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多点配位捕捉と活性種集積を実現する反応場を提供する超分子錯体の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19K15578
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関筑波大学

研究代表者

中村 貴志  筑波大学, 数理物質系, 助教 (90734103)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2020年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2019年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード超分子 / 錯体 / 配位結合 / 活性種 / 反応場 / 分子捕捉 / 大環状分子 / 銀 / 活性腫 / パラジウム / ビピリジル
研究開始時の研究の概要

本研究では、金属の配位サイトに2次元的・3次元的に囲まれた反応場を提供する超分子錯体を新規に合成する。多数の金属からの配位により基質を捕捉することで、その相対配置を厳密に規定する。これにより、通常制御が難しく混合物を与えるような反応を位置選択的に進行させることを目指す。また、金属に配位した活性種を一定距離に近接固定できる新規3次元骨格を有する錯体を開発し、その特異な触媒能を開拓する。

研究成果の概要

本研究では、配位サイトを秩序的に集積した内部空間をもつ超分子錯体として、以下の3つのキレート錯体ユニットの多量体の多核金属錯体を設計・合成し、構造の詳細や反応性について明らかにすることができた。(1) N2キレート配位部位bpyとN2O2キレート配位部位salenをもつ三角形配位子bpytrisalenのNi3核錯体およびPd6核錯体。(2) ヒドロキシ基とホルミル基を有するbpy誘導体とトリアミンのシッフ塩基形成によるケージ型錯体の合成検討。(3) N2Oキレート配位部位papの環状6量体hexapapのAg6核錯体。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では、配位サイトを秩序的に集積した内部空間をもつ超分子錯体を合成することができた。単に「金属を集積」するのではなく、「金属の配位サイトを集積」する設計により得られたこのような錯体は、本研究独自の成果である。本研究で得られた錯体は、多数の金属からの配位を利用して基質の配向を制御し、活性種同士を厳密な距離に規定して反応させることで、高難度な反応を実現する場になると期待される。

報告書

(3件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2021 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件) 学会発表 (17件) (うち招待講演 2件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Synthesis of Single Isomeric Complexes with Dissymmetric Structures Using Macrocyclic Homooligomers2021

    • 著者名/発表者名
      NAKAMURA, Takashi; YONEMURA, Sota; AKATSUKA, Shunya; NABESHIMA, Tatsuya
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 6 ページ: 3080-3086

    • DOI

      10.1002/anie.202011348

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Sandwich-Shaped Hexanuclear Silver Complex with a Giant Cavity Constructed from a Macrocycle with Inward Chelating Units2021

    • 著者名/発表者名
      NAKAMURA, Takashi; FENG, Rui Yun; NABESHIMA, Tatsuya
    • 雑誌名

      European Journal of Inorganic Chemistry

      巻: 2021 号: 4 ページ: 308-313

    • DOI

      10.1002/ejic.202000882

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Exclusive formation of a meridional complex of a tripodand and perfect suppression of guest recognition2021

    • 著者名/発表者名
      MORITA, Hiroki; AKINE, Shigehisa; NAKAMURA, Takashi; NABESHIMA, Tatsuya
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 17 ページ: 2124-2127

    • DOI

      10.1039/d1cc00146a

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Functions of Oligomeric and Multidentate Dipyrrin Derivatives and their Complexes2020

    • 著者名/発表者名
      Nabeshima Tatsuya、Chiba Yusuke、Nakamura Takashi、Matsuoka Ryota
    • 雑誌名

      Synlett

      巻: 31 号: 17 ページ: 1663-1680

    • DOI

      10.1055/s-0040-1707155

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Threading/Folding Recognition Modes of Phosphodiesters by a p-Nitrophenylamide Cyclodextrin Derivative2020

    • 著者名/発表者名
      YONEMURA, Sota; NAKAMURA, Takashi; NABESHIMA, Tatsuya
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 49 号: 5 ページ: 493-496

    • DOI

      10.1246/cl.200085

    • NAID

      130007840172

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Double-Circularly Connected Saloph-Belt Macrocycles Generated from a Bis-Armed Bifunctional Monomer2019

    • 著者名/発表者名
      NAKAMURA, Takashi; TSUKUDA, Shinnosuke; NABESHIMA, Tatsuya
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 141 号: 16 ページ: 6462-6467

    • DOI

      10.1021/jacs.9b00171

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bpytrisalen/Bpytrisaloph: A Triangular Platform That Spatially Arranges Different Multiple Labile Coordination Sites2019

    • 著者名/発表者名
      NAKAMURA, Takashi; KAWASHIMA, Yuto; NISHIBORI, Eiji; NABESHIMA, Tatsuya
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 58 号: 12 ページ: 7863-7872

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b00549

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] ユニークな形状をもつ環状多量体の合成と分子捕捉 - 分子の非対称化に着目した超分子化学2019

    • 著者名/発表者名
      中村貴志
    • 雑誌名

      化学と工業

      巻: 72 ページ: 1053-1054

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] ビピリジンとサレンを3つずつ有する三角形大環状分子の配位能と錯体の構造2021

    • 著者名/発表者名
      矢野周平・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] A Sandwich-Shaped Hexanuclear Silver Complex Constructed from a Macrocycle with Six Inward Chelating Units2021

    • 著者名/発表者名
      NAKAMURA, Takashi; FENG, Rui Yun; NABESHIMA, Tatsuya
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 多数のカルボキシ基をもつシクロデキストリン誘導体によるカチオン認識と超分子形成2021

    • 著者名/発表者名
      桑原正宗・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Development of Artificial Receptors Based on Assembly of Metal Complex Units and Desymmetrization of Molecular Components2021

    • 著者名/発表者名
      NAKAMURA, Takashi
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 金属錯体ユニットを精密配置したマクロサイクルによる超分子構造体の構築と分子捕捉2020

    • 著者名/発表者名
      中村貴志
    • 学会等名
      分子科学研究所・錯体化学会 オンライン研究会「錯体化学に基づく分子の構造変換設計と機能制御」
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 6,7,8つのビピリジル基をもつシクロデキストリン配位子を用いた単一の異性体錯体の形成と分子認識2020

    • 著者名/発表者名
      中村貴志・赤塚竣哉・米村颯太・鍋島達弥
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 多数の配位部位を導入した大環状配位子を用いた単一の異性体錯体の形成2020

    • 著者名/発表者名
      中村貴志・赤塚竣哉・米村颯太・鍋島達弥
    • 学会等名
      第47回有機典型元素化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 6つまたは8つのビピリジル基をもつシクロデキストリン金属錯体の構造2020

    • 著者名/発表者名
      赤塚竣哉・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] ビピリジンとサレンで構成される剛直な大環状配位子を用いた多核金属錯体の合成2020

    • 著者名/発表者名
      矢野周平・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 7つのビピリジルアミド基をもつシクロデキストリン錯体の非対称化された構造を利用したアニオンのキラル認識2020

    • 著者名/発表者名
      米村颯太・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 双腕型両官能性単量体を用いたサロフベルト大環状分子の合成とフラーレンの選択的包接2019

    • 著者名/発表者名
      中村貴志・佃真之介・鍋島達弥
    • 学会等名
      第17回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] ビピリジル基を導入したβシクロデキストリン誘導体の金属錯形成による単一異性体の合成と多量体錯体の形成2019

    • 著者名/発表者名
      米村颯太・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      第17回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] アミド基を介して多数のビピリジルを導入したβシクロデキストリン誘導体の金属錯形成による単一なキラル構造の構築2019

    • 著者名/発表者名
      米村颯太・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      第10回サブウェイセミナー
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] アミド基を5位にもつシクロデキストリン誘導体の合成・構造と多点水素結合によるアニオン認識2019

    • 著者名/発表者名
      中村貴志・米村颯太・鍋島達弥
    • 学会等名
      第36回シクロデキストリンシンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 7つのビピリジルを持つシクロデキストリン誘導体の段階的錯形成によるキラルな巨大構造の構築2019

    • 著者名/発表者名
      米村颯太・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] ビピリジル部位を内孔にもつ大環状配位子の合成とその多核金属錯体および超分子錯体の精密構築2019

    • 著者名/発表者名
      中村貴志・川島侑人・鍋島達弥
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 多数のビピリジルを持つシクロデキストリン誘導体の金属錯形成によるキラル構造の構築と機能化2019

    • 著者名/発表者名
      米村颯太・中村貴志・鍋島達弥
    • 学会等名
      CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [備考] 筑波大学 数理物質系 化学域 中村グループ(超分子化学)

    • URL

      http://www.chem.tsukuba.ac.jp/nakamura/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 筑波大学 数理物質系 化学域 超分子化学研究室

    • URL

      http://www.chem.tsukuba.ac.jp/nabesima/

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2019-04-18   更新日: 2022-01-27  

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