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ヘテロ原子含有有機物のゼオライト細孔内拡散機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 19K05136
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分27020:反応工学およびプロセスシステム工学関連
研究機関北海道大学

研究代表者

中坂 佑太  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)

研究分担者 増田 隆夫  北海道大学, 工学研究院, 特任教授 (20165715)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2020年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2019年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
キーワード化学工学 / 反応工学 / 拡散 / ゼオライト / 超臨界流体 / 液相
研究開始時の研究の概要

申請者らがこれまでに開発した気相、液相、超臨界流体中での多孔質材料細孔内拡散係数測定法を駆使しすることにより、これまでに報告例がほとんどないヘテロ原子を分子構造中に持つ炭化水素のゼオライト結晶内拡散機構解明ならびにその体系化に挑む。さらに、モデル反応としてバイオマス構成ユニット類似の含酸素有機化合物を用いた反応の反応速度解析を実施し、拡散速度の情報に基づくヘテロ原子を持つ炭化水素が関わる反応の触媒設計指針を得る。

研究成果の概要

定容法を用いて分子構造内にヘテロ原子を含む炭化水素を対象にMFI型およびY型ゼオライト結晶内拡散係数を液相、亜臨界・超臨界流体中で実測した.OH基を有するフェノール類はゼオライトの酸点に吸着しやすいため、MFI型ゼオライトの細孔内ではトルエンに比べて拡散係数が低下した.Y型ゼオライトの細孔は、フェノール分子径よりも大きい空間を有するため、その拡散係数は共存する溶媒種に影響を受けることがわかった.また,モデル反応にMFI型ゼオライトを用いたp-プロピルフェノールからのフェノール合成を選定し、反応速度論解析を行った。フェノール類の拡散速度が反応速度に強く影響することを明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

バイオマス資源や重質油等の資源の有効利用には触媒反応プロセスが必須であり、触媒反応プロセスの設計には、触媒内での物質移動現象に関わる情報が不可欠である。本研究は、これまでに報告例の少ない分子構造中にヘテロ原子を有する炭化水素を対象にMFI型およびY型ゼオライト結晶内拡散係数を独自に開発している液相、亜臨界・超臨界流体中における測定方法で実測し、拡散機構に関わる知見を得ることに成功した。本研究の成果はミクロ細孔内の物質移動現象の体系化、資源活用プロセス設計の両面で寄与できると期待される。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2022 2021 2019

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (3件)

  • [雑誌論文] Effect of solvents coexistence on the intracrystalline diffusivity of toluene and phenol within Y-type zeolite in the liquid phase2022

    • 著者名/発表者名
      Su Xinluona、Nakasaka Yuta、Moriwaki Ren、Yoshikawa Takuya、Masuda Takao
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 332 ページ: 111694-111694

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2022.111694

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Diffusion of phenolic compounds within high-silica MFI-type zeolite in the mesitylene solution2021

    • 著者名/発表者名
      Su Xinluona、Nakasaka Yuta、Moriwaki Ren、Yoshikawa Takuya、Masuda Takao
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 319 ページ: 111044-111044

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2021.111044

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] ゼオライト結晶内における高級炭化水素の吸着・拡散機構の解明2022

    • 著者名/発表者名
      石井希海,中坂佑太,吉川琢也,増田隆夫
    • 学会等名
      第31回化学工学・粉体工学研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 液相におけるフェノール類のMFI型ゼオライト細孔内拡散機構の解明2021

    • 著者名/発表者名
      森脇 蓮,中坂 佑太,Xinluona Su,吉川 琢也,増田 隆夫
    • 学会等名
      第30回化学工学・粉体工学研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Silicalite-1, ZSM-5結晶内におけるフェノール類の液相拡散係数測定2019

    • 著者名/発表者名
      森脇蓮, Xinluona Su , 中坂佑太 , 吉川琢也 , 増田隆夫
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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