実時間分析法による植物起源二次有機エアロゾルの生成・変質過程の解明

• 研究課題/領域番号: 17H01866
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 環境動態解析
• 研究機関: 国立研究開発法人国立環境研究所
• 研究代表者: 佐藤 圭 国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境研究センター, 室長 (10282815)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2020-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2019年度)
• 配分額: 14,690千円 (直接経費: 11,300千円、間接経費: 3,390千円); 2019年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2018年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円); 2017年度: 9,360千円 (直接経費: 7,200千円、間接経費: 2,160千円)
• キーワード: 大気汚染 / 微小粒子状物質 / 揮発性有機化合物 / 光化学オキシダント / 二次有機エアロゾル / スモッグチャンバー / 陽子移動反応 / 質量分析計 / 生物起源揮発性有機化合物 / 化学反応メカニズム / プロトン移動反応質量分析計 / 化学的エイジング / 光化学チャンバー

研究成果の概要

気候や健康に影響を及ぼす大気中の二次有機アエロゾル（SOA）の生成機構を研究するため、陽子移動反応質量分析計と自作の加熱脱着装置を組み合わせることによって、エアロゾル粒子中に存在する有機化合物のオンライン分析を行う装置を開発した。単一組成粒子の測定によってカルボキシル基、ヒドロキシ基およびカルボニル基を持つ有機化合物のフラグメント化に関する規則性を調べた。チャンバーで生成したSOA粒子中のオキソカルボン酸およびジカルボン酸濃度の変化を調べた。また、生成したSOA中には高度に酸化した分子や二量体も検出された。さらに、大気エアロゾルを観測して粒子中のジカルボン酸を検出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

世界では質量分析計を活用したオンライン大気粒子分析装置が新たな研究手段として注目を集めている。本研究は陽子移動反応質量分析計の改良によってオンライン大気粒子分析装置の開発を試みたものである。有機化合物のフラグメント化の規則性や粒子生成実験や大気観測から見出された課題は技術的に有意義な情報である。SOAのオンライン計測によりオフライン分析と似た有機化合物が検出されたことは、従来のオフライン分析に基づく知識の定性的な有効性を示しており学術的意義がある。さらに本研究でSOA中に二量体を検出した成果は、モデル研究者と共同で進めている大気微小粒子状物質予測モデルの高精度化にも貢献した。

研究成果

• [雑誌論文] A study of volatility by composition, heating, and dilutionmeasurements of secondary organic aerosol from 1,3,5-trimethylbenzene (2019)
  • 著者名/発表者名: Sato Kei、Fujitani Yuji、Inomata Satoshi、Morino Yu、Tanabe Kiyoshi、Hikida Toshihide、Shimono Akio、Takami Akinori、Fushimi Akihiro、Kondo Yoshinori、Imamura Takashi、Tanimoto Hiroshi、Sugata Seiji
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics Discussions 巻: - ページ: 1-24
  • DOI: 10.5194/acp-2018-1291
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Investigation of dark condition nitrate radical- and ozone-initiated aging of toluene secondary organic aerosol: Importance of nitrate radical reactions with phenolic products (2019)
  • 著者名/発表者名: Ramasamy Sathiyamurthi、Nakayama Tomoki、Imamura Takashi、Morino Yu、Kajii Yoshizumi、Sato Kei
  • 雑誌名: Atmospheric Environment 巻: 219 ページ: 117049-117049
  • DOI: 10.1016/j.atmosenv.2019.117049
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 加熱脱着-陽子移動反応-四重極インターフェース飛行時間質量分析計による有機エアロゾルのオンライン分析に向けて：単一組成粒子を用いた応答評価 (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐藤圭, Ramasamy, S., 猪俣敏, 森野悠, 疋田利秀, 下野彰夫
  • 雑誌名: エアロゾル研究 巻: 印刷中
  • NAID: 130007689878
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Contributions of Condensable Particulate Matter to Atmospheric Organic Aerosol over Japan (2018)
  • 著者名/発表者名: Morino Yu、Chatani Satoru、Tanabe Kiyoshi、Fujitani Yuji、Morikawa Tazuko、Takahashi Katsuyuki、Sato Kei、Sugata Seiji
  • 雑誌名: Environmental Science & Technology 巻: 52 号: 15 ページ: 8456-8466
  • DOI: 10.1021/acs.est.8b01285
  • 査読あり
• [雑誌論文] Studying volatility from composition, dilution, and heating measurements of secondary organic aerosols formed during α-pinene ozonolysis (2018)
  • 著者名/発表者名: Sato, K., Y. Fujitani, S. Inomata, Y. Morino, K. Tanabe, S. Ramasamy, T. Hikida, A. Shimono, A. Takami, A. Fushimi, Y. Kondo, T. Imamura, H. Tanimoto and S. Sugata
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 18 号: 8 ページ: 5455-5466
  • DOI: 10.5194/acp-18-5455-2018
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Interpretation of toluene secondary aerosol yield curves by peroxy radical autoxidation chemistry (2019)
  • 著者名/発表者名: Sato, K., Morino, Y., Tanabe, K., Imamura, T., Ramasamy, S., Fushimi, A., Enami, S., Inoamta, S., Takami, A.
  • 学会等名: 第36回化学反応討論会
• [学会発表] Interpretation of toluene secondary aerosol yield curves and volatilities by peroxy radical autoxidation chemistry (2019)
  • 著者名/発表者名: Sato, K., Morino, Y., Tanabe, K., Imamura, T., Ramasamy, S., Fushimi, A., Enami, S., Inoamta, S., Takami, A.
  • 学会等名: European Aerosol Conference 2019
  • 国際学会
• [学会発表] 加熱脱着-陽子移動反-応四重極インターフェース質量分析計による有機エアロゾルのオンライン分析に向けて：単一組成粒子を用いた応答評価 (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐藤圭、Sathiyamurthi Ramasamy、猪俣敏、森野悠、疋田利秀、下野彰夫
  • 学会等名: 第36回エアロゾル科学・技術総合討論会
• [学会発表] A thermal desorption-proton transfer reaction-quadrupole interface time-of-flight mass spectrometer for online analysis of organic aerosol: Application for aerosol from cyclohexene ozonolysis (2019)
  • 著者名/発表者名: Ramasamy, S.、猪俣敏、疋田利秀、下野彰夫、佐藤圭
  • 学会等名: 第36回エアロゾル科学・技術総合討論会
• [学会発表] スモッグチャンバーによる人為起源二次有機エアロゾルマーカー収率の評価 (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐藤圭、Sathiyamurthi Ramasamy、池盛文数、伏見暁洋、森野悠
  • 学会等名: 第60回大気環境学会年会特別集会
  • 招待講演
• [学会発表] Fomation of highly oxygenated molecules and dimers during α-pinene ozonolysis (2018)
  • 著者名/発表者名: Sato, K.
  • 学会等名: 2018 East Asia Fourm on Particulate Air Pollution and Health, Seoul, Korea
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Laboratory and field studies of oxidants existing in fine particles (2018)
  • 著者名/発表者名: Sato, K.
  • 学会等名: Tsukuba Global Science Week 2018 (TGSW2018), Tsukuba, Japan
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Effects of Criegee intermediate scavengers on secondary organic aerosol formation from alpha-pinene ozonolysis (2018)
  • 著者名/発表者名: Sato, K., Enami, S., Ramasamy, S., Inomata, S., Imamura, T.
  • 学会等名: The 10th International Aerosol Conference, St. Louis, Missouri, USA
  • 国際学会
• [学会発表] VOC酸化生成物の暗反応からの二次有機エアロゾル生成に関するチャンバー実験 (2018)
  • 著者名/発表者名: 佐藤圭, Ramasamy, S., 梶井克純
  • 学会等名: 第59回大気環境学会特別集会
• [学会発表] Ozone- and NO3-initiated aging of secondary organic aerosol formed from the oxidation of toluene (2017)
  • 著者名/発表者名: Sathiyamurthi Ramasamy, 中山智喜, 今村隆史, 佐藤圭
  • 学会等名: 第34回エアロゾル科学・技術研究討論会
• [学会発表] α-ピネンSOA中の高度酸化物（HOM）およびオリゴマーの生成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 佐藤圭, 森野悠, 猪俣敏, 藤谷雄二, 田邊潔, 高見昭憲, 今村隆史
  • 学会等名: 第23回大気化学討論会
• [学会発表] Dark condition NO3 and O3 aging of toluene SOA (2017)
  • 著者名/発表者名: Sathiyamurthi Ramasamy, Tomoki Nakayama, Takashi Imamura, Kei Sato
  • 学会等名: 第23回大気化学討論会
• [学会発表] Formation of highly oxygenated molecules and dimers during alpha-pinene ozonolysis (2017)
  • 著者名/発表者名: Kei Sato
  • 学会等名: 3rd International Workshop on Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric Aerosols
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] O3- and NO3-initiated aging of toluene secondary organic aerosol (2017)
  • 著者名/発表者名: Sathiyamurthi Ramasamy, Tomoki Nakayama, Takashi Imamura, Kei Sato
  • 学会等名: 36th Annual Conference of the American Association for Aerosol Researches
  • 国際学会
• [図書] 無機粒子の生成, in. 大気環境の事典 (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐藤圭
  • 総ページ数: 444
  • 出版者: 朝倉書店
  • ISBN: 9784254180541
• [備考] 研究者紹介-佐藤圭
  • URL: http://www.nies.go.jp/researchers/100110.html
• [備考] 佐藤 圭 SATO Kei｜国立環境研究所
  • URL: https://www.nies.go.jp/researchers/100110.html