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光エネルギーの高度活用に向けた分子システム化技術の開発

研究課題

研究課題/領域番号 20H05676
研究種目

基盤研究(S)

配分区分補助金
審査区分 大区分E
研究機関九州大学

研究代表者

君塚 信夫  九州大学, 工学研究院, 教授 (90186304)

研究分担者 藤川 茂紀  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 教授 (60333332)
江原 正博  大学共同利用機関法人自然科学研究機構(岡崎共通研究施設), 計算科学研究センター, 教授 (80260149)
宮田 潔志  九州大学, 理学研究院, 准教授 (80808056)
研究期間 (年度) 2020-08-31 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
194,870千円 (直接経費: 149,900千円、間接経費: 44,970千円)
2024年度: 39,260千円 (直接経費: 30,200千円、間接経費: 9,060千円)
2023年度: 39,000千円 (直接経費: 30,000千円、間接経費: 9,000千円)
2022年度: 37,960千円 (直接経費: 29,200千円、間接経費: 8,760千円)
2021年度: 59,020千円 (直接経費: 45,400千円、間接経費: 13,620千円)
2020年度: 19,630千円 (直接経費: 15,100千円、間接経費: 4,530千円)
キーワード自己組織化 / 励起三重項 / フォトン・アップコンバージョン / シングレット・フィッション / 三重項 / キラリティ
研究開始時の研究の概要

本研究は分子組織化を基盤とする光エネルギーの高度活用に資する学術「分子システム化学」の創成をはかることを目的とする。具体的には、NIR→Vis領域における高効率のフォトン・アップコンバージョン(UC)を分子の自己組織化に基づき実現するための方法論、ナノギャップ・プラズモニクスと自己組織化UCの融合により、低強度の励起光を増強してTTA-UCを起こす技術の開発を行う。さらに、分子組織化の概念をシングレット・フィッション(SF)分野に展開し、キラルな分子組織化に基づく高効率のSFシステムを開発する。

研究実績の概要

固体フィルム系におけるTTA-UC効率をより高めるべく、アクセプターの濃度消光を防ぎ、固体においても高い量子収率を保つ発色団の自己組織化技術が必要である。本年度は3,9-ペリレンジスルホン酸を新たに合成し、トリフェニルメチルアミンカチオンやテトラフェニルホスフィンカチオンなどのかさ高い有機カチオンからなるイオン結晶を作製した。3,9-ペリレンジスルホン酸は水中で458nmに振動構造を有する蛍光を与えるが、その固体粉末状態では538nmに著しく長波長シフトしたエキシマー発光を与え、蛍光量子収率も0.67%と低かった。一方、トリフェニルメチルアミンとのイオン対については、501nmに振動構造を保った発光が観測され、量子収率も4.5~17.9%と大きいことが判った。この単結晶を作製し、X線構造解析を行ったところ、イオン対結晶内部でディスクリートなダイマーが配列した構造であることが判った。ダイマー間の距離は8.8オングストロームであり、三重項エネルギーマイグレーションが起こりうる距離に配向を規制しつつ組織化されていることが判った。宮田グループは自己組織化分子材料の高速分光を計測するために過渡吸収分光の励起波長依存性を簡便に計測できるシステムを構築した。レーザー光源をYb:KGWレーザーに変更したことにより、従来のシステムと比較して一桁程度シグナルノイズ比が高い計測システムを構築することに成功した。また、ジフェニルテトラセンジカルボン酸と種々のアミンからモル比1:2の水分散ナノ粒子を作製した。得られたキラルなアミンを対イオンとするイオン対ナノ粒子においては、500 nm付近に相関トリプレット対状態の過度吸収が1.2ns後にかけて観測され、ナノ粒子中においてキラルな分子組織化状態にあるテトラセン発色団間にシングレット・フィッションが起こることが示された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ペリレン発色団は、有機溶媒中の分子分散状態において優れた蛍光特性を示すことから、様々な応用がなされてきた。一方、分子凝縮系(固体、液晶など)においては、ペリレン発色団の濃度消光が著しいため、蛍光特性が失われる未解決課題があった。今回、新規化合物である を合成し、固体中では溶液中に比べて著しく消光されたエキシマー発光(量子収率0.67%)が観測された。一方、トリフェニルメチルアミンなどのかさ高いカチオンを対イオンとして導入すると、エキシマー形成が抑制されるとともに、固体状態で5%もの量子収率を示すことを明らかにした。予備的に、Pdベンゾポルフィリンをドナーとして導入したところ、赤→青のフォトン・アップコンバージョンが観測された。
自己組織化シングレット・フィッション(SF)の開発研究においては、種々のテトラセン誘導体に着目し、系統的な合成を行った。合成した分子の分子集合構造ならびにその分光学的特性を明らかにするとともに、シングレット・フィッション機能の発現について検討を行った。キラルな分子組織化をイオン対形成法により達成し、水溶液キラルナノ粒子におけるシングレット・フィッションを観測した。

今後の研究の推進方策

次の項目を中心に、TTA-UCならびSF分子システムの開発研究を推進する。
(1)3,9-ペリレンジスルホン酸と種々のかさ高い有機カチオンとのイオン結晶を系統的に作製し、分光学的特性(吸収、蛍光)の評価、ならびに単結晶X線構造解析を行って、結晶中の分子組織化状態を視覚化する。(2)ペリレンジスルホン酸/有機カチオンからなるイオン対結晶に、三重項増感剤であるPdベンゾポルフィリンを可溶化させる。一方、Pdベンゾポルフィリンはペリレンジカルボン酸に比べてかなり大きく、また電気的中性であり、イオン結晶との相溶性が低いことが懸念される。この問題を克服するために、Pdベンゾポルフィリンのスルホン酸あるいはカルボン酸誘導体を新たに合成し、イオン性結晶中への導入(混合)効率を上げる。(3)Pdベンゾポルフィリンのスルホン酸誘導体の合成においては、異なる位置置換体が得られるものと考えられ、単離生成が困難な可能性がある。その場合は、テトラシアノベンゼンなど、ペリレン基をドナーとする電荷移動錯体の形成を検討する。電荷移動錯体の励起にともなう電子移動によって、スピン軌道相互作用を増大させることにより、励起三重項状態を生成するアプローチについて検討する。(4)ナノギャップ間隔を持つ二次元ナノ金属アレイの作製技術を利用し、真空蒸着法やスピンコート法等を用いて、ドナーとアクセプターの相対配向を制御した積層膜を銀プラズモニックアレイ上に構築し、可視→紫外領域のナノギャップ電場によるTTA-UCの増強効果について検討する。(5)宮田らの構築したシステムを利用してキラルな集合構造を持つSF材料のダイナミクス評価、TTAUCを引き起こすドナー・アクセプター混合膜の測定に取り組む。また、新たに希土類添加光アップコンバージョン材料のエネルギー変換ダイナミクスや励起子拡散に関して実時間計測から定量化をすすめる。

評価記号
中間評価所見 (区分)

A: 研究領域の設定目的に照らして、期待どおりの進展が認められる

報告書

(7件)
  • 2022 研究概要(中間評価) ( PDF )   実績報告書   中間評価(所見) ( PDF )
  • 2021 実績報告書
  • 2020 研究概要(採択時) ( PDF )   審査結果の所見 ( PDF )   実績報告書
  • 研究成果

    (43件)

すべて 2023 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (16件) (うち国際共著 3件、 査読あり 16件、 オープンアクセス 7件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] チャルマース工科大学(スウェーデン)

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    • 著者名/発表者名
      Harada Naoyuki、Uji Masanori、Singh Baljeet、Kimizuka Nobuo、Yanai Nobuhiro
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: - 号: 24 ページ: 8002-8006

    • DOI

      10.1039/d3tc00236e

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    • 著者名/発表者名
      Morikawa Masa-aki、Mizuno Miko、Harada Naoyuki、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 9 ページ: 727-731

    • DOI

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    • 著者名/発表者名
      Morikawa Masa-aki、Yamanaka Yuta、Ho Hui Joseph Ka、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 号: 34 ページ: 24031-24037

    • DOI

      10.1039/d3ra04595a

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    • 著者名/発表者名
      Kawashima Yusuke、Hamachi Tomoyuki、Yamauchi Akio、Nishimura Koki、Nakashima Yuma、Fujiwara Saiya、Kimizuka Nobuo、Ryu Tomohiro、Tamura Tetsu、Saigo Masaki、Onda Ken、Sato Shunsuke、Kobori Yasuhiro、Tateishi Kenichiro、Uesaka Tomohiro、Watanabe Go、Miyata Kiyoshi、Yanai Nobuhiro
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 14 号: 1 ページ: 1056-1056

    • DOI

      10.1038/s41467-023-36698-4

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    • 著者名/発表者名
      Kashino Tsubasa、Haruki Rena、Uji Masanori、Harada Naoyuki、Hosoyamada Masanori、Yanai Nobuhiro、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: - 号: 20 ページ: 22771-22780

    • DOI

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    • 著者名/発表者名
      Bharmoria Pankaj、Ghasemi Shima、Edhborg Fredrik、Losantos Raul、Wang Zhihang、Martensson Anders、Morikawa Masa-aki、Kimizuka Nobuo、Isci Umit、Dumoulin Fabienne、Albinsson Bo、Moth-Poulsen Kasper
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 13 号: 40 ページ: 11904-11911

    • DOI

      10.1039/d2sc04230d

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  • [雑誌論文] Heavy metal-free visible-to-UV photon upconversion with over 20% efficiency sensitized by a ketocoumarin derivative2022

    • 著者名/発表者名
      Uji Masanori、Harada Naoyuki、Kimizuka Nobuo、Saigo Masaki、Miyata Kiyoshi、Onda Ken、Yanai Nobuhiro
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 10 号: 12 ページ: 4558-4562

    • DOI

      10.1039/d1tc05526g

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  • [雑誌論文] Liquid Bisazobenzenes as Molecular Solar Thermal Fuel with Enhanced Energy Density2022

    • 著者名/発表者名
      Morikawa Masa-aki、Yamanaka Yuta、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 号: 4 ページ: 402-406

    • DOI

      10.1246/cl.210822

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  • [雑誌論文] Near-infrared vapochromism in lipid-packaged mixed-valence coordination polymers2022

    • 著者名/発表者名
      Nagai Yuki、Morikawa Masa-aki、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 58 号: 13 ページ: 2112-2115

    • DOI

      10.1039/d1cc06723k

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    • 著者名/発表者名
      Bharmoria Pankaj、Edhborg Fredrik、Bildirir Hakan、Sasaki Yoichi、Ghasemi Shima、Martensson Anders、Yanai Nobuhiro、Kimizuka Nobuo、Albinsson Bo、Borjesson Karl、Moth-Poulsen Kasper
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 10 号: 40 ページ: 21279-21290

    • DOI

      10.1039/d2ta04810h

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    • 著者名/発表者名
      Sasaki Yoichi、Yanai Nobuhiro、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: - 号: 16 ページ: 5982-5990

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c03129

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      2021 実績報告書
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  • [雑誌論文] Photon upconverting bioplastics with high efficiency and in-air durability2021

    • 著者名/発表者名
      Bharmoria Pankaj、Hisamitsu Shota、Sasaki Yoichi、Kang Tejwant Singh、Morikawa Masa-aki、Joarder Biplab、Moth-Poulsen Kasper、Bildirir Hakan、M?rtensson Anders、Yanai Nobuhiro、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: Advance Article 号: 35 ページ: 11655-11661

    • DOI

      10.1039/d1tc00287b

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  • [雑誌論文] Bulk Transparent Photon Upconverting Films by Dispersing High-Concentration Ionic Emitters in Epoxy Resins2021

    • 著者名/発表者名
      Kashino Tsubasa、Hosoyamada Masanori、Haruki Rena、Harada Naoyuki、Yanai Nobuhiro、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 13 号: 11 ページ: 13676-13683

    • DOI

      10.1021/acsami.0c23121

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  • [雑誌論文] Porphyrins as Versatile, Aggregation-Tolerant, and Biocompatible Polarizing Agents for Triplet Dynamic Nuclear Polarization of Biomolecules2021

    • 著者名/発表者名
      T. Hamachi, K. Nishimura, H. Kouno, Y. Kawashima, K. Tateishi, T. Uesaka, N Kimizuka, and N. Yanai
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 12 号: 10 ページ: 2645-2650

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c00294

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  • [雑誌論文] Light‐Triggered, Non‐Centrosymmetric Self‐Assembly of Aqueous Arylazopyrazoles at the Air?Water Interface and Switching of Second‐Harmonic Generation2021

    • 著者名/発表者名
      Nagai Yuki、Ishiba Keita、Yamamoto Ryosuke、Yamada Teppei、Morikawa Masa‐aki、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 12 ページ: 6333-6338

    • DOI

      10.1002/anie.202013650

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      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ionic Charge-Transfer Liquid Crystals Formed by Alternating Supramolecular Copolymerization of Liquid π-Donors and TCNQ2021

    • 著者名/発表者名
      Iguchi Hiroaki、Furutani Hidenori、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Frontiers in Chemistry

      巻: 9

    • DOI

      10.3389/fchem.2021.657246

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      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 静電的相互作用を利用する分子組織化制御とフォトン・アップコンバージョン2023

    • 著者名/発表者名
      ○庄山 隼斗, 原田 直幸, 菓子野 翼, 君塚 信夫
    • 学会等名
      第44回 光化学若手の会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] イオン性発光色素の配向制御と S-T 直接励起による近赤外-可視フォトン・アップコンバージョン2023

    • 著者名/発表者名
      ○庄山 隼斗, 原田 直幸, 菓子野 翼, 君塚 信夫
    • 学会等名
      第60回 化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] アリールアゾピラゾール誘導体の三重項増感によるオンデマンド cis-trans 光異性化2023

    • 著者名/発表者名
      ○水野妙紅, 原田直幸, 森川全章, 君塚信夫
    • 学会等名
      第60回 化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ジピロロナフチリジンジオン誘導体の一重項分裂特性と界面効果2023

    • 著者名/発表者名
      ○井上 魅紅、Ilias Papadopoulos、宇治 雅記、森川 全章、Joseph Ka-Ho Hui、 宮田 潔志、恩田 健、君塚 信夫
    • 学会等名
      第60回 化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Enhancement of solid-state photon upconversion using a large array of plasmonic hot spots.2023

    • 著者名/発表者名
      〇Kodai Matsumoto, Udai Danyoshi, Junpei Kondo, Tomohiro Ryu, Takeo Nakano, Kiyoshi Miyata, Nobuhiro Yanai, Shigenori Fujikawa, Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      The 31st International Conference on Photochemistry(ICP2023)
    • 関連する報告書
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    • 国際学会
  • [学会発表] 分子組織化を基盤とする光エネルギー変換の分子システム化学2023

    • 著者名/発表者名
      君塚 信夫
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 金属錯体と分子組織化学の融合に関する研究2023

    • 著者名/発表者名
      君塚 信夫
    • 学会等名
      錯体化学会第73回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 大面積銀ナノ粒子アレイによる固体系フォトン・アップコンバージョンの発光増強2023

    • 著者名/発表者名
      ○澤田侑星、松本昂大、渡辺侑哉、佐々木陽一、藤川茂紀、君塚信夫
    • 学会等名
      九州地区高分子若手研究会・冬の講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 水系における弱励起光型可視-紫外アップコンバージョン分子システムの開発2023

    • 著者名/発表者名
      ○水上 輝市, 楊 旻朗, 安田 琢麿, 君塚 信夫
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会(2023)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 二分子膜とTTA-UC発色団の複合組織化に基づく水系フォトン・アップコンバージョンシステムの開発2023

    • 著者名/発表者名
      ○久家恵大, 原田直幸, 君塚信夫
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会(2023)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] イオン性発光色素を利用する分子組織化フォトン・アップコンバージョン材料の開発2023

    • 著者名/発表者名
      〇庄山 隼斗, 原田 直幸, 菓子野 翼, 君塚 信夫
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会(2023)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Dipyrrolonaphthyridinedione発色団を含むナノ分子組織体の開発とシングレットフィッション特性2023

    • 著者名/発表者名
      ○井上魅紅, Ilias Papadopoulos, Josseph Ka-ho Hui, 森川全章, 宮田潔志, 恩田健, 君塚信夫
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会(2023)
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      2021 実績報告書
  • [学会発表] 三重項増感によるアリールアゾピラゾール誘導体の光異性化特性2023

    • 著者名/発表者名
      ○水野妙紅,原田直幸,森川全章,君塚信夫
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会(2023)
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  • [学会発表] 可視-紫外フォトン・フォトンアップコンバージョンを実現する新規固体材料の開発2022

    • 著者名/発表者名
      爲本多惠、原田直幸、君塚信夫、楊井伸浩
    • 学会等名
      第41回固体・界面光化学討論会
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      2022 実績報告書
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      ○宮田潔志,江原 巧,笠 僚宏, 川嶋優介,濱地智之,西村亘生,山内朗生,小堀康博,小野利和,渡辺 豪, 楊井伸浩,恩田 健
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
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      2022 実績報告書
  • [学会発表] 可視-紫外フォトン・アップコンバージョンを示す固体材料の開発2022

    • 著者名/発表者名
      ◯渡辺侑哉、原田直幸、君塚信夫、楊井伸浩
    • 学会等名
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
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    • 著者名/発表者名
      〇松本昂大, 段吉宇大, 近藤純平, 中野健央, 楊井伸浩, 藤川茂紀, 君塚信夫
    • 学会等名
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Development of solid materials showing visible-to-ultraviolet photon upconversion2022

    • 著者名/発表者名
      ◯渡辺侑哉、原田直幸、君塚信夫、楊井伸浩
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] MOFを用いた可視-紫外フォトン・アップコンバージョンを示す固体材料の開発2022

    • 著者名/発表者名
      ◯爲本多惠、原田直幸、君塚信夫、楊井伸浩
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 固体系TTA-UCにおけるプラズモニックホットスポットの増強効果2022

    • 著者名/発表者名
      〇段吉 宇大, 原田 直幸, 中野 健央, 楊井 伸浩, 藤川 茂紀, 君塚 信夫
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] プラズモニックナノ界面上の有機分子層制御による固体系TTA-UCの発光増強2022

    • 著者名/発表者名
      ○松本昂大,段吉宇大,近藤純平,中野健央,楊井伸浩,藤川茂紀,君塚信夫
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] MOF 中におけるシングレット・フィッション2021

    • 著者名/発表者名
      田中 健太郎、藤原 才也、佐々木 陽一、宮田 潔志、恩田 健、楊井 伸浩、君塚 信夫
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会(2021)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 一重項-三重項遷移を示すオスミウム錯体の励起状態の長寿命化と重原子効果2021

    • 著者名/発表者名
      佐々木 陽一
    • 学会等名
      九州錯体化学懇談会第260回例会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Self-assembly approaches for photon upconversion2020

    • 著者名/発表者名
      Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      Desktop Seminar with Journal of Materials Chemistry C and Nanoscale
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 君塚研究室HP

    • URL

      https://www.chem.kyushu-u.ac.jp/~kimizuka/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書 2020 実績報告書
  • [備考] 光応答性有機結晶による近赤外-可視波長変換と光スイッチングを実現

    • URL

      https://www.kyushu-u.ac.jp/ja/researches/view/543

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-09-07   更新日: 2024-12-25  

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