氷と非晶質ケイ酸塩の光化学反応による低温での含水ケイ酸塩生成

• 研究課題/領域番号: 19K21887
• 研究種目: 挑戦的研究(萌芽)
• 配分区分: 基金
• 審査区分: 中区分17:地球惑星科学およびその関連分野
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 香内 晃 北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (60161866)
• 研究期間 (年度): 2019-06-28 – 2022-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2021年度)
• 配分額: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円); 2021年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2020年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2019年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
• キーワード: 非晶質珪酸塩 / 含水鉱物 / 氷 / 紫外線 / 低温 / 光化学反応 / 結晶化 / 非晶質ケイ酸塩 / 紫外線照射 / 含水ケイ酸塩

研究開始時の研究の概要

低温の星間分子雲から原始太陽系外縁部に存在する，氷で覆われた非晶質ケイ酸塩を核とする微粒子は、紫外線の照射により氷の水分子が分解され反応性に富む OHラジカルができる．このOHラジカルは大きなエネルギーを持ち，10-150Kの低温でも非晶質ケイ酸塩と容易に反応して含水ケイ酸塩を作ると考えられる．これを透過型電子顕微鏡および高感度赤外分光装置を用いたその場観察法で調べる．非晶質ケイ酸塩としてはMg2SiO4およびMgSiO3組成の超微粒子および薄膜を用い，これらの超微粒子または薄膜を10-150Kに冷却，その上に氷を作製して紫外線を照射，構造，組織，赤外線吸収スペクトルの変化を観察する．

研究成果の概要

非晶質氷をまとった非晶質ケイ酸塩の超微粒子に紫外線を照射して，含水鉱物が生成されるかどうかを調べる実験を，冷却ホルダーのついた透過型電子顕微鏡を用いて10Kおよび82Kで行った．非晶質ケイ酸塩は，Mg2SiO4，MgSiO3，GEM組成の超微粒子を熱プラズマ法で作製した．Mg2SiO4微粒子を用いた82Kの実験のみで結晶の生成が確認され，それ以外の温度・物質では何の変化も観察されなかった．高分解能透過型電子顕微鏡を用いて生成物を詳細に観察したところ，生成物はカンラン石であることが分かった．カンラン石の生成には，氷に紫外線が照射されてできたOHラジカルが関与していることが示唆された．

研究成果の学術的意義や社会的意義

原始惑星系における含水鉱物の生成は，地球型惑星の水の起源と関連するので，大変重要な課題である．これまでは非晶質珪酸塩と水蒸気の反応によって高温で含水鉱物が生成されると考えられてきた．今回の研究では，氷に紫外線を照射して生成されるOHラジカルによって，82Kという低温にもかかわらず非晶質珪酸塩が結晶化することが見出された．このことはOHラジカルと非晶質珪酸塩が反応して低温でも含水鉱物が生成される可能性があることを示したもので，今後の研究の展開に大きな期待を持たせる成果である．

研究成果

• [雑誌論文] Measurements of ortho-to-para nuclear spin conversion of H2 on low-temperature carbonaceous grain analogs: Diamond-like carbon and graphite (2021)
  • 著者名/発表者名: Tsuge Masashi、 Kouchi Akira、 Watanabe Naoki
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 923 号: 1 ページ: 71-71
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac2a33
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] UV-induced formation of ice XI observed using an ultra-high vacuum cryogenic transmission electron microscope and its implications for planetary science (2021)
  • 著者名/発表者名: Kouchi Akira、Kimura Yuki、Kitajima Kensei、Katsuno Hiroyasu、Hidaka Hiroshi、Oba Yasuhiro、Tsuge Masashi、Yamazaki Tomoya、Fujita Kazuyuki、Hama Tetsuya、Takahashi Yukihiro、Nakatsubo Shunichi、Watanabe Naoki
  • 雑誌名: Frontiers in Chemistry 巻: 9 ページ: 799851-799851
  • DOI: 10.3389/fchem.2021.799851
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Successive H-atom Addition to Solid OCS on Compact Amorphous Solid Water (2021)
  • 著者名/発表者名: Nguyen Thanh、Oba Yasuhiro、Sameera W. M. C.、Kouchi Akira、Watanabe Naoki
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 922 号: 2 ページ: 146-146
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac2238
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Efficient formation pathway of methyl formate: The role of OH radicals on ice dust (2021)
  • 著者名/発表者名: Ishibashi Atsuki、Hidaka Hiroshi、Oba Yasuhiro、Kouchi Akira、Watanabe Naoki
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal Letters 巻: 921 号: 1 ページ: L13-L13
  • DOI: 10.3847/2041-8213/ac3005
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Experimental and Computational Studies on the Physicochemical Behavior of Phosphine Induced by Reactions with H and D Atoms on Interstellar Ice Grains (2021)
  • 著者名/発表者名: Nguyen Thanh、Oba Yasuhiro、Sameera W. M. C.、Kouchi Akira、Watanabe Naoki
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 918 号: 2 ページ: 73-73
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac0cf4
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Transmission Electron Microscopy Study of the Morphology of Ices Composed of H2O, CO2, and CO on Refractory Grains (2021)
  • 著者名/発表者名: Kouchi, A., Tsuge, M., Hama, T., Oba, Y., Okuzumi, S., Sirono, S.-. iti ., Momose, M., Nakatani, N., Furuya, K., Shimonishi, T., Yamazaki, T., Hidaka, H., Kimura, Y., Murata, K.-. ichiro ., Fujita, K., Nakatsubo, S., Tachibana, S., & Watanabe, N.
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 918 号: 2 ページ: 45-45
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac0ae6
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Formation of chiral CO polyhedral crystals on icy interstellar grains (2021)
  • 著者名/発表者名: Kouchi, A., Tsuge, M., Hama, T., Niinomi, H., Nakatani, N., Shimonishi, T., Oba, Y., Kimura, Y., Sirono, S.-. iti ., Okuzumi, S., Momose, M., Furuya, K., & Watanabe, N.
  • 雑誌名: Monthly Notices of the Royal Astronomical Society 巻: 505 号: 1 ページ: 1530-1542
  • DOI: 10.1093/mnras/stab1173
  • NAID: 120007132042
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Rapid Ortho-to-para Nuclear Spin Conversion of H2 on a Silicate Dust Surface (2021)
  • 著者名/発表者名: Tsuge M., Namiyoshi T., Furuya K., Yamazaki T., Kouchi A., Watanabe N.
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 908 号: 2 ページ: 234-234
  • DOI: 10.3847/1538-4357/abd9c0
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] CH3O radical binding on hexagonal water ice and amorphous solid water (2021)
  • 著者名/発表者名: W. M. C. Sameera, B. Senevirathne, S. Andersson, M. Al-lbadi, H. Hidaka, A. Kouchi, G. Nyman, N. Watanabe
  • 雑誌名: J. Phy. Chem. A 巻: 125 号: 1 ページ: 387-393
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.0c09111
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Delivery of electrons by proton-hole transfer in ice at 10 K: Role of surface OH radicals (2021)
  • 著者名/発表者名: K. Kitajima, Y. Nakai, W. M. C. Sameera, M. Tsuge, A. Miyazaki, H. Hidaka, A. Kouchi, N. Watanabe
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett. 巻: 12 号: 1 ページ: 704-710
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c03345
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photostimulated desorption of OH radicals from amorphous solid water: Evidence for the interaction of visible light with an OH-ice complex (2020)
  • 著者名/発表者名: A. Miyazaki, N. Watanabe, W. M. C. Sameera, Y. Nakai, M. Tsuge, T. Hama, H. Hidaka, A. Kouchi
  • 雑誌名: Phys. Rev. A 巻: 102 号: 5 ページ: 052822-052822
  • DOI: 10.1103/physreva.102.052822
  • 査読あり
• [雑誌論文] Diffusive hydrogenation reactions of CO embedded in amorphous solid water at elevated temperatures ～70K (2020)
  • 著者名/発表者名: Tsuge M., Hidaka H., Kouchi A., Watanabe N.
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 900 号: 2 ページ: 187-187
  • DOI: 10.3847/1538-4357/abab9b
  • 査読あり
• [雑誌論文] UV-ray irradiation never causes amorphization of crystalline CO2: A transmission electron microscopy study (2020)
  • 著者名/発表者名: Tsuge M., Nguyen T., Oba Y., Hama T., Kouchi A., Watanabe N.
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 760 ページ: 137999-137999
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2020.137999
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Quantitative Anisotropic Analysis of Molecular Orientation in Amorphous N2O at 6 K by Infrared Multiple-Angle Incidence Resolution Spectrometry (2020)
  • 著者名/発表者名: Hama T., Ishibashi A., Kouchi A., Watanabe N., Shioya N., Shimoaka T., Hasegawa T.
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 11 号: 18 ページ: 7857-7866
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c01585
  • 査読あり
• [雑誌論文] In vivo characterization of the structures of films of a fatty acid and an alcohol adsorbed on the skin surface (2020)
  • 著者名/発表者名: Hama T., Kouchi A., Watanabe N., Shioya N., Shimoaka T., Hasegawa T.
  • 雑誌名: Biophysical Chemistry 巻: 266 ページ: 106459-106459
  • DOI: 10.1016/j.bpc.2020.106459
  • 査読あり
• [雑誌論文] An Experimental Study of Chemical Desorption for Phosphine in Interstellar Ice (2020)
  • 著者名/発表者名: Nguyen T., Oba Y., Shimonishi T., Kouchi A., Watanabe N.
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal Letters 巻: 898, 号: 2 ページ: L52-L52
  • DOI: 10.3847/2041-8213/aba695
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] High-density liquid water at a water-ice interface (2020)
  • 著者名/発表者名: Niinomi H., Yamazaki T., Nada H., Hama T., Kouchi A., Okada J.T., Nozawa J., Uda S., Kimura Y.
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 11 ページ: 6779-6784
  • 査読あり
• [雑誌論文] Precometary organic matter: A hidden reservoir of water inside the snow line (2020)
  • 著者名/発表者名: Nakano Hideyuki、Hirakawa Naoki、Matsubara Yasuhiro、Yamashita Shigeru、Okuchi Takuo、Asahina Kenta、Tanaka Ryo、Suzuki Noriyuki、Naraoka Hiroshi、Takano Yoshinori、Tachibana Shogo、Hama Tetsuya、Oba Yasuhiro、Kimura Yuki、Watanabe Naoki、Kouchi Akira
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 10 号: 1 ページ: 7755-7755
  • DOI: 10.1038/s41598-020-64815-6
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Direct Measurements of Activation Energies for Surface Diffusion of CO and CO2 on Amorphous Solid Water Using In Situ Transmission Electron Microscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: A. Kouchi, K. Furuya , T. Hama , T. Chigai, T. Kozasa , and N. Watanabe
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal Letters 巻: 891 号: 1 ページ: L22-L22
  • DOI: 10.3847/2041-8213/ab78a2
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] DESHIMA on ASTE: On-Sky Responsivity Calibration of the Integrated Superconducting Spectrometer (2020)
  • 著者名/発表者名: T. Takekoshi, ..., A. Kouchi, ..., Pieter J. de Visser
  • 雑誌名: Journal of Low Temperature Physics 巻: - 号: 1-2 ページ: 231-239
  • DOI: 10.1007/s10909-020-02338-0
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Ultraviolet-photon exposure stimulates negative current conductivity in amorphous ice below 50 K (2019)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, W. M. C. Sameera, H. Hidaka, A. Miyazaki, A. Kouchi
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 737 ページ: 136820-136820
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2019.136820
  • 査読あり
• [雑誌論文] First light demonstration of the integrated superconducting spectrometer (2019)
  • 著者名/発表者名: A. Endo, ..., A. Kouchi, ... J. A. Baselmans
  • 雑誌名: Nature Astronomy 巻: 3 号: 11 ページ: 989-996
  • DOI: 10.1038/s41550-019-0850-8
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Nucleobase synthesis in interstellar ices (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Oba, Y. Takano, H. Naraoka, N. Watanabe and A. Kouchi
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 10 号: 1 ページ: 4413-4413
  • DOI: 10.1038/s41467-019-12404-1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Probing the Molecular Structure and Orientation of the Leaf Surface of Brassica oleracea L. by Polarization Modulation-Infrared Reflection-Absorption Spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Hama, K. Seki, A. Ishibashi, A. Miyazaki, A. Kouchi, N. Watanabe, T. Shimoaka, T. Hasegawa
  • 雑誌名: Plant Cell Physiology 巻: 60 号: 7 ページ: 1567-1580
  • DOI: 10.1093/pcp/pcz063
  • 査読あり
• [雑誌論文] Physico-chemical Behavior of Hydrogen Sulfide Induced by Reactions with H and D Atoms on Different Types of Ice Surfaces at Low Temperature (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Oba, T.Tomaru, A. Kouchi, N. Naoki
  • 雑誌名: The Astrophysical Journal 巻: 874 号: 2 ページ: 124-124
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ab0961
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 低温氷表面上に存在する微量ラジカルの非破壊検出装置の開発 (2020)
  • 著者名/発表者名: 石橋篤季, 日高宏, 大場康弘, 羽馬哲也, 香内晃, 渡部直樹
  • 学会等名: 日本物理学会第75回年次大会
• [学会発表] Surface diffusion of OH radical on amorphous solid water (2019)
  • 著者名/発表者名: Miyazaki, A. , Watanabe, N., Sameera, W.M.C, Hama, T. , Hidaka, H. , Kouchi, A.
  • 学会等名: IAU Symposium 350
  • 国際学会
• [学会発表] Liquid-like behavior of water ice induced by vacuum ultraviolet irradiation at low temperatures (2019)
  • 著者名/発表者名: HAMA, Tetsuya; TACHIBANA, Shogo; KOUCHI, Akira; OBA, Yasuhiro; PIANI, Laurette; HIDAKA, Hiroshi; KIMURA, Yuki; MURATA, Ken-ichiro; YURIMOTO, Hisayoshi; WATANABE, Naoki
  • 学会等名: 35th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] Probing the molecular structure of the intact leaf cuticle by polarization modulation-infrared reflection-absorption spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: T.HAMA,K.SEKI, A.ISHIBASHI,A. MIYAZAKI, A.KOUCHI,N.WATANABE, T.SHIMOAKA, T.HASEGAWA
  • 学会等名: 35th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] H2 formation on a low-temperature diamondlike carbon surface (2019)
  • 著者名/発表者名: TSUGE, Masashi; HAMA, Tetsuya; KIMURA, Yuki; KOUCHI, Akira; WATANABE, Naoki
  • 学会等名: 35th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] Synthesis of Nitrogen Heterocycles of Astrobiologial Interest in Interstellar Ice Analogs (2019)
  • 著者名/発表者名: Y.Oba,Y.Takano,H.Naraoka,N.Watanabe,A.Kouchi
  • 学会等名: 2019 Astrobiology Science Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Reactive desorption of methanol from amorphous solid water at 10K (2019)
  • 著者名/発表者名: H.Hidaka, Y. Yarnall, A. Kouchi, N.Watanabe, The 12the meeting on cosmic dust
  • 学会等名: The 12the meeting on cosmic dust
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Detection of nucleobases dipeptides in organic residues formed by photochemical reactions in interstellar ice analogs (2019)
  • 著者名/発表者名: Y.Oba, Y.Takano,H.Naraoka,N.Watanabe,A. Kouchi
  • 学会等名: Goldschmidt 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Inversion of surface voltage on H2O films affection sublimation of CO underlayer (2019)
  • 著者名/発表者名: A. Ishibashi, Y.Oba,T.Hama,A.kouchi,N.Watanabe
  • 学会等名: ACS National Meeting & Expo
  • 国際学会
• [学会発表] Activation energy of OH-radical diffusion on water ice surface (2019)
  • 著者名/発表者名: A. Miyazaki, N.Watanabe, W. Sameera, T.Hama, H.Hidaka, A.Kouchi
  • 学会等名: ACS National Meeting & Expo
  • 国際学会
• [学会発表] アモルファスMg2SiO4微粒子を覆った氷の光化学反応によるフォルステライト結晶の生成 (2019)
  • 著者名/発表者名: 香内晃,木村勇気,場康弘,羽馬哲也,渡部直樹,橘省吾,土山明,延寿里美,大坪貴文
  • 学会等名: 日本地球惑星科学連合2019年大会
• [学会発表] 星間分子雲における化学進化：単純分子から核酸塩基生成へ (2019)
  • 著者名/発表者名: 大場康弘,高野淑識,奈良岡浩,渡部直樹,香内晃
  • 学会等名: 第37回有機地球化学シンポジウム
• [学会発表] 低温氷表面吸着物質の高感度非破壊質量分析装置の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 石橋篤季, 日高宏, 大場康弘, 羽馬哲也, 香内晃, 渡部直樹
  • 学会等名: 原子衝突学会第 44 回年会
• [学会発表] 模擬星間塵氷の光化学反応による核酸塩基生成 (2019)
  • 著者名/発表者名: 大場 康弘,高野 淑識,奈良岡 浩,渡部 直樹 ,香内 晃
  • 学会等名: 日本地球化学会第66回年会
• [備考] 北海道大学低温科学研究所 宇宙物質科学・宇宙雪氷学グループHP
  • URL: http://www.lowtem.hokudai.ac.jp/astro/index.html
• [備考] 宇宙物質科学・宇宙雪氷学グループ
  • URL: http://www.lowtem.hokudai.ac.jp/astro/index.html