モデル合金触媒における動的表面構造変化と反応性に関する研究

• 研究課題/領域番号: 17K14432
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 分子科学研究所 (2018-2019); 東京大学 (2017)
• 研究代表者: 小板谷 貴典 分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 助教 (60791754)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2020-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2019年度)
• 配分額: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円); 2018年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2017年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
• キーワード: 二酸化炭素 / 水素 / 銅-亜鉛合金触媒 / 雰囲気光電子分光 / 水 / 銅-亜鉛合金 / 銅 / 亜鉛 / パラジウム / イリジウム / メタン / 酸素 / 表面・界面物性 / 合金触媒 / 水素化反応

研究成果の概要

金属触媒は、合金化によりその反応性を変えることができるが、触媒動作中では静的に合金表面構造が保たれているわけではなく、表面偏析などが動的に起こっていると考えられる。本研究では、単結晶金属表面に他種金属を蒸着しモデル表面合金系を作製して、表面で起こる反応を実験的にその場観測することにより、反応メカニズムの解明を目指した。銅－亜鉛表面合金系での二酸化炭素の水素化反応をモデル反応系として、反応条件下での表面状態をオペランド雰囲気光電子分光装置を用いて調べた。その結果、表面酸化状態および組成は気相雰囲気に依存して変わり、それに伴い表面反応性も変わることが明らかとなった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では、反応条件下でのモデル合金触媒表面の電子状態をその場観測することによって、反応メカニズムを解明し表面反応活性を左右する要素を明らかにすることを目的とした。反応条件下での分光研究により、気相の組成や圧力に依存して反応活性や表面状態が変化することが明らかとなった。この結果は、触媒反応活性サイトの本質を明らかにするには、触媒表面そのものだけではなく表面に接する気相の効果を考慮することが重要であることを示している。

研究成果

• [雑誌論文] Surface Chemistry of Carbon Dioxide on Copper Model Catalysts Studied by Ambient-Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: Koitaya Takanori、Yamamoto Susumu、Matsuda Iwao、Yoshinobu Jun
  • 雑誌名: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology 巻: 17 号: 0 ページ: 169-178
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2019.169
  • NAID: 130007741422
  • ISSN: 1348-0391
  • 年月日: 2019-11-02
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] CO2 Activation and Reaction on Zn-Deposited Cu Surfaces Studied by Ambient-Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: Koitaya Takanori、Yamamoto Susumu、Shiozawa Yuichiro、Yoshikura Yuki、Hasegawa Masahiro、Tang Jiayi、Takeuchi Kaori、Mukai Kozo、Yoshimoto Shinya、Matsuda Iwao、Yoshinobu Jun
  • 雑誌名: ACS Catalysis 巻: 9 号: 5 ページ: 4539-4550
  • DOI: 10.1021/acscatal.9b00041
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reversible low-temperature redox activity and selective oxidation catalysis derived from the concerted activation of multiple metal species on Cr and Rh-incorporated ceria catalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: Satoru Ikemoto, Xiubing Huang, Satoshi Muratsugu, Shoko Nagase, Takanori Koitaya, Hirosuke Matsui, Gen-ichi Yokota, Takatoshi Sudoh, Ayako Hashimoto, Yuanyuan Tan, Susumu Yamamoto, Jiayi Tang, Iwao Matsuda, Jun Yoshinobu, Toshihiko Yokoyama, Shinpei Kusaka, Ryotaro Matsuda, Mizuki Tada
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 21 号: 37 ページ: 20868-20877
  • DOI: 10.1039/c9cp04625a
  • 査読あり
• [学会発表] 軟X線雰囲気光電子分光を用いたメタン転換反応のオペランド観測 (2019)
  • 著者名/発表者名: 小板谷 貴典
  • 学会等名: 2019年日本表面真空学会学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] Catalytic activation of C1 molecules studied by ambient-pressure XPS (2019)
  • 著者名/発表者名: Takanori Koitaya
  • 学会等名: The 81st Okazaki Conference "Forefront of Measurement Technologies for Surface Chemistry and Physics in Real-Space, k-Space, and Real-Time"
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] オペランド分光法による反応中の触媒表面の直接観測 (2018)
  • 著者名/発表者名: 小板谷 貴典
  • 学会等名: 第１２２回触媒討論会討論会
  • 招待講演
• [学会発表] Pd(110)表面におけるメタンの吸着 (2018)
  • 著者名/発表者名: 小板谷 貴典
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会