光デバイス応用に向けた希土類添加オキシナイトライド結晶化ガラスの創製

• 研究課題/領域番号: 18J12693
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 研究分野: 無機材料・物性
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 淺見 一喜 京都大学, 人間・環境学研究科, 特別研究員(DC2)
• 研究期間 (年度): 2018-04-25 – 2020-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 1,700千円 (直接経費: 1,700千円); 2018年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
• キーワード: 結晶化ガラス / 希土類 / 蛍光体 / 酸窒化物

研究実績の概要

本研究は、希土類添加オキシナイトライド結晶化ガラス蛍光体を作製し、完全無機材料で構成される白色照明デバイスへの応用の可能性を示すことである。具体的には、405 nmレーザーダイオード(LD)を光源とした、白色LD照明デバイスの蛍光体プレートとして、Eu2+添加Ba-Si-O-N結晶化ガラス蛍光体を作製した。同カチオン組成比の酸化物結晶化ガラス蛍光体も作製し、オキシナイトライド結晶化ガラスのSi四面体の配位環境および発光特性の調査および酸化物結晶化ガラスとの比較を行った。
ガラス中でEuを2価で存在させるために、ガラス炉内を還元雰囲気で満たし、高温で溶融した後、不活性ガス雰囲気に置換し取り出し、大気で溶融急冷によりガラスを作製した。得られたガラスを還元雰囲気で熱処理を行い、結晶化ガラスを作製した。
ガラス中のSi四面体のアニオンの配位環境について調査するためNMR測定を行った。得られたスペクトルの解析結果から、オキシナイトライドガラス試料において[SiO4]ユニットの他に、[SiO3N]ユニットが形成されていることが明らかになった。
発光特性評価について405 nm LDを励起光源とした発光スペクトルを測定した。オキシナイトライド結晶化ガラス試料の発光バンドのピーク波長は565 nmと酸化物結晶化ガラス試料のピーク波長523 nm と比べ、約40 nm長波長側にシフトした。これは、部分窒化による結晶場強度の変化、結晶相と残存しているガラス相との発光によるものだと考えられた。LDと結晶化ガラス蛍光体を組み合わせた発光色は、酸化物試料の淡黄色から部分窒化により橙色へシフトした。
以上のように、青色LD用希土類添加オキシナイトライド結晶化ガラス蛍光体を作製し、発光波長の長波長化に成功し、白色LD照明デバイスへの応用の可能性を示した。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Long persistent luminescence and blue photochromism in Eu2+/Dy3+ co-doped barium silicate glass ceramic phosphor (2019)
  • 著者名/発表者名: K. Asami, J. Ueda, S. Tanabe,
  • 雑誌名: J. Lumin. 巻: 207 ページ: 246-250
  • DOI: 10.1016/j.jlumin.2018.11.006
  • 査読あり
• [雑誌論文] Redshift and thermal quenching of Ce3+ emission in (Gd, Y)3(Al, Si)5(O, N)12 oxynitride garnet phosphors (2019)
  • 著者名/発表者名: Kazuki Asami, Jumpei Ueda, Masahiro Shiraiwa, Kotaro Fujii, Masatomo Yashima, Setsuhisa Tanabe
  • 雑誌名: Optical Materials 巻: 87 ページ: 117-121
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2018.04.049
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Crystal structure analysis and evidence of mixed anion coordination at the Ce3+ site in Y3Al2(Al,Si)3(O,N)12 oxynitride garnet phosphor (2019)
  • 著者名/発表者名: Asami Kazuki、Shiraiwa Masahiro、Ueda Jumpei、Fujii Kotaro、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Brik Mikhail G.、Yashima Masatomo、Tanabe Setsuhisa
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry C 巻: 7 号: 5 ページ: 1330-1336
  • DOI: 10.1039/c8tc04980g
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Broadband Near-Infrared Persistent Luminescence of Ba[Mg2Al2N4] with Eu2+ and Tm3+ after Red Light Charging (2019)
  • 著者名/発表者名: J. Ueda, J. Leano, C. Richard, K. Asami, S. Tanabe, R. Liu
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. C 巻: 7 号: 6 ページ: 1705-1712
  • DOI: 10.1039/c8tc06090h
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Development of persistent phosphor of Eu2+ doped Ba2SiO4 by Er3+ codoping based on vacuum referred binding energy diagram (2018)
  • 著者名/発表者名: Asami Kazuki、Ueda Jumpei、Yasuda Kotaro、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Brik Mikhail G.、Tanabe Setsuhisa
  • 雑誌名: Optical Materials 巻: 84 ページ: 436-441
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2018.07.021
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Comparison of quenching mechanisms in Gd3Al5-xGaxO12:Ce3+-(x=3 and 5) garnet phosphors by photocurrent excitation spectroscopy (2018)
  • 著者名/発表者名: T. Lesniewski, S. Mahlik, K. Asami, J. Ueda, M. Grinberg, S. Tanabe
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys 巻: 20 号: 27 ページ: 18380-18390
  • DOI: 10.1039/c8cp03176b
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Local coordination, electronic structure, and thermal quenching of Ce3+ in isostructural Sr2GdAlO5 and Sr3AlO4F phosphors (2018)
  • 著者名/発表者名: Ji Haipeng、Xu Jian、Asami Kazuki、Ueda Jumpei、Brik Mikhail G.、Tanabe Setsuhisa
  • 雑誌名: Journal of the American Ceramic Society 巻: 102 号: 3 ページ: 1316-1328
  • DOI: 10.1111/jace.15985
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] 1.2 μm persistent luminescence of Ho3+ in LaAlO3 and LaGaO3 perovskites (2018)
  • 著者名/発表者名: J. Xu, D. Murata, B. So, K. Asami, J. Ueda, J. Heo, S. Tanabe,
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. C 巻: 6 号: 42 ページ: 11374-11383
  • DOI: 10.1039/c8tc04393k
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Preparation and Photoluminescence Characteristics of Eu2+ Doped Barium Silicon Oxynitride Glass Ceramic for White LED (2018)
  • 著者名/発表者名: K. Asami, J. Ueda, S. Tanabe
  • 学会等名: ICG Annual Meeting 2018
  • 国際学会
• [学会発表] Local Coordination, Electronic Structure and thermal quenching of Ce3+ in Isostructural Sr2GdAlO5 and Sr3AlO4F Phosphors (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Ji, J. Xu, K. Asami, J. Ueda, S. Tanabe, M.G.Brik
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第31回秋季シンポジウム
• [学会発表] Persistent luminescence and blue photochromism in Eu2+-Dy3+ co-doped barium silicate glass ceramic (2018)
  • 著者名/発表者名: K. Asami, J. Ueda, S. Tanabe
  • 学会等名: The 4th International Workshop on Persistent and Photostimulable Phosphors
  • 国際学会
• [学会発表] Neutron diffraction study and evidence of mixed anion coordination at Ce3+ site in Y3Al2(Al, Si)3(O,N)12 oxynitride garnet phosphor (2018)
  • 著者名/発表者名: K. Asami, M. Shiraiwa, J. Ueda, K. Fujii, K. Hongo, R. Maezono, M. G. Brik, M. Yashima, S. Tanabe
  • 学会等名: Phosphor Safari 2018
  • 国際学会