| 研究課題/領域番号 |
19K05447
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(C)
|
| 配分区分 | 基金 |
|---|
| 応募区分 | 一般 |
|---|
| 審査区分 |
小区分33010:構造有機化学および物理有機化学関連
|
|---|
| 研究機関 | 徳島文理大学 |
|---|
研究代表者 |
山口 健太郎 徳島文理大学, 薬学部, 教授 (50159208)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
|
| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
|
| 配分額 *注記 |
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2020年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2019年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
|
|---|
| キーワード | X線解析 / 質量分析 / 結晶スポンジ / 共結晶 / ホスト-ゲスト化学 / ベンゾフェノンテトラカルボン酸 / ピラジン / テトラジン / 環状化合物 / アダマンタン / 包接 / イメージング質量分析 / ホストーゲスト相互作用 / レーザー脱離イオン化質量分析 / 単結晶X線構造解析 / MALDI / 分子計算 / レーザー脱離イオン化 |
|---|
| 研究開始時の研究の概要 |
我々はアダマンタンの剛直性とその強い配向性を利用して２脚型アダマンタン分子が結晶中で２量体環状超分子を形成し，その内部に選択的にパラコートカチオン１分子を包接することを報告した．さらに，Hirshfeld表面解析により，このときの包摂のドライビングフォースは分散力であると推察された．これらの先行研究に基づき種々の有機化合物の構造決定および分離を実現する手法を構築する．
結晶スポンジにゲストを取り込み，Ｘ線解析と同時に、この結晶によるレーザー脱離イオン化質量分析法(CSI-LDI/MS)を用いて構造を解析する手法は独自の手法であり，共結晶を利用した新しい構造分離分析法の確立する．
|
| 研究成果の概要 |
安定な数種類の環状アダマンタン結晶スポンジを合成し，当該結晶スポンジ（ホスト分子）へのゲスト分子の浸潤法を確立した．一方，単結晶－単結晶ゲスト包接法に関し種々の実験を行い，最適条件を見出した．disorder処理を含む単結晶X線構造解析法についても高感度X線検出器や高出力X線源を用いた微小結晶について精査し，関連する技法および手段を確立した．
質量分析（MS）においてゲスト包接結晶スポンジのレーザー脱離イオン化法を確立した．さらに，結晶スポンジ内のゲスト分子とフレームとの相互作用のDFT計算などによる相互作用評価法を見出した．
|
| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究により，種々の有機化合物の構造決定および分離を実現することができた．特にX線結晶解析に適さない油状または液体分子の解析に成功した．これはホスト-ゲスト化学の新たな活用に繋がり、共結晶化の機構解明に一歩近づいた．さらに医薬品の共結晶体を構築することによりプロドラッグなど結晶製剤における溶解度や安定性の制御にも応用できる．今後，ホスト分子とゲスト分子の共結晶体の形成をとおして，生理活性物質のホストとの相互作用が分子レベル（原子分解能）で解析され，創薬研究をさらに活性化することができる．X線解析と質量分析の連携によって当該分野の研究に貢献することが期待できるため社会的意義は大きい．
|
