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メタンと二酸化炭素を原料とした電場印加触媒反応の反応機構・伝導機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 17H07194
研究種目

研究活動スタート支援

配分区分補助金
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関東京大学 (2018)
早稲田大学 (2017)

研究代表者

矢部 智宏  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (40803234)

研究期間 (年度) 2017-08-25 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2018年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2017年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
キーワードメタン / 二酸化炭素 / 合成ガス製造 / 低温触媒反応 / メタン炭酸ガス改質 / レドックス / 電場印加反応場 / 表面プロトニクス / 表面酸素欠陥 / CO2活性化 / 低温駆動触媒反応 / メタン転換 / 低炭素析出 / 二酸化炭素利用 / 電場触媒反応 / 触媒反応の低温化
研究成果の概要

メタン炭酸ガス改質による合成ガス製造を低温で炭素析出なく進めるための高性能触媒プロセスを検討した。Laを一部置換したZrO2にNiを担持したNi/La-ZrO2触媒を用いることによって、表面プロトニクスと担体の格子酸素を介したレドックス機構の相乗効果で低温で本系が進行することを種々のkinetic実験により明らかにした。
また本系の応用展開として、さらに酸素と水を添加したメタンTri-reformingにおいて、Mgを添加したNi-Mg/La-ZrO2触媒を用いることで低温で反応が進行し、高い改質選択率を示した。Ni-Mg固溶体の形成により燃焼が抑制されることを明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

種々の合成ガス製造の中でメタン炭酸ガス改質(DRM)は温室効果ガスであるCH4とCO2を原料とするため魅力的なプロセスである。しかしCH4とCO2は、その反応性の低さゆえに高い転化率を得るには高温を要するため、高温による触媒劣化や炭素析出による反応管閉塞等の問題により実用化が困難であった。電場を用いた低温触媒反応によって熱力学的に炭素析出を抑制することができ、触媒へのダメージも軽減できることから、メタン炭酸ガス改質のプロセス化の大きなヒントになる。さらに本研究で種々の速度論解析・キャラクタリゼーションを行ったため、プロセス化の更なるきっかけになると考えられる。

報告書

(3件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (19件)

すべて 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Ambient-temperature oxidative coupling of methane in an electric field by a cerium phosphate nanorod catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Sato Ayaka、Ogo Shuhei、Kamata Keigo、Takeno Yuna、Yabe Tomohiro、Yamamoto Tomokazu、Matsumura Syo、Hara Michikazu、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 28 ページ: 4019-4022

    • DOI

      10.1039/c9cc00174c

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Role of Electric Field and Surface Protonics on Low-Temperature Catalytic Dry Reforming of Methane2019

    • 著者名/発表者名
      Yabe Tomohiro、Yamada Kensei、Murakami Kota、Toko Kenta、Ito Kazuharu、Higo Takuma、Ogo Shuhei、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: 7 号: 6 ページ: 5690-5697

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.8b04727

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ni?Mg Supported Catalysts on Low-Temperature Electrocatalytic Tri-reforming of Methane with Suppressed Oxidation2018

    • 著者名/発表者名
      Yabe Tomohiro、Yamada Kensei、Oguri Task、Higo Takuma、Ogo Shuhei、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 8 号: 12 ページ: 11470-11477

    • DOI

      10.1021/acscatal.8b02476

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Methane conversion using carbon dioxide as an oxidizing agent: A review2018

    • 著者名/発表者名
      Yabe Tomohiro、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      Fuel Processing Technology

      巻: 181 ページ: 187-198

    • DOI

      10.1016/j.fuproc.2018.09.014

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen production by water decomposition through redox reaction of Ce-based metal oxide systems in electric field2018

    • 著者名/発表者名
      K. Ogino, Y. Sasaki, Y. Kurosawa, S. Ogo, T. Yabe, W. Kondo, T. Ono, K. Kojima, Y. Sekine
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 印刷中 号: 5 ページ: 643-646

    • DOI

      10.1246/cl.180055

    • NAID

      130006732140

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electron-Hopping Brings Lattice Strain and High Catalytic Activity in Low Temperature Oxidative Coupling of Methane in an Electric Field2018

    • 著者名/発表者名
      S. Ogo, H. Nakatsubo, K. Iwasaki, A. Sato, K. Murakami, T. Yabe, A. Ishikawa, H. Nakai, Y. Sekine
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 122 号: 4 ページ: 2089-2096

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b08994

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic oxidative conversion of methane and ethane over polyoxometalate-derived catalysts in electric field at low temperature2018

    • 著者名/発表者名
      S. Ogo, K. Iwasaki, K. Sugiura, A. Sato, T. Yabe, Y. Sekine
    • 雑誌名

      Catal. Today

      巻: 299 ページ: 80-85

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2017.05.013

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Elucidation of the Reaction Mechanism on Low Temperature Dry Reforming of Methane with Suppressing Carbon Deposition in Electric Field2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuharu Ito, Tomohiro Yabe, Kensei Yamada, Kota Murakami, Kenta Toko, Takuma Higo, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • 学会等名
      12th Natural Gas Conversion Symposium
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 電場印加低温ドライリフォーミングの反応機構解明2019

    • 著者名/発表者名
      伊東一陽・矢部智宏・山田研成・村上洸太・都甲健太・比護拓馬・小河脩平・関根 泰
    • 学会等名
      触媒学会第123回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Low Temperature Catalytic Dry Reforming of Methane over Ni/La-ZrO2 in Electric Field2018

    • 著者名/発表者名
      Kensei Yamada, Tomohiro Yabe, Task Oguri, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • 学会等名
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 電場印加反応場における低温メタン炭酸ガス改質の反応メカニズム2018

    • 著者名/発表者名
      吉田新太郎、山田研成、矢部智宏、比護拓馬、小河脩平、関根 泰
    • 学会等名
      第38回水素エネルギー協会大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 電場印加反応場におけるメタン炭酸ガス改質の反応機構2018

    • 著者名/発表者名
      山田研成、矢部智宏、小河脩平、関根 泰
    • 学会等名
      触媒学会第122回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 電場印加メタンドライリフォーミングの反応機構2018

    • 著者名/発表者名
      矢部智宏、山田研成。小栗輔矩、小河脩平、関根 泰
    • 学会等名
      石油学会第67回研究発表会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Ni担持触媒上での電場印加メタンドライリフォーミングの反応機構2018

    • 著者名/発表者名
      山田研成、矢部智宏、小栗輔矩、小河脩平、関根泰
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 触媒表面の伝導特性評価と反応への寄与2017

    • 著者名/発表者名
      上手裕紀子、真鍋亮、久井雄大、矢部智宏、小河脩平、Einar vollestad、Truls Norby、関根泰
    • 学会等名
      第43回固体イオニクス学会討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 触媒表面のプロトン伝導特性評価と水素製造への寄与2017

    • 著者名/発表者名
      上手裕紀子、真鍋亮、久井雄大、矢部智宏、小河脩平、関根泰
    • 学会等名
      第37回水素エネルギー協会大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 電場触媒反応による低温駆動メタン炭酸ガス改質における反応機構の検討2017

    • 著者名/発表者名
      山田研成、矢部智宏、小栗輔矩、小河脩平、関根泰
    • 学会等名
      第47回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [図書] ペトロテック ー低温下でのメタン酸化カップリングの反応メカニズムー2018

    • 著者名/発表者名
      小河脩平、矢部智宏、関根 泰
    • 総ページ数
      10
    • 出版者
      公益社団法人 石油学会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [図書] 化学と教育 -メタン・二酸化炭素・水素のための触媒-2018

    • 著者名/発表者名
      小河脩平、矢部智宏、関根泰
    • 総ページ数
      4
    • 出版者
      公益社団法人 日本化学会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-08-25   更新日: 2020-03-30  

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