| 研究課題/領域番号 |
21J11913
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| 研究種目 |
特別研究員奨励費
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 国内 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
窪田 博愛 北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC2)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-28 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
2022年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2021年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
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| キーワード | NH3-SCR / Operando 分光法 / オペランド分光 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
Operando 分光法(XAFS，FT-IR，UV-vis，ESR 等)を駆使し，触媒作動条件下での触媒の構造，電子状態を明らかにする．Cu種の還元・再酸化プロセスにおける各素過程の記述に向けて，生成物の定量分析も行う．特定した因子は実際の触媒設計に反映可能なパラメータ(ゼオライトの構造・粒形，Si/Al比，Alの位置，Cu/Al比，Cuの位置・密度等)として落とし込み，新規触媒の設計指針を構築する．Operando計算では反応条件を再現して遷移状態計算を行うメタダイナミクス法や，反応雰囲気や温度の影響を計算結果に導入できる第一原理熱力学法等を活用することで実条件に即した理論計算を行う．
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| 研究実績の概要 |
本研究は、Operando分光法を用いた反応機構研究として、deNOx触媒の反応機構の解明を目的に行われた。
１つめに、2021年度から2022年度にかけてスイスのPaul Scherrer Institut に留学していた。留学先で習得したmodulation excitation法を用いた触媒反応に関する新たな知見が得られた。帰国後、それらをもとに、ディーゼル排ガス中の窒素酸化物浄化用(NH3-SCR)の触媒反応のメカニズムを研究に関する論文を２報執筆し、１報は現在投稿中、もう１報は投稿準備中である。Modulation excitation IR実験をもとに得られた反応中間体をもとに、DFT計算を行い、より強固な反応メカニズムを提案することができた。
２つめに、2021年から行っていた触媒担体とナノ粒子に相互作用に関するディーゼル排ガス中の窒素酸化物浄化用の触媒の劣化と再生の機構について、アンカーサイトに関する新たな知見が得られた。それらの研究成果をCatalysis Science & Technology に筆頭著者として１報報告した。また、この成果は１件の国際学会で報告した。
最後に、これまでの研究成果をもとに、博士論文を完成させ、課程を修了した。博士論文は「Operando spectroscopic studies on reaction and regeneration mechanism of lean deNOx catalysis」としてまとめられた。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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