| 研究課題/領域番号 |
21H01905
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32020:機能物性化学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
大場 正昭 九州大学, 理学研究院, 教授 (00284480)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円)
2023年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2022年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2021年度: 10,530千円 (直接経費: 8,100千円、間接経費: 2,430千円)
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| キーワード | 多孔性金属錯体 / 配位高分子 / MOF / 磁気特性 / 発光特性 / ゲスト応答性 / 包接体 / 磁性 / 誘電性 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では、配位高分子(MOF) の内部空間に包接した分子の挙動と骨格構造に組み込んだ磁性、誘電性および発光性との動的連動の達成、およびこの機構の解明を目指す。本課題では、細孔内に包接した分子の状態変化および運動を分子包接体の物性に影響する「物理的変数」とできるか、更には細孔環境の能動的な制御により分子包接体に内在する包接分子の自由度を規定できるか、を問う。細孔の体積と吸着分子の密度に着目し、細孔空間の適切な設計により、温度に加えて細孔内の包接分子の密度および相互作用を制御することで、包接分子の自由度を規定し、分子の運動および相変化と骨格物性が相関する包接体ならではの物性科学の学理を構築する。
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| 研究成果の概要 |
本研究では、多孔性配位高分子の内部空間に束縛した分子の挙動と骨格構造に組み込んだ磁性および発光性との動的連動の達成、およびこの機構の解明を目指した。
圧力制御したゲスト雰囲気下における磁気、粉末X線回折、発光スペクトル、ラマンおよび IR スペクトル等の独自の in situ 測定系を構築し、詳細な測定から、主に(1) Hofmann 型多孔性金属錯体 {Fe(pz)[Pt(CN)4]} におけるゲスト分子の細孔内挙動の解明及び磁気特性との相関、(2) 発光性構築素子 [ReN(CN)4]2-を用いたゲスト応答型発光性MOFの開発とゲスト吸脱着と発光特性の相関について追究した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究では、多孔性配位高分子 MOFs の構造内にゲスト分子を取り込んだ「分子包接体」において、ゲスト分子の吸脱着ならびに細孔内挙動に応答した物性変換や既存の材料にはないユニークな物性の発現を目指した。多孔性構造と磁性または発光特性を兼ね備えるMOFsを開発し、ゲスト分子の吸脱着、ならびに細孔内におけるゲスト分子の運動、配列や相変化と物性との相関を系統的に研究した。ゲスト分子の細孔内での運動に連動した「多段階のスピン状態変化」、ゲスト分子に応答した可逆的な「磁気相」、「結晶－アモルファス相」、「発光特性」などの変化と相関機構の解明に成功し、分子包接体の物性科学の深化に貢献した。
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