogenase Identified by Nuclear Resonance Vibrational Spectroscopy and Density Functional Theory (2017)
  • 著者名/発表者名: Pelmenschikov Vladimir、Birrell James A.、Pham Cindy C.、Mishra Nakul、Wang Hongxin、Sommer Constanze、Reijerse Edward、Richers Casseday P.、Tamasaku Kenji、Yoda Yoshitaka、Rauchfuss Thomas B.、Lubitz Wolfgang、Cramer Stephen P.
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 139 号: 46 ページ: 16894-16902
  • DOI: 10.1021/jacs.7b09751
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Synchrotron radiation-based quasi-elastic scattering using time-domain interferometry with multi-line gamma rays (2017)
  • 著者名/発表者名: Saito Makina、Masuda Ryo、Yoda Yoshitaka、Seto Makoto
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 7 号: 1 ページ: 12558-12558
  • DOI: 10.1038/s41598-017-12216-7
  • NAID: 120006349312
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Thickness Dependence of Morin Transition Temperature in Iridium-Doped Hematite Layers Studied through Nuclear Resonant Scattering (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Mibu, K. Mikami, M. A. Tanaka, R. Masuda, Y. Yoda, and M. Seto
  • 雑誌名: Hyperfine Interactions 巻: 238 号: 1 ページ: 921-8
  • DOI: 10.1007/s10751-017-1470-2
  • 査読あり
• [雑誌論文] Sm valence states and magnetic properties in SmBe13 and SmTi2Al20 investigated by Sm synchrotron-radiation-based M?ssbauer spectroscopy (2017)
  • 著者名/発表者名: Tsutsui Satoshi、Kobayashi Yoshio、Nakamura Jin、Kubo Michael K.、Amagasa Shota、Yamada Yasuhiro、Yoda Yoshitaka、Shimizu Yusei、Hidaka Hiroyuki、Yanagisawa Tatsuya、Amitsuka Hiroshi、Yamada Akira、Higashinaka Ryuji、Matsuda Tatsuma D.、Aoki Yuji
  • 雑誌名: Hyperfine Interactions 巻: 238 号: 1 ページ: 1001-8
  • DOI: 10.1007/s10751-017-1473-z
  • 査読あり
• [雑誌論文] Impurity position and lattice distortion in a Mn-doped Bi2Te3 topological insulator investigated by x-ray fluorescence holography and x-ray absorption fine structure (2017)
  • 著者名/発表者名: S. Hosokawa, J. R. Stellhorn, T. Matsushita, N. Happo, K. Kimura, K. Hayashi, Y. Ebisu, T. Ozaki, H. Ikemoto, H. Setoyama, T. Okajima, Y. Yoda, H. Ishii, Y.-F. Liao, M. Kitaura, and M. Sasaki
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 96 号: 21 ページ: 214207-214207
  • DOI: 10.1103/physrevb.96.214207
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Effect of silica nanoparticle filler on microscopic polymer α-relaxation dynamics (2017)
  • 著者名/発表者名: Saito Makina、Mashita Ryo、Kishimoto Hiroyuki、Masuda Ryo、Yoda Yoshitaka、Seto Makoto
  • 雑誌名: Hyperfine Interactions 巻: 238 号: 1 ページ: 99-99
  • DOI: 10.1007/s10751-017-1466-y
  • 査読あり
• [雑誌論文] Evolution of synchrotron-radiation-based Mossbauer absorption spectroscopy for various isotopes (2017)
  • 著者名/発表者名: Makoto Seto, Ryo Masuda, Yasuhiro Kobayashi, Shinji Kitao, Masayuki Kurokuzu, Makina Saito, Shuuich Hosokawa, Hiroki Ishibashi, Takaya Mitsui, Yoshitaka Yoda, Ko Mibu
  • 雑誌名: Hyperfine Interactions 巻: 238 号: 1 ページ: 78-78
  • DOI: 10.1007/s10751-017-1446-2
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fast x-ray detector system with simultaneous measurement of timing and energy for a single photon (2017)
  • 著者名/発表者名: Masuda T.、Okubo S.、Hara H.、Hiraki T.、Kitao S.、Miyamoto Y.、Okai K.、Ozaki R.、Sasao N.、Seto M.、Uetake S.、Yamaguchi A.、Yoda Y.、Yoshimi A.、Yoshimura K.
  • 雑誌名: Review of Scientific Instruments 巻: 88 号: 6 ページ: 063105-063105
  • DOI: 10.1063/1.4989405
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-resolution monochromator for iron nuclear resonance vibrational spectroscopy of biological samples (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Yoda, K. Okada, H. Wang, S. P. Cramer, and M. Seto
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 55 号: 12 ページ: 122401-122401
  • DOI: 10.7567/jjap.55.122401
  • NAID: 210000147290
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] 核共鳴振動分光の生物学分野への応用 ― 酵素活性中心のプローブとして― (2016)
  • 著者名/発表者名: 依田芳卓
  • 雑誌名: 放射光 巻: 29 ページ: 150-157
  • NAID: 40020894987
• [学会発表] Latest research using nuclear resonant scattering at SPring-8 (2019)
  • 著者名/発表者名: Yoshitaka Yoda
  • 学会等名: International Conference on Hyperfine Interactions and their Applications
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 核共鳴振動分光装置の開発による鉄含有酵素の原子レベルでの考察 (2018)
  • 著者名/発表者名: 依田 芳卓
  • 学会等名: 第42回日本鉄バイオサイエンス学会学術集会
• [学会発表] Nuclear Resonant Scattering Beamline at SPring-8 (2017)
  • 著者名/発表者名: Yoshitaka Yoda
  • 学会等名: 1st nuclear resonant scattering workshop in China
  • 発表場所: Institute of High-energy Physics in China
  • 年月日: 2017-01-20
  • 国際学会 / 招待講演