Step-by-Step合成法の開発による新規ゼオライトの創出と応用

• 研究課題/領域番号: 20360355
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 反応工学・プロセスシステム
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 大久保 達也 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (40203731)
• 連携研究者: 下嶋 敦 東京大学, 大学院・工学系研究科, 准教授 (90424803)
• 研究期間 (年度): 2008 – 2010
• 研究課題ステータス: 完了 (2010年度)
• 配分額: 18,720千円 (直接経費: 14,400千円、間接経費: 4,320千円); 2010年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円); 2009年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円); 2008年度: 9,880千円 (直接経費: 7,600千円、間接経費: 2,280千円)
• キーワード: ゼオライト / マイクロポーラス / 水熱合成 / 構造規定剤 / 種結晶添加法 / 自己組織化

研究概要

本研究課題では、有機鋳型分子と無機物質の相互作用の制御と合成プロセスのシステム化を組み合わせることでStep-by-Step合成法を開発し、広範な応用が期待される新規マイクロポーラス結晶の合成について検討した。ケージ状のシロキサンユニットを原料とし、層状結晶を中間体とする合成ルートにより純シリカSOD型ゼオライトの合成に成功した。また、種結晶を用いることにより、有機鋳型分子を用いずにMTW型やBEA型ゼオライトを再現性良く合成する手法を確立した。

研究成果

• [雑誌論文] Mechanistic Study on the Synthesis of a Porous Zincosilicate VPI-7 Containing Three-Membered Rings (2011)
  • 著者名/発表者名: Y.Suzuki, T.Wakihara, S.Kohara, K. tabashi, M.Ogura, T.Okubo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 115 ページ: 443-446
  • 査読あり
• [雑誌論文] Crystallization Behavior of Zeolite Beta in OSDA-Free, Seed-Assisted Synthesis (2011)
  • 著者名/発表者名: Y.Kamimura, S.Tanahashi, K.Itabashi, A.Sugawara, T.Wakihara, A.Shimojima, T.Okubo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 115 ページ: 744-750
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanistic Study on the Synthesis of a Porous Zincosilicate VPI-7 Containing Three-Membered Rings (2011)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Suzuki, Toru Wakihara, Shinji Kohara, Keiji Itabashi, Maseru Ogura, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 115 ページ: 443-446
  • 査読あり
• [雑誌論文] Crystallization Behavior of Zeolite Beta in OSDA-Free, Seed-Assisted Synthesis (2011)
  • 著者名/発表者名: Yoshihiro Kamimura, Shinya Tanahashi, Keiji Itabashi, Ayae Sugawara, Toru Wakihara, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 115 ページ: 744-750
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis and characterization of aluminium containing CIT-1 and their structure-property relationship to hydrocarbon trap performance (2010)
  • 著者名/発表者名: T.Mathew, S.P.Elangovan, T.Yokoi, T.Tatsumi, M.Ogura, Y.Kubota, A.Shimojima, T.Okubo
  • 雑誌名: Microporous and Mesoporous Materials 129 ページ: 126-135
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct Hydrothermal Synthesis of Hierarchically Porous Siliceous Zeolite by Using Alkoxysilylated Nonionic Surfactant (2010)
  • 著者名/発表者名: R.R.Mukti, H.Hirahara, A.Sugawara, A.Shimojima, T.Okubo
  • 雑誌名: Langmuir 26 ページ: 2731-2735
  • 査読あり
• [雑誌論文] Location of Alkali Ions and their Relevance to Crystallization of Low Silica X Zeolite (2010)
  • 著者名/発表者名: M.Iwama, Y.Suzuki, J.Plvert, K.Itabashi, M.Ogura, T.Okubo
  • 雑誌名: Crystal Growth & Design 10 ページ: 3471-3479
  • 査読あり
• [雑誌論文] Critical Factors in the Seed-Assisted Synthesis of Zeolite Beta and Green Beta from OSDA-Free Na+-Aluminosilicate Gels (2010)
  • 著者名/発表者名: Y.Kamimura, W.Chaikittisilp, K.Itabashi, A.Shimojima, T.Okubo
  • 雑誌名: Chemistry an Asian Journal 5 ページ: 2182-2191
  • 査読あり
• [雑誌論文] (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Iyoki, Y.Kamimura, K.Itabashi, A.Shimojima, T.Okubo
  • 雑誌名: Chemistry Letters 39 ページ: 730-731
  • 査読あり
• [雑誌論文] Critical Factors in the Seed-Assisted Synthesis of Zeolite Beta and "Green Beta" from OSDA-Free Na^+-Aluminosilicate Gels (2010)
  • 著者名/発表者名: Yoshihiro Kamimura, Watcharop Chaikittisilp, Keiji Itabashi, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Chemistry an Asian Journal 巻: 5 ページ: 2182-2191
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis and characterization of aluminium containing CIT-1 and their structure-property relationship to hydrocarbon trap performance (2010)
  • 著者名/発表者名: Thomas Mathew, S.P.Elangovan, Toshiyuki Yokoi, Takashi Tatsumi, Masaru Ogura, Yoshihiro Kubota, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Microporous and Mesoporous Materials 129 ページ: 126-135
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct Hydrothermal Synthesis of Hierarchically Porous Siliceous Zeolite by Using Alkoxysilylated Nonionic Surfactant (2010)
  • 著者名/発表者名: Rino R. Mukti, Hirotomo Hirahara, Ayae Sugawara, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Langmuir 26 ページ: 2731-2735
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hybrid Porous Materials with High Surface Area Derived from Bromophenylethenyl-Functionalized Cubic Siloxane-Based Building Units (2010)
  • 著者名/発表者名: W.Chaikittisilp, A.Sugawara, A.Shimojima, T.Okubo
  • 雑誌名: Chemistry-A European Journal (in press)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cooperative Effect of Sodium and Potassium Cations on Synthesis of Ferrierite (2009)
  • 著者名/発表者名: Y.Suzuki, T.Wakihara, K.Itabashi, M.Ogura, T.Okubo
  • 雑誌名: Topics in Catalysis 52 ページ: 67-74
  • 査読あり
• [雑誌論文] Changes in the medium-range order during crystallization of aluminosilicate zeolites characterized by high-energy X-ray diffraction technique (2009)
  • 著者名/発表者名: T.Wakihara, Y.Suzuki, W.Fan, S. Saito, S.Kohara, G.Sankar, M.Sanchez-Sanchez, M.Ogura, T.Okubo
  • 雑誌名: Journal of the Ceramic Society of Japan 117 ページ: 277-282
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cooperative effect of sodium and pottasium cations on synthesis of ferrierite (2009)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Suzuki, Toru Wakihara, Keiji Itabashi, Masaru Ogura, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Topics in Catalysis 52 ページ: 67-74
  • 査読あり
• [雑誌論文] Changes in the medium-range order during crystallization of aluminosilicate zeolites characterized by high-energy X-ray diffraction technique (2009)
  • 著者名/発表者名: Toru Wakihara, Yasuhiro Suzuki, Wei Fan, Seijiro Saito, Shinji Kohara, Gopinathan Sankar, Manuel Sanchez?Sanchez, Masaru Ogura,Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Journal of the Ceramic Society of Japan 117 ページ: 277-282
  • 査読あり
• [雑誌論文] Silica Sodalite without Occluded Organic Matters by Topotactic Conversion of Lamellar Precursor (2008)
  • 著者名/発表者名: T.Moteki, W.Chaikittislip, A.Shimojima, T.Okubo
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 130 ページ: 15780-15781
  • 査読あり
• [雑誌論文] Silica-Sodalite without Occluded Organic Matters by Topotactic Conversion of Lamellar Precursor (2008)
  • 著者名/発表者名: Takatahiko Moteki, Watcharop Chaikittislip, Atsushi Shimojima, and Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Journal of the Americall Chemical Society 130 ページ: 15780-15781
  • 査読あり
• [学会発表] 種結晶添加法によるOSDA-free ゼオライトbeta の結晶化機構第 (2010)
  • 著者名/発表者名: 棚橋紳也、上村佳大、板橋慶治、下嶋敦、大久保達也
  • 学会等名: 26回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: 船堀
  • 年月日: 2010-12-02
• [学会発表] Seed-Assisted Synthesis of Zeolite Beta and Green Beta in Organic Structure-Directing Agent-Free System (2010)
  • 著者名/発表者名: Y.Kamimura, K.Itabashi, A.Shimojima, T.Okubo
  • 学会等名: 2010 AIChE Annual Meeting
  • 発表場所: Salt Lake City (USA)
  • 年月日: 2010-11-09
• [学会発表] Seed-Induced Crystallization of Zeolite Beta in the Absence of Organic Structure-Directing Agent (2010)
  • 著者名/発表者名: S.Tanahashi, Y.Kamimura, K.Itabashi, A.Shimojima, T. Okubo
  • 学会等名: 9th Korea-Japan Symposium on Materials & Interfaces
  • 発表場所: Yeosu (Korea)
  • 年月日: 2010-11-02
• [学会発表] Role of Acidic Pre-treatment in Topotactic Conversion of Pure Silica Sodalite from a Layered Silicate RUB-15 (2010)
  • 著者名/発表者名: T.Moteki, W.Chaikittisilp, Y.Sakamoto, A.Shimojima, T.Okubo
  • 学会等名: 11th IUMRS Internatinal Conference in,Asia
  • 発表場所: Qingdao (China)
  • 年月日: 2010-09-28
• [学会発表] 板状中空シリカソーダライト合成における酸処理の構造への影響 (2010)
  • 著者名/発表者名: 茂木堯彦、Watcharop Chaikittisilp、下嶋敦、大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第42回秋季大会
  • 発表場所: 同志社大
  • 年月日: 2010-09-08
• [学会発表] 種結晶添加・有機構造規定剤無添加による種々のゼオライトの合成 (2010)
  • 著者名/発表者名: 上村佳大、板橋慶治、下嶋敦、大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第42回秋季大会
  • 発表場所: 同志社大学
  • 年月日: 2010-09-08
• [学会発表] 有機構造規定剤を用いないMTW 型ゼオライトの合成と特性 (2010)
  • 著者名/発表者名: 伊與木健太、上村佳大、板橋慶治、下嶋敦、大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第42回秋季大会
  • 発表場所: 同志社大
  • 年月日: 2010-09-07
• [学会発表] Synthesis of MTW-type zeolite in the absence of organic structure-directing agent (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Iyoki, K.Itabashi, A.Shimojima, T.Okubo
  • 学会等名: 16th International Zeolite Conference joint with the 7th International Mesostructured Materials Symposium
  • 発表場所: Sorrent (Italy)
  • 年月日: 2010-07-05
• [学会発表] 種結晶により誘起される有機構造規定剤を用いない*BEA 型ゼオライトの結晶化機構 (2010)
  • 著者名/発表者名: 棚橋紳也、上村佳大、板橋慶治、下嶋敦、大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第42回秋季大会
  • 発表場所: 同志社大
• [学会発表] Role of Acidic Pre-treatment of a Layered Silicate RUB-15 in Its Topotactic Conversion to Pure Silica Sodalite (2010)
  • 著者名/発表者名: T.Moteki, W.Chaikittisilp, Y.Sakamoto, A.Shimojima, T.Okubo
  • 学会等名: 16th International Zeolite Conference joint with the 7th International Mesostructured Materials Symposium
  • 発表場所: Sorrent (Italy)
• [学会発表] RHO型ゼオライトの結晶化におけるセシウムイオンの役割 (2009)
  • 著者名/発表者名: 高博達、板橋慶治、大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会 合同支部大会
  • 発表場所: 米沢
  • 年月日: 2009-08-10
• [学会発表] OSDA-free モルデナイト及びフェリエライトの結晶化機構 (2008)
  • 著者名/発表者名: 磯部元洋、板橋慶治、下島敦、大久保達也
  • 学会等名: 第24回ゼオライト学会
  • 発表場所: 船堀
  • 年月日: 2008-11-26
• [学会発表] OSDA-freeモルデナイト及びフェリエライトの生成機構解明研究 (2008)
  • 著者名/発表者名: 磯部元洋、板橋慶治、下嶋敦、大久保達也
  • 学会等名: 第24回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: 船堀
  • 年月日: 2008-11-26
• [備考] ホームページ等
  • URL: http://www.zeolite.t.u-tokyo.ac.jp
• [備考]
  • URL: http://www.zeolite.t.u-tokyo.ac.jp
• [備考]
  • URL: http://www.zeolite.t.u-tokvo.ac.jo/index.html
• [産業財産権] 特許 (2010)
  • 発明者名: 板橋慶治、大久保達也、上村佳大、ラニ エランゴバン、チャイキッティスィン ワッチャロップ
  • 権利者名: 日本化学工業(株)東京大学
  • 産業財産権番号: 2010-154510
  • 出願年月日: 2010-07-07
• [産業財産権] MTW型ゼオライトの製造方法 (2009)
  • 発明者名: 板橋慶治、大久保達也、伊與木健太
  • 権利者名: 日本化学工業(株), 東京大学
  • 産業財産権番号: 2009-264550
  • 出願年月日: 2009-11-20
• [産業財産権] 特許 (2009)
  • 発明者名: 板橋慶治、大久保達也、伊與木健太
  • 権利者名: 日本化学工業(株)東京大学
  • 産業財産権番号: 2009-264550
  • 出願年月日: 2009-11-20