界面の光励起プロセスを利用した人工光合成システムの研究開発

• 研究課題/領域番号: 18H02055
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 宮内 雅浩 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (60443230)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2022年度)
• 配分額: 16,900千円 (直接経費: 13,000千円、間接経費: 3,900千円); 2022年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円); 2021年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円); 2020年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2019年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円); 2018年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
• キーワード: 光触媒 / 界面電荷移動遷移 / 薄膜 / ナノクラスター / 可視光 / 水分解 / ケルビンプローブ顕微鏡 / 半導体 / 界面電荷移動 / 人工光合成 / 界面 / 励起

研究成果の概要

異種半導体間における界面電荷移動遷移（IFCT）による可視光光触媒反応が知られるが、有機物分解反応に限定されていた。これまでの研究は粉末系に限定され、電荷分離や反応サイトの可視化が困難であった。そこで本研究ではIFCTの電荷分離と反応サイトの可視化、そして、この原理を用いた水分解反応の実現を目的とした。
半導体パターン薄膜のケルビンプローブ顕微鏡による解析によって界面のIFCT遷移を実証した。また、光触媒反応で担持される微粒子を原子間力顕微鏡で観察することで、化学反応サイトの可視化に成功した。これらの知見をもとに、酸化銅／酸化チタンからなる電極を開発し、可視光照射下での水分解反応に成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究で確立した「よく定義された薄膜モデルを用いたケルビンプローブ顕微鏡／原子間力顕微鏡による観察」は、様々な物質の界面での電荷移動や化学反応サイトを理解する一助となる。また、本研究では界面電荷移動遷移（IFCT）の機構を用い、これまでこの遷移では報告例の無かった「可視光照射による水分解反応」を達成した。今後、この機構を用いた様々な物質の人工光合成への展開も期待できる。

研究成果

• [国際共同研究] Central South University(中国)
• [雑誌論文] Direct Interfacial Excitation from TiO2 to Cu(II) Nanoclusters Enables Cathodic Photoresponse for Hydrogen Evolution under Visible‐Light Irradiation (2023)
  • 著者名/発表者名: Wardhana Aufandra C.、Yamaguchi Akira、Adachi Kiyohiro、Hashizume Daisuke、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Small 巻: 2206893 号: 20 ページ: 1-7
  • DOI: 10.1002/smll.202206893
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Bandgap widening through doping for improving the photocatalytic oxidation ability of narrow-bandgap semiconductors (2023)
  • 著者名/発表者名: Yang Yue、Toyoda Masayuki、Yamaguchi Akira、Cho Yohei、El Aisnada An Niza、Abe Hideki、Ueda Shigenori、Okunaka Sayuri、Saito Susumu、Liu Min、Tokudome Hiromasa、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 25 号: 1 ページ: 255-261
  • DOI: 10.1039/d2cp02994d
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Synthesis and Characterization of the Orthorhombic Sn3O4 Polymorph (2023)
  • 著者名/発表者名: Liu Yang‐Shin、Yamaguchi Akira、Yang Yue、Aisnada An Niza El、Uchida Sho、Abe Hideki、Ueda Shigenori、Yamaguchi Kenji、Tanabe Toyokazu、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 62 号: 17 ページ: 1-6
  • DOI: 10.1002/anie.202300640
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Direct imaging of visible-light-induced one-step charge separation at the chromium oxide/strontium titanate interface (2022)
  • 著者名/発表者名: Wardhana Aufandra Cakra、Yasuhara Sou、Yu Min-Wen、Yamaguchi Akira、Nagao Tadaaki、Ishii Satoshi、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 10 号: 2 ページ: 752-761
  • DOI: 10.1039/d1ta08950a
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Visible-Light-Induced CO2 Reduction by Mixed-Valence Tin Oxide (2021)
  • 著者名/発表者名: Liu Yang-Shin、Yamaguchi Akira、Yang Yue、Abe Hideki、Ueda Shigenori、Tanabe Toyokazu、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: ACS Applied Energy Materials 巻: 4 号: 12 ページ: 13415-13419
  • DOI: 10.1021/acsaem.1c02896
  • 査読あり
• [雑誌論文] Active site separation of photocatalytic steam reforming of methane using a gas-phase photoelectrochemical system (2021)
  • 著者名/発表者名: Kujirai Tomoki、Yamaguchi Akira、Fujita Takeshi、Abe Hideki、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 57 号: 65 ページ: 8007-8010
  • DOI: 10.1039/d1cc02914b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fabrication of Hydrogen Boride Thin Film by Ion Exchange in MgB2 (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Hirabayashi, S. Yasuhara, S. Shoji, A. Yamaguchi, H. Abe, S. Ueda, H. Zhu, T. Kondo, and M. Miyauchi
  • 雑誌名: Molecules 巻: 26 号: 20 ページ: 6212-6212
  • DOI: 10.3390/molecules26206212
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Temperature dependence on bandgap of semiconductor photocatalysts (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. Cho, A. Yamaguchi, R. Uehara, S. Yasuhara, T. Hoshina, M. Miyauchi
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 152 号: 23 ページ: 231101-231101
  • DOI: 10.1063/5.0012330
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Acid Assisted Synthesis of HB Sheets through Exfoliation of MgB2 Bulk in Organic Media (2020)
  • 著者名/発表者名: Kawamura Reiya、Yamaguchi Akira、Shimada Chika、Ishibiki Ryota、Fujita Takeshi、Kondo Takahiro、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 49 号: 10 ページ: 1194-1196
  • DOI: 10.1246/cl.200203
  • NAID: 130007923163
  • 査読あり
• [雑誌論文] Green light active photocatalyst for complete oxidation of organic molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: Yang Yue、Yamaguchi Akira、Jiang Haoyang、van der Kooy Annabel、Okunaka Sayuri、Hosogai Mariko、Tokudome Hiromasa、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 56 号: 64 ページ: 9210-9213
  • DOI: 10.1039/d0cc03279d
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Antiviral Effect of Visible Light-Sensitive CuxO/TiO2 Photocatalyst (2020)
  • 著者名/発表者名: Miyauchi Masahiro、Sunada Kayano、Hashimoto Kazuhito
  • 雑誌名: Catalysts 巻: 10 号: 9 ページ: 1093-1093
  • DOI: 10.3390/catal10091093
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Visible-light-driven dry reforming of methane using a semiconductor-supported catalyst (2020)
  • 著者名/発表者名: Cho Yohei, Shoji Shusaku, Yamaguchi Akira, Hoshina Takuya, Fujita Takeshi, Abe Hideki, Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 56 号: 33 ページ: 4611-4614
  • DOI: 10.1039/d0cc00729c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Visible-light-driven photocatalysis via reductant-to-band charge transfer in Cr(III) nanocluster-loaded SrTiO3 system (2020)
  • 著者名/発表者名: Cakra Wardhana Aufandra、Yamaguchi Akira、Shoji Shusaku、Liu Min、Fujita Takeshi、Hitosugi Taro、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Applied Catalysis B: Environmental 巻: 270 ページ: 118883-118883
  • DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.118883
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Photoinduced hydrogen release from hydrogen boride sheets (2019)
  • 著者名/発表者名: Reiya Kawamura, Nguyen Thanh Cuong, Takeshi Fujita, Ryota Ishibiki, Toru Hirabayashi, Akira Yamaguchi, Iwao Matsuda, Susumu Okada, Takahiro Kondo, Masahiro Miyauchi
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 10 号: 1 ページ: 4880-4880
  • DOI: 10.1038/s41467-019-12903-1
  • NAID: 120007127794
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Synergistic photothermal and photochemical partial oxidation of methane over noble metals incorporated in mesoporous silica (2019)
  • 著者名/発表者名: Jiang Haoyang、Peng Xiaobo、Yamaguchi Akira、Fujita Takeshi、Abe Hideki、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 55 号: 91 ページ: 13765-13768
  • DOI: 10.1039/c9cc06170c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Optical properties of single crystalline copper iodide with native defects: Experimental and density functional theoretical investigation (2019)
  • 著者名/発表者名: Koyasu Satoshi、Umezawa Naoto、Yamaguchi Akira、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 125 号: 11 ページ: 115101-115101
  • DOI: 10.1063/1.5082865
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Growth of Large Single Crystals of Copper Iodide by a Temperature Difference Method Using Feed Crystal Under Ambient Pressure (2018)
  • 著者名/発表者名: Koyasu Satoshi、Umezawa Naoto、Baniecki John D.、Yamaguchi Akira、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: Crystal Growth & Design 巻: 18 号: 11 ページ: 6748-6756
  • DOI: 10.1021/acs.cgd.8b01024
  • 査読あり
• [雑誌論文] Visible-Light-Active Photoelectrochemical Z-Scheme System Based on Top 5 Clarke-Number Elements (2018)
  • 著者名/発表者名: Miyamoto Hironao、Matsuzaki Kosuke、Yamaguchi Akira、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: ACS Applied Energy Materials 巻: 1 号: 11 ページ: 5954-5959
  • DOI: 10.1021/acsaem.8b00978
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photocatalytic CO2 Reduction Using a Pristine Cu2ZnSnS4 Film Electrode under Visible Light Irradiation (2018)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Toshiki、Yamaguchi Akira、Umezawa Naoto、Miyauchi Masahiro
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 122 号: 38 ページ: 21695-21702
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b04241
  • 査読あり
• [学会発表] Elucidation of Interfacial Charge Excitation in Visible-light-active Cr2O3/SrTiO3 Photocatalyst System (2021)
  • 著者名/発表者名: Aufandra Cakra Wardhana, Satoshi Ishii, Sou Yasuhara, Akira Yamaguchi, Masahiro Miyauchi
  • 学会等名: 電気化学会第88回大会
• [学会発表] Antimicrobial Effect of Photocatalyst and Application to Products (2021)
  • 著者名/発表者名: M Miyauchi
  • 学会等名: 8th International Conference for Universal Design in the Cloud 2021
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] TiO2-based Photocatalyst for Gas-Phase CO2 Recycling (2021)
  • 著者名/発表者名: Masaru Kushida, Akira Yamaguchi, Masahiro Miyauchi
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Reaction site Separation of Photocatalytic Steam Reforming of Methane With Gas-Phase Photoelectrochemical System (2021)
  • 著者名/発表者名: Tomoki Kujirai, Akira Yamaguchi, Takeshi Fujita, Hideki Abe, Masahiro Miyauchi
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Current situation on photocatalytic technology in Japan (2020)
  • 著者名/発表者名: M. Miyauchi
  • 学会等名: Committee of Asian Standardization for Photocatalytic Material and Products (CASP2020)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Bandgap widening of BiVO4 by diluting Bi orbital component for higher oxidation activity (2020)
  • 著者名/発表者名: Yue Yang, Akira Yamaguchi, Yohei Cho, Sayuri Okunaka, Hiromasa Tokudome, Masahiro Miyauchi
  • 学会等名: 第25回シンポジウム「光触媒反応の最近の展開」
• [学会発表] Visible-Light-Active Photocatalysis over Chromium (III)-grafted Strontium Titanate (2019)
  • 著者名/発表者名: Aufandra Cakra Wardhana, Akira Yamaguchi, Shusaku Shoji, Taro Hitosugi, Masahiro Miyauchi
  • 学会等名: 2019年電気化学秋季大会, Sep. 2019.
• [学会発表] Metal-oxide-bases photocatalyst for energy and environment, (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Miyauchi
  • 学会等名: Tokyo Institute of Technology and Imperial College London's 2nd Workshop on Plastic Electronics
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Photo-induced Dry Reforming of Methane Using Metal Nanoparticles/ Metal Oxide Photocatalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: Masahiro Miyauchi, Shusaku Shoji, Yohei Cho, Akira Yamaguchi, Takeshi Fujita, Hideki Abe
  • 学会等名: Collaborative Conference on Advanced Materials 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Photocatalytic Uphill Conversion of Natural Gas Reforming (2019)
  • 著者名/発表者名: Masahiro Miyauchi, Shusaku Shoji, Yohei Cho, Akira Yamaguchi, Takeshi Fujita, Hideki Abe
  • 学会等名: 第3回光触媒国際シンポジウム
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Metal-oxide-bases photocatalyst for energy and environment (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Miyauchi
  • 学会等名: Tokyo Institute of Technology and Imperial College London's 2nd Workshop on Plastic Electronics
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] TiO2 Based Photocatalyst for Environmental Remediation Using the Concept of Interfacial Charge Transfer Driven by Visible Light (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Miyauchi
  • 学会等名: Energy Materials and Nanotechnology 2018 (EMN 2018)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Interfacial Charge Transfer between Ultrathin CuOx Film and Rutile TiO2 and Its Application for Efficient Photocatalysis (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Miyauchi
  • 学会等名: 22nd International Conference on Photochemical Conversion and Storage of Solar Energy
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 温和な溶液プロセスによるナノクラスター担持光触媒の開発 (2018)
  • 著者名/発表者名: 宮内雅浩
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第31回秋季シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 環境浄化と人工光合成、それぞれの光触媒の設計 (2018)
  • 著者名/発表者名: 宮内雅浩
  • 学会等名: 光触媒工業会2018年度技術研究会
  • 招待講演
• [図書] 抗菌・抗ウイルス剤の最新動向 (2021)
  • 著者名/発表者名: 宮内雅浩
  • 総ページ数: 365
  • 出版者: シーエムシー出版
  • ISBN: 9784781316017