| 研究課題/領域番号 |
21H01711
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 千葉大学 |
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研究代表者 |
佐藤 智司 千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (30187190)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2022年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2021年度: 7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
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| キーワード | イソプレン生成反応 / 3-メチル-1,3-ブタンジオール / 脱水反応 / リモネン解重合 / 3-メチル-2-ブタノン / イソプレン生成 / リモネン / 3-メル-1,3-ブタンジオール / 3-メチル-２-ブタノン |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では、イソプレン合成のため触媒化学的に製造可能な新規な生成ルート探索を行う。イソペンタン・イソペンテンの脱水素反応以外にも、イソプレン生成のためのルートとして３つのルートが想定でき、① テルペン類の解重合、② C5ジオールの脱水反応、③ C5ケトンのメチル基の転位を伴う脱水反応の３つである。①は容易に想定できるルートで研究例は多い、②③のルートは新規な生成ルートとして研究開発する対象として価値があり、学術的にも興味深い。本研究では、3つのイソプレン生成反応①、②および③に対する触媒化学的な検討を行い、各反応において触媒として機能する物質を学術的に体系化することを目的とする。
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| 研究実績の概要 |
本研究では、将来的に供給不足が懸念されるイソプレン製造のための新規ルート開拓を目的に以下の３つの生成ルート①②③の触媒化学的検討を行った。具体的には反応①「3-メチル-1,3-ブタンジオールの脱水」、反応②「リモネンの解重合」、反応③「3-メチル-2-ブタノンの脱水」を効率よく進行させる触媒に必要な機能は何かを解明する過程で、高効率の触媒を提案し、触媒として機能する物質を学術的に体系化することが本研究の目的である。
反応①「3-メチル-1,3-ブタンジオールの脱水」について、このジオールの脱水反応と同時に反応中間体と考えられる3つの不飽和アルコールの脱水反応特性を調査した。種々の希土類ジルコン酸塩などを用いた3-メチル-1,3-ブタンジオールの脱水反応を検討し、Y2Zr2O7およびYb2O3触媒が不飽和アルコール生成能力が高く、有効な触媒候補として挙げられた。反応条件を検討した結果、イソプレンへの脱水反応では、Y2Zr2O7触媒が375℃で、Yb2O3触媒が４50℃で効率的なイソプレン生成活性を示すことを確認された。また、イソプレン生成経路および反応メカニズムについて提案した。
反応②「リモネンの解重合」反応は大きな吸熱反応であるため高温・常圧流通条件下でジルコニアおよび修飾アルミア触媒を用いてリモネンの気相接触反応を検討した結果、400～550℃の高温でリモネンの脱水素反応が促進されて、炭素析出が優先的に起こったため、目的のイソプレンを効率よく得ることができなかった。反応条件および触媒系を検討する余地はまだ残されている。
反応③「3-メチル-2-ブタノンの脱水」反応では、イソプレン生成を確認したが、修飾アルミナ触媒上でイソプレンの二量化によるデゼン類の生成が併発し、イソプレン収率は30％程度と低くため、効率的にイソプレンを生成できる触媒系を提案できるまでに至らなかった。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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