| 研究課題/領域番号 |
21H01714
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(B)
|
| 配分区分 | 補助金 |
|---|
| 応募区分 | 一般 |
|---|
| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
|
|---|
| 研究機関 | 東京工業大学 |
|---|
研究代表者 |
横井 俊之 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (00401125)
|
|---|
| 研究分担者 |
中坂 佑太 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)
尾澤 伸樹 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 特任准教授 (60437366)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
|
| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
|
| 配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円)
2022年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円)
2021年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
|
|---|
| キーワード | ゼオライト |
|---|
| 研究開始時の研究の概要 |
本研究は、ゼオライトナノ空間内に導入する金属種の位置・状態を制御する手法（＝あらゆる要望に応えうる調製手法）を確立し、そして従来にはなかった全く新しい「CO2の非還元変換」である「CO2とエチレンの反応によるアクリル酸の合成」を実現させるため、反応工学と計算化学とのシナジー効果により「逆合成解析」的に触媒設計を行い、最終的には調製手法を駆使して、実際に望みの触媒を調製し、目的の反応を達成することである。先例のない、オンデマンドなゼオライト作りを通じ、「逆無機材料合成」という新しい学術を切り拓く。
|
| 研究実績の概要 |
2023年度において、まず、粒子形態の影響を明らかにした。AEI型ゼオライトをベースに、通常のブロック体の他に界面活性剤をゼオライトの母ゲルに添加することにより、プレート上の粒子を得ることに成功した。そこにCu種を導入し、メタン部分酸化活性を検討した結果、c軸成長を抑制したプレート上にすることで、高いメタノール収率を達成できた。粒子形態は生成物の拡散挙動に影響を与えることから、研究項目Bと連携しその効果の検証を行った。メタンから生成したメタノールが逐次反応を受けることなく、ゼオライト粒子から拡散できたことが要因であると考えている。またこのほか、Cu種とゼオライトの酸点の位置関係についても検討した。具体的にはCu含有ゼオライト触媒を構成するCuサイト（メタン活性化サイト）と酸サイト（ゼオライト骨格内Al原子）の量ならびに位置関係の影響を系統的に検討した。位置関係については原子スケールからミリメートルスケールまで変化させ実験を行った。その結果、Cuサイトと酸サイトが近傍に分布しているとエチレン、プロピレンといった低級オレフィンの生成に有利であることが分かった。両サイトがある程度の空間的距離を保ち、均一に分布する場合、メタノールが選択的合成に有利に働き、Cuサイトが過剰に存在するとCO2の生成が促進されることが分かった。この結果はメタノールを中間体として用いるメタンから炭化水素への転換反応の実現に大きく貢献するものとなった。
年度後半には本研究の総括として、ゼオライトの物性、金属の導入方法、導入される位置・状態、触媒特性を系統的に整理し、メタン転換反応に関しては本研究の目的である「逆合成解析」的に触媒設計指針を提案するに至った。
|
| 現在までの達成度 (段落) |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
|
| 今後の研究の推進方策 |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
|
