| 研究課題/領域番号 |
20K15303
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
小区分34010:無機・錯体化学関連
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| 研究機関 | 大阪公立大学 (2022)
大阪市立大学 (2021)
立教大学 (2020) |
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研究代表者 |
中薗 孝志 大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 特任講師 (40802880)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2022年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2021年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | 人工光合成 / 酸素発生 / 水素発生 / 二酸化炭素還元 / 分子触媒 / プロトン還元 / CO2還元 / 酸素発生反応 / 鉄錯体 / コバルト錯体 / 分子性触媒 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
水の可視光分解反応は、人工光合成の一つであり、光エネルギーを用いて水を水素と酸素に分解する技術である。この反応は水素発生反応、酸素発生反応の二つの半反応から成り立っている。分子性触媒を用いた水の可視光分解反応の達成のためには、それぞれの反応に適した異なる触媒の開発が必要である。本研究では新規水溶性コバルト二核金属錯体及び単核錯体を合成し、その両反応を高効率に促進する高性能な触媒の開発を行う。さらにその反応機構を明らかとし、二つの金属の役割を明らかにする。
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| 研究成果の概要 |
本研究は、ヘキサフィリン誘導体を配位子とする二核コバルト錯体を触媒として、酸素発生反応および水素発生反応の触媒活性評価と反応機構の解明を主な目的として行った。その結果、本触媒がこれらの反応に対して非常に高い触媒活性を示すことが明らかになった。さらに、二核鉄錯体の二酸化炭素還元反応の触媒活性も評価し、水存在下でも高い選択性で一酸化炭素を生成することを見出した。また、いずれの触媒反応においても、金属と配位子の酸化還元が重要な役割を果たしていることが明らかになり、それが金属DNCH錯体が高い触媒活性を示す要因の一つとなっていることを示した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究では、酸化還元活性なコバルトあるいは鉄の二核錯体が酸素発生（酸化反応）と水素発生、または二酸化炭素還元反応（還元反応）のいずれにも高い触媒活性を持つことを見出した。このように、酸化反応と還元反応の両方に高い触媒活性を示す錯体触媒は限られている。また、この優れた触媒としての性質は、広いπ共役系を持つ配位子と二つの金属による安定な酸化還元特性に起因することが明らかにされた。本研究は、金属と配位子の多彩な酸化還元を利用することで様々な反応に応用可能な触媒の開発が可能であることを示した。
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