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炭化水素類の酸素酸化プロセス構築を指向した触媒デバイスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 20360367
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関神奈川大学

研究代表者

引地 史郎  神奈川大学, 工学部, 教授 (10282857)

連携研究者 中澤 順  神奈川大学, 工学部, 特別助手 (70550888)
研究期間 (年度) 2008 – 2010
研究課題ステータス 完了 (2010年度)
配分額 *注記
19,110千円 (直接経費: 14,700千円、間接経費: 4,410千円)
2010年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2009年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2008年度: 14,170千円 (直接経費: 10,900千円、間接経費: 3,270千円)
キーワード酸化反応 / 錯体触媒 / 固定化錯体触媒 / 酸素活性化 / 過酸化物 / ニッケル / 鉄 / 炭化水素 / 酸素 / コバルト / Bio-inspired触媒
研究概要

酵素反応と同様な、温和な条件下での炭化水素類の選択酸化反応の実現を目指し、液相均一系で機能する錯体触媒および液固不均一系で機能する固定化錯体触媒を開発した。金属支持配位子の電子的特性を制御したニッケル錯体が、過酸化物を酸化剤としたアルカンの選択的水酸化に対し触媒活性を示すことを明らかにし、その反応中間体の構造及び反応特性を明らかにした。またニッケル錯体触媒に硫黄ドナー配位子を導入することで、分子内電子移動反応を引き金とする酸素分子活性化が進行することを見出した。さらに酵素の触媒活性点に類似した環境を有する固定化錯体触媒を開発し、過酸化水素を酸化剤とする炭化水素への酸素添加反応に適用可能であることを見出した。

報告書

(4件)
  • 2010 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2009 実績報告書
  • 2008 実績報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2010 2009 2008 その他

すべて 雑誌論文 (13件) (うち査読あり 12件) 学会発表 (14件) 備考 (4件)

  • [雑誌論文]2010

    • 著者名/発表者名
      Shiro Hikichi, Koyu Fujita, Yoshitaka Manabe, Munetaka Akita, Jun Nakazawa, Hidehito Komatsuzaki
    • 雑誌名

      Eur.J.Inorg.Chem.

      ページ: 5529-5537

    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tuning the Stability and Reactivity of Metal-bound Alkylperoxide by Remote Site Substitution of the Ligand2010

    • 著者名/発表者名
      Shiro Hikichi, Chiho Kobayashi, Michito Yoshizawa, Munetaka Akita
    • 雑誌名

      Chem.Asian J. Vol.5

      ページ: 2086-2092

    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 人工酵素の開発を目指した錯体触媒の分子設計2010

    • 著者名/発表者名
      引地史郎,中澤順
    • 雑誌名

      触媒 Vol.52,No.4

      ページ: 243-248

    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [雑誌論文] Tuning the Stability and Reactivity of Metal-bound Alkylperoxide by Remote Site Substitution of the Ligand2010

    • 著者名/発表者名
      S.Hikichi, C.Kobayashi, M.Yoshizawa, M.Akita
    • 雑誌名

      Chem.Asian J.

      巻: 5 ページ: 2086-2092

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Coordination property of organoborate ligands : Steric hindrance around distal boron center direct the conformation of dialkylbis(imidazolyl)borate scaffold2010

    • 著者名/発表者名
      S.Hikichi, K.Fujita, Y.Manabe, M.Akita, J.Nakazawa, H.Komatsuzaki
    • 雑誌名

      Eur.J.Inorg.Chem.

      ページ: 5529-5537

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design, Synthesis, and Catalysis of Bio-inspired Immobilized Metallocomplex Catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      Shiro Hikichi, Mami Kaneko, Yasuyuki Miyoshi, Noritaka Mizuno, Koyu Fujita, Munetaka Akita
    • 雑誌名

      Top.Catal. Vol.52

      ページ: 845-851

    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Acetoxybis(imidazolyl)methylborate [B(Im^<N-Me>)_2(OC(=O)Me)Me]^- : Carboxylation of borane moiety of imidazolyl-based scorpionate2009

    • 著者名/発表者名
      Koyu Fujita, Munetaka Akita, Shiro Hikichi
    • 雑誌名

      Inorg.Chim.Acta Vol.362

      ページ: 4472-4479

    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structural Characterization and Oxidation Activity of a Nickel(II) Alkylperoxo Complex2009

    • 著者名/発表者名
      Shiro Hikichi, Hideho Okuda, Yoshiko Ohzu, Munetaka Akita
    • 雑誌名

      Angew.Chem.Int.Ed. Vol.52

      ページ: 188-191

    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design, Synthesis, and Catalysis of Bio-inspired Immobilized Metallocomplex Catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      S.Hikichi, M.Kaneko, Y.Miyoshi, N.Mizuno, K.Fujita, M.Akita
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis 52

      ページ: 845-851

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Acetoxybis(imidazolyl)methylborate[B(Im^<N-Me>)_2(OC(=O)Me)Me]^-: Carboxylation of borane moiety of imidazolyl-based scorpionate2009

    • 著者名/発表者名
      K.Fujita, M.Akita, S.Hikichi
    • 雑誌名

      Inorg.Chim.Acta 362

      ページ: 4472-4479

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structural Characterization and Oxidation Activity of a Nickel (II) Alkylperoxo Complex.2009

    • 著者名/発表者名
      S. Hikichi, H. Okuda, Y. Ohzu, M. Akita
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed. 48

      ページ: 188-191

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design, Synthesis, and Catalysis of Bio-inspired Immobilized Metallocomplex Catalyst.2009

    • 著者名/発表者名
      S. Hikichi, M. Kaneko, Y. Miyoshi, N Mizuno K Fujita M Akita
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis (印刷中)

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tuning the Stability and Reactivity of Metal-bound Alkylperoxide by Remote Site Substitution of the Ligand

    • 著者名/発表者名
      S.Hikichi, C.Kobayashi, M.Yoshizawa, M.Akita
    • 雑誌名

      Chem.Asian J. (印刷中)

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Design of bio-inspired homogeneous and heterogeneous oxidation catalysts2010

    • 著者名/発表者名
      引地史郎
    • 学会等名
      2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pasifichem 2010)
    • 発表場所
      Honolulu, Hawaii, U.S.A.(招待講演)
    • 年月日
      2010-12-19
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [学会発表] Design of bio-inspired homogeneous and heterogeneous oxidation catalysts2010

    • 著者名/発表者名
      Shiro Hikichi
    • 学会等名
      2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pasifichem 2010)
    • 発表場所
      Hilton Hawaiian Village (Honolulu, Hawaii, U.S.A.)
    • 年月日
      2010-12-19
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] Design of bio-inspired oxidation catalysts : Tuning the substrate oxidizing activity of nickel-oxygen complexes2010

    • 著者名/発表者名
      引地史郎, 中澤順
    • 学会等名
      The 5th Asian Biological Inorganic Chemistry Conference
    • 発表場所
      Kaohsiung, Taiwan(招待講演)
    • 年月日
      2010-11-03
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [学会発表] Design of bio-inspired oxidation catalysts : Tuning the substrate oxidizing activity of nickel-oxygen complexes2010

    • 著者名/発表者名
      Shiro Hikichi, Jun Nakazawa
    • 学会等名
      The 5th Asian Biological Inorganic Chemistry Conference
    • 発表場所
      The Ambassador Hotel (Kaohsiung, Taiwan)
    • 年月日
      2010-11-03
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] Bio-inspired酸化触媒の開発を目指して-分子設計とナノ構造制御-2010

    • 著者名/発表者名
      引地史郎
    • 学会等名
      第106回触媒討論会
    • 発表場所
      甲府市(山梨大学)(招待講演)
    • 年月日
      2010-09-17
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [学会発表] Bio-inspired酸化触媒の開発を目指して-分子設計とナノ構造制御-2010

    • 著者名/発表者名
      引地史郎
    • 学会等名
      第106回触媒討論会
    • 発表場所
      山梨大学(山梨県)
    • 年月日
      2010-09-17
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] 新規ボレート配位子の開発と固定化錯体触媒への展開2010

    • 著者名/発表者名
      引地史郎
    • 学会等名
      日本化学会第4回関東支部大会
    • 発表場所
      つくば市(筑波大学)(招待講演)
    • 年月日
      2010-08-30
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [学会発表] 新規ボレート配位子の開発と固定化錯体触媒への展開2010

    • 著者名/発表者名
      引地史郎
    • 学会等名
      日本化学会第4回関東支部大会
    • 発表場所
      筑波大学(茨城県)
    • 年月日
      2010-08-30
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] アルカン水酸化活性の向上を目指したニッケルおよびコバルト錯体触媒の分子設計2009

    • 著者名/発表者名
      中澤順,奥田秀穂,引地史郎
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎市(宮崎大学)(招待講演)
    • 年月日
      2009-09-30
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [学会発表] Bio-inspired alkane oxidation catalysts based on nickel complexes2009

    • 著者名/発表者名
      Shiro Hikichi, Hideho Okuda, Naoki Imamura, Akiyoshi Ishii, Jun Nakazawa
    • 学会等名
      14th International Conference on Biological Inorganic Chemistry
    • 発表場所
      名古屋市(名古屋国際会議場)
    • 年月日
      2009-07-28
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [学会発表] Bio-inspired alkane oxidation catalysts based on nickel complexes2009

    • 著者名/発表者名
      S.Hikichi, H.Okuda, N.Imamura, Y.Ishii, J.Nakazawa
    • 学会等名
      14th International Conference on Biological Inorganic Chemistry
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 年月日
      2009-07-28
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] ニソケル錯体触媒のアルカン酸化活性の検討2008

    • 著者名/発表者名
      奥田秀穂,引地史郎
    • 学会等名
      第41回酸化反応討論会
    • 発表場所
      福岡市(九州大学)
    • 年月日
      2008-11-28
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [学会発表] コバルト(II)セミキノナート錯体によるbio-inspired酸素酸化触媒反応系の構築2008

    • 著者名/発表者名
      池田篤司, 瀬川卓磨, 星野一也, 引地史郎
    • 学会等名
      第41回酸化反応討論会
    • 発表場所
      九州大学(福岡)
    • 年月日
      2008-11-28
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] チオール修飾シリカを担体とする固定化錯体触媒の調製2008

    • 著者名/発表者名
      引地史郎,金子真実,名畑実有子
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋市(名古屋大学)
    • 年月日
      2008-09-25
    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [備考] ホームページ等

    • URL

      http://apchem2.kanagawa-u.ac.jp/~hikichilab/index.html

    • 関連する報告書
      2010 研究成果報告書
  • [備考]

    • URL

      http://apchem2.kanagawa-u.ac.jp/~hikichilab/index.html

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://apchem2.kanagawa-u.ac.jp/~hikichilab/index.html

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://apchem2.kanagawa-u.ac.jp/~hikichilab/index.html

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書

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公開日: 2008-04-01   更新日: 2016-04-21  

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