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d0電子金属酸化物多孔結晶触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19K05203
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分28030:ナノ材料科学関連
研究機関新潟大学

研究代表者

齊藤 健二  新潟大学, 自然科学系, 准教授 (60397669)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード多孔結晶 / d0電子酸化物 / 触媒 / 無機多孔結晶 / 金属酸化物
研究開始時の研究の概要

先行研究において、d0電子系複合酸化物中の特定の金属カチオンを最小のプロトン(H+)へと置換し、結晶内部にナノ空間を創出する方法を見いだした。本研究課題では、(1)空間構造とその構成元素の内殻電子がH2-D2変換に及ぼす影響を調査し、実験化学的に反応の起源を明らかにする、(2)バンドギャップの狭窄化により光触媒性能を向上させる、(3)結晶内外を「光」触媒反応場とする、大孔径のナ ノ空間を創出する、ことを目的とする。本研究を通し、内部空間構造の多様性と多機能性を兼ね備えた結晶性酸化物触媒を創製する。

研究成果の概要

無孔性の酸化物中の特定の金属イオンを最小のプロトンへと化学置換し、新しい多孔結晶材料を合成した。Cu5Ta11O30を原料として用いた系では、硝酸中でのソルボサーマル処理によりH5Ta11O30を得た。固体表面には水酸基が確認され、加熱による水素生成との関与が示唆された。D2O中で反応させるとH-D交換も進行することから、D2生成のための触媒として機能することも期待される。一方、KNb5O13中のKサイトをプロトンへと置換することで、大口径多孔結晶の合成も試みた。溶融AgNO3を用いてAg置換を行った後、プロトンへと置換できることがわかった。得られた物質の多孔性および光触媒機能を明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

産業上有用なゼオライトは、主骨格元素の種類がSiとAlしかない。本研究では、元素範囲の拡大による用途の多様化を目指し、TaまたはNbを骨格元素とする多孔結晶を得る方法を開発しており、学術的に重要な取り組みの一つと考えられる。開発した物質はゼオライトにはない光触媒機能も示しており、社会的意義も大きいと想定される。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 11件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Highly Efficient Electrocatalytic Water Oxidation by a Transparent Ordered Mesoporous Film of Intermediate IrO<i><sub>x</sub></i>(OH)<i><sub>y</sub></i>2021

    • 著者名/発表者名
      Chandra Debraj、Katsuki Tomohiro、Masaki Takeshi、Abe Naoto、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 4 号: 5 ページ: 4355-4364

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c03125

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Concisely Synthesized FeNiWOx Film as a Highly Efficient and Robust Catalyst for Electrochemical Water Oxidation2021

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Ishizaki Manabu、Togashi Takanari、Kurihara Masato、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 4 号: 2 ページ: 1410-1420

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c02628

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Electrocatalytic water splitting with unprecedentedly low overpotentials by nickel sulfide nanowires stuffed into carbon nitride scabbards2021

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Ishizaki Manabu、Togashi Takanari、Kurihara Masato、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Energy & Environmental Science

      巻: 14 号: 10 ページ: 5358-5365

    • DOI

      10.1039/d1ee00509j

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Mechanism of H <sup>+</sup> dissociation?induced O?O bond formation via intramolecular coupling of vicinal hydroxo ligands on low-valent Ru(III) centers2021

    • 著者名/発表者名
      Tanahashi Yuki、Takahashi Kosuke、Tsubonouchi Yuta、Nozawa Shunsuke、Adachi Shin-ichi、Hirahara Masanari、Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 118 号: 52 ページ: 1-12

    • DOI

      10.1073/pnas.2113910118

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Efficient and Selective Electrocatalytic CO2-to-CO Conversion by a Non-heme Iron Complex with an In-Plane N4 Ligand in Heterogeneous Aqueous Media2020

    • 著者名/発表者名
      Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Tsubonouchi Yuta、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 5 ページ: 4114-4120

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b02548

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Efficient Electrocatalytic Water Oxidation by a Dinuclear Ruthenium(II) Complex with Vicinal Aquo and Hydroxo Groups Adsorbed on a TiO2 Electrode2020

    • 著者名/発表者名
      Tanahashi Yuki、Nagai Sho、Tsubonouchi Yuta、Hirahara Masanari、Sato Taisei、Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 12 ページ: 12172-12184

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c02242

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molecular aspects, electrochemical properties and water oxidation catalysis on a nanoporous TiO2 electrode anchoring a mononuclear ruthenium(II) aquo complex2020

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Eo Tatsuya、Honta Junichiro、Sato Taisei、Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      巻: in press ページ: 112696-112696

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112696

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Multi-potential-step chronocoulospectrometry for electrocatalytic water oxidation by a mononuclear ruthenium aquo complex immobilized on a mesoporous ITO electrode2020

    • 著者名/発表者名
      Yuta Tsubonouchi, Junichiro Honta, Taisei Sato, Eman A. Mohamed, Zaki N. Zahran, Kenji Saito, Tatsuto Yui, and Masayuki Yagi
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: 49 号: 5 ページ: 1416-1423

    • DOI

      10.1039/c9dt04442f

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書 2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Characterization and Mechanism of Efficient Visible-Light-Driven Water Oxidation on an in Situ N2-Intercalated WO3 Nanorod Photoanode2019

    • 著者名/発表者名
      Chandra Debraj、Li Dong、Sato Tetsuya、Tanahashi Yuki、Togashi Takanari、Ishizaki Manabu、Kurihara Masato、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: 7 号: 21 ページ: 17896-17906

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.9b04467

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Critical Hammett Electron-Donating Ability of Substituent Groups for Efficient Water Oxidation Catalysis by Mononuclear Ruthenium Aquo Complexes2019

    • 著者名/発表者名
      Watabe Shunsuke、Tanahashi Yuki、Hirahara Masanari、Yamazaki Hirosato、Takahashi Kosuke、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 58 号: 19 ページ: 12716-12723

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b01623

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Facile and sustainable fabrication of transparent mesoporous IrOx films formed by nanoparticle assembly for efficient electrocatalytic water oxidation2019

    • 著者名/発表者名
      Chandra Debraj、Sato Tsubasa、Abe Naoto、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 3 号: 12 ページ: 3489-3497

    • DOI

      10.1039/c9se00731h

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 金属Nb板を用いたNaNbO3の自己触媒的一次元成長と機能2020

    • 著者名/発表者名
      山田美悠、由井樹人、八木政行、齊藤健二
    • 学会等名
      日本金属学会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属Nb板を用いたNaNbO3の自己触媒的一次元成長と機能2019

    • 著者名/発表者名
      山田美悠、由井樹人、八木政行、齊藤健二
    • 学会等名
      日本金属学会2020年春季大会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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