大気圧下での貴金属表面構造とその触媒活性の解明

• 研究課題/領域番号: 18H01880
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
• 研究機関: 国立研究開発法人産業技術総合研究所
• 研究代表者: 白澤 徹郎 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 計量標準総合センター, 主任研究員 (80451889)
• 研究分担者: 増田 卓也 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, グループリーダー (20466460) ; Voegeli Wolfgang 東京学芸大学, 教育学部, 准教授 (90624924)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2021-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2020年度)
• 配分額: 17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円); 2020年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円); 2019年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円); 2018年度: 12,740千円 (直接経費: 9,800千円、間接経費: 2,940千円)
• キーワード: 表面科学 / 触媒 / 貴金属 / 放射光分析 / 赤外分光 / 貴金属触媒 / オペランド観察 / 表面分析 / 表面化学 / 排ガス触媒 / ガス触媒反応 / 放射光Ｘ線 / オペランド分析

研究成果の概要

大気圧酸素下で単結晶貴金属触媒表面上に形成する表面酸化物の構造を決定するとともに、そのCO酸化触媒活性との関係を明らかにすることを目的とて、放射光X線分析および赤外分光を用いたガス触媒表面反応のその場観察システムを整備した。触媒表面の試料として、Pt子層で被覆したPd(111)表面を用い、表面X線回折法によりその表面構造を明らかにし、酸素還元活性との相関についての知見を得た。

研究成果の学術的意義や社会的意義

自動車排ガス規制が強化され続ける昨今、排ガス中の一酸化炭素等の有害物質を無害物質に変える触媒の高効率化への要望がさらに高まっている。これら排ガス触媒に用いられる白金やパラジウムなどの貴金属の使用量削減のためにも、触媒反応を理解した上での合理的な触媒デザインが重要である。本研究では、大気圧酸素下で貴金属触媒表面上に形成する表面酸化物の構造と、その触媒活性との関係を明らかにすることを目的とした。大気圧下でのその場観察が可能な、放射光X線散乱法および吸収分光法や、赤外吸収分光法の計測システムを整備し、白金でコートしたパラジウム表面の構造を決定し、酸素還元活性との相関に関する知見の獲得に成功した。

研究成果

• [雑誌論文] Tuning the Schottky Barrier Height at the Interfaces of Metals and Mixed Conductors (2021)
  • 著者名/発表者名: Nishio Kazunori、Shirasawa Tetsuroh、Shimizu Koji、Nakamura Naoto、Watanabe Satoshi、Shimizu Ryota、Hitosugi Taro
  • 雑誌名: ACS Applied Materials & Interfaces 巻: 13 号: 13 ページ: 15746-15754
  • DOI: 10.1021/acsami.0c18656
  • 査読あり
• [雑誌論文] Clean Solid-Electrolyte/Electrode Interfaces Double the Capacity of Solid-State Lithium Batteries (2021)
  • 著者名/発表者名: Kawasoko Hideyuki、Shirasawa Tetsuroh、Nishio Kazunori、Shimizu Ryota、Shiraki Susumu、Hitosugi Taro
  • 雑誌名: ACS Applied Materials & Interfaces 巻: 13 号: 4 ページ: 5861-5865
  • DOI: 10.1021/acsami.0c21586
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Growth of extremely flat Bi(110) films on a Si(111)√3 × √3-B substrate (2020)
  • 著者名/発表者名: Nagase Kentaro、Ushioda Ryota、Nakatsuji Kan、Shirasawa Tetsuroh、Hirayama Hiroyuki
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 13 号: 8 ページ: 085506-085506
  • DOI: 10.35848/1882-0786/aba0df
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-speed multi-beam X-ray imaging using a lens coupling detector system (2020)
  • 著者名/発表者名: Shirasawa Tetsuroh、Xiaouyu Liang、Voegeli Wolfgang、Arakawa Etsuo、Kajiwara Kentaro、Yashiro Wataru
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 13 号: 7 ページ: 077002-077002
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ab9d30
  • 査読あり
• [雑誌論文] Twisted bilayer graphene fabricated by direct bonding in a high vacuum (2020)
  • 著者名/発表者名: Hitoshi Imamura, Anton Visikovskiy, Ryosuke Uotani, Takashi Kajiwara, Hiroshi Ando, Takushi Iimori, Kota Iwata, Toshio Miyamachi, Kan Nakatsuji, Kazuhiko Mase, Tetsuroh Shirasawa, Fumio Komori, Satoru Tanaka
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 13 号: 7 ページ: 075004-075004
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ab99d1
  • 査読あり
• [雑誌論文] Low Interface Resistance in Solid-State Lithium Batteries Using Spinel LiNi0.5Mn1.5O4(111) Epitaxial Thin Films (2020)
  • 著者名/発表者名: Kawasoko Hideyuki、Shirasawa Tetsuroh、Shiraki Susumu、Suzuki Toru、Kobayashi Shigeru、Nishio Kazunori、Shimizu Ryota、Hitosugi Taro
  • 雑誌名: ACS Applied Energy Materials 巻: 3 号: 2 ページ: 1358-1363
  • DOI: 10.1021/acsaem.9b01766
  • 査読あり
• [雑誌論文] A multi-beam X-ray imaging detector using a branched optical fiber bundle (2020)
  • 著者名/発表者名: Yashiro Wataru、Shirasawa Tetsuroh、Kamezawa Chika、Voegeli Wolfgang、Arakawa Etsuo、Kajiwara Kentaro
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 59 号: 3 ページ: 038003-038003
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ab79fd
  • 査読あり
• [雑誌論文] Real-time Observation of Interface Atomic Structures by an Energy-Dispersive Surface X-ray Diffraction (2019)
  • 著者名/発表者名: Shirasawa Tetsuroh
  • 雑誌名: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology 巻: 17 号: 0 ページ: 155-162
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2019.155
  • NAID: 130007710084
  • ISSN: 1348-0391
  • 年月日: 2019-09-21
  • 査読あり
• [雑誌論文] X線散乱法による先端薄膜材料評価の現状と課題 (2019)
  • 著者名/発表者名: 白澤 徹郎
  • 雑誌名: 計測と制御 巻: 58 号: 9 ページ: 717-724
  • DOI: 10.11499/sicejl.58.717
  • NAID: 130007705981
  • ISSN: 0453-4662, 1883-8170
  • 年月日: 2019-09-10
  • 査読あり
• [雑誌論文] 波長分散型X線CTR散乱法による界面現象のその場追跡 (2019)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎、Wolfgang Voegeli、荒川悦雄、高橋敏男、増田卓也、魚崎浩平
  • 雑誌名: 放射光 巻: 32 ページ: 292-299
  • NAID: 40022119156
  • 査読あり
• [雑誌論文] A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide (2019)
  • 著者名/発表者名: Ryo Noguchi, T. Takahashi, K. Kuroda, M. Ochi, T. Shirasawa, M. Sakano, C. Bareille, M. Nakayama, M. D. Watson, K. Yaji, A. Harasawa, H. Iwasawa, P. Dudin, T. K. Kim, M. Hoesch, V. Kandyba, A. Giampietri, A. Barinov, S. Shin, R. Arita, T. Sasagawa & Takeshi Kondo
  • 雑誌名: Nature 巻: 566 号: 7745 ページ: 518-522
  • DOI: 10.1038/s41586-019-0927-7
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structure determination of the Si(111)?7×3 In atomic-layer superconductor (2019)
  • 著者名/発表者名: Shirasawa Tetsuroh、Yoshizawa Shunsuke、Takahashi Toshio、Uchihashi Takashi
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 99 号: 10 ページ: 1-5
  • DOI: 10.1103/physrevb.99.100502
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observation of Low-Energy Positron Diffraction Patterns with a Linac-Based Slow-Positron Beam (2018)
  • 著者名/発表者名: Wada Ken、Shirasawa Tetsuroh、Mochizuki Izumi、Fujinami Masanori、Maekawa Masaki、Kawasuso Atsuo、Takahashi Toshio、Hyodo Toshio
  • 雑誌名: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology 巻: 16 号: 0 ページ: 313-319
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2018.313
  • NAID: 130007386484
  • ISSN: 1348-0391
  • 年月日: 2018-06-30
  • 査読あり
• [雑誌論文] Atomically Well-Ordered Structure at Solid Electrolyte and Electrode Interface Reduces the Interfacial Resistance (2018)
  • 著者名/発表者名: Shiraki Susumu、Shirasawa Tetsuroh、Suzuki Tohru、Kawasoko Hideyuki、Shimizu Ryota、Hitosugi Taro
  • 雑誌名: ACS Applied Materials & Interfaces 巻: 10 号: 48 ページ: 41732-41737
  • DOI: 10.1021/acsami.8b08926
  • 査読あり
• [雑誌論文] Progress report on construction of a low-energy positron diffraction (LEPD) experiment station at KEK (2018)
  • 著者名/発表者名: Wada Ken、Shirasawa Tetsuroh、Mochizuki Izumi、Fujinami Masanori、Takahashi Toshio、Maekawa Masaki、Kawasuso Atsuo、Kimura Masao、Hyodo Toshio
  • 雑誌名: JJAP Conference Proceedings 巻: 7 ページ: 011301-011301
  • DOI: 10.7567/jjapcp.7.011301
  • 査読あり
• [雑誌論文] 表面X線回折測定の高速化と固液界面構造のその場追跡 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎、Wolfgang Voegeli、荒川悦雄、高橋敏男、松下 正
  • 雑誌名: 固体物理 巻: 53 ページ: 525-530
  • 査読あり
• [雑誌論文] 電池性能に関わる界面構造の変化を追跡するＸ線回折技術の開発 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 雑誌名: クリーンエネルギー 巻: 27 ページ: 19-24
  • NAID: 40021722469
• [学会発表] 放射光X線散乱によるエネルギー材料界面のオペランド観察 (2021)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 学会等名: 日本表面真空学会九州支部 表面・界面構造セミナー
  • 招待講演
• [学会発表] 波長分散型CTR散乱法による界面原子層のライブ観察 (2020)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 学会等名: 第67回応用物理学会春季学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] はじめに：表面・界面でのエネルギー変換・輸送の科学 (2020)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 学会等名: 日本物理学会第75回年次大会
  • 招待講演
• [学会発表] 波長分散型CTR散乱によるBi薄膜の特異な成長過程のライブ観察 (2020)
  • 著者名/発表者名: 白澤 徹郎、Voegeli Wolfgang、荒川悦雄、高橋敏男
  • 学会等名: 第33回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] Live observation of interface using energy-dispersive surface x-ray diffraction (2019)
  • 著者名/発表者名: Tetsuroh Shirasawa
  • 学会等名: 2019年日本表面真空学会学術講演会 International Joint Symposium
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 表面X線回折による二次元物質の構造解明 (2019)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 学会等名: 日本物理学会2019年秋季大会
  • 招待講演
• [学会発表] 表面構造解析の現状と高速計算科学への期待 (2019)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 学会等名: データ駆動科学と次世代計算科学
  • 招待講演
• [学会発表] Capturing Interface Structures by Fast Surface X-ray Diffraction Measurement (2019)
  • 著者名/発表者名: 白澤 徹郎、Voegeli Wolfgang、荒川悦雄、高橋敏男、松下正
  • 学会等名: The 17th International Conference on the Formation of Semiconductor Interfaces
  • 国際学会
• [学会発表] Atomic-scale structure analysis for designing low-resistance interfaces of solid-state battery (2019)
  • 著者名/発表者名: 白澤 徹郎、白木将、西尾和記、清水亮太、一杉太郎
  • 学会等名: The 40th International Conference on Vacuum Ultraviolet and X-ray Physics
  • 国際学会
• [学会発表] Real-Time Monitoring of Interface Processes by Wavelength Dispersive X-ray CTR Measurements (2018)
  • 著者名/発表者名: Tetsuroh Shirasawa、Wolfgang Voegeli 、Etsuo Arakawa、Takuya Masuda、Toshio Takahashi、Kohei Uosaki、Tadashi Matsushita
  • 学会等名: The 15th International Surface X-ray and Neutron Scattering Conference
  • 国際学会
• [学会発表] X線CTR散乱法による界面の静的および動的構造解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 学会等名: PF研究会「量子ビームと新規合成手法の融合による酸化物の新機能探索」
  • 招待講演
• [学会発表] Capturing interface processes at the atomic scale by high-speed surface X-ray diffraction (2018)
  • 著者名/発表者名: Tetsuroh Shirasawa、Wolfgang Voegeli 、Etsuo Arakawa、Takuya Masuda、Toshio Takahashi、Kohei Uosaki、Tadashi Matsushita
  • 学会等名: The 9th Vacuum and Surface Science Conference of Asia and Australia
  • 国際学会
• [学会発表] Identification of the structure of In/Si(111)-√7×√3 surface (2018)
  • 著者名/発表者名: Tetsuroh Shirasawa
  • 学会等名: The 3rd Asia-Pacific Symposium on Solid Surfaces & Cross-Strait Symposium on Solid Surfaces
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] インジウム原子層超伝導体Si(111)-√7×√3-Inの構造決定 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎、内橋隆、吉澤俊介、高橋敏男
  • 学会等名: 日本物理学会 2018年秋季大会
• [学会発表] 波長分散型X線CTR散乱法によるBi超薄膜成長過程の原子レベル構造解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎、Wolfgang Voegeli，溜池裕太、荒川悦雄、高橋敏男
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] X線CTR散乱迅速測定によるBi超薄膜成長過程の原子レベル追跡 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎、Wolfgang Voegeli，溜池裕太、荒川悦雄、高橋敏男
  • 学会等名: 2018年第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 波長分散型表面X線回折による界面構造その場追跡 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎、増田卓也、Wolfgang Voegeli，荒川悦雄、高橋敏男、魚崎浩平、松下正
  • 学会等名: 第21回XAFS討論会
• [学会発表] Atomic Scale Growth Process of Thin Films as Revealed by Fast Surface X-ray Diffraction (2018)
  • 著者名/発表者名: Tetsuroh Shirasawa、Wolfgang Voegeli 、Etsuo Arakawa、Toshio Takahashi、Tadashi Matsushita
  • 学会等名: AiMES 2018
  • 国際学会
• [学会発表] Energy dispersive surface x-ray diffraction for real-time monitoring of interface phenomena (2018)
  • 著者名/発表者名: Tetsuroh Shirasawa
  • 学会等名: 2nd International Workshop on Phase Interfaces for Highly Efficient Energy Utilization
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 表面X線回折法を用いた界面構造その場追跡 (2018)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎
  • 学会等名: 2018年電気化学会関東支部セミナー
  • 招待講演
• [図書] リチウムイオン電池の分析、解析と評価技術事例集 (2019)
  • 著者名/発表者名: 白澤徹郎（第6章第3節）
  • 総ページ数: 522
  • 出版者: 技術情報協会