| 研究課題/領域番号 |
21K04777
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 高知大学 |
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研究代表者 |
小河 脩平 高知大学, 教育研究部総合科学系複合領域科学部門, 講師 (40707915)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2021年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
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| キーワード | 資源・エネルギー有効利用技術 / 脱水素反応 / 担持金属触媒 / 低温電場触媒反応 / 低級オレフィン製造 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究課題では，低級炭化水素のC-H結合活性化能を有し，外部電場印加によりプロトンを表面で伝導しうる「イオニクス担持金属触媒」の創製に取り組む。イオニクス担持金属触媒とのシナジー効果によって，「吸熱反応を低温で進めうる電場触媒反応」として，プロパンやブタンの単純脱水素反応をターゲットとし，従来に比して画期的な低温かつ炭素析出なく反応を進行させることを目指す。
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| 研究実績の概要 |
低級炭化水素のC-H結合活性化能を有し，外部電場印加によりプロトンを表面で伝導しうる「イオニクス担持金属触媒」の創製に取り組んだ。イオニクス担持金属触媒と外部電場とのシナジー効果により，低温でプロパンの脱水素反応を進行させることを目指した。反応装置には固定床流通式反応器を用い，整粒した触媒を充填し，その両端に直流電流を印加しうるステンレス製電極を設置し，300℃の電場中で反応を行った。本年度は触媒として，酸化セリウムに様々な金属カチオンをドープした複合金属酸化物担体にPtを担持したものを調製して用い，電場中でのプロパン脱水素活性に及ぼす担体の効果について検討を行った。
前年度に電場中での触媒活性は投入電力に依存することを見出しているため，触媒毎に投入電力を変化させながら活性試験を行い，同じ投入電力の時の触媒活性を比較することで，担体の活性に及ぼす影響を検討した。酸化セリウムのセリウムカチオンの一部をジルコニウムカチオンで置換したセリアジルコニア担体を用いた際には，酸化セリウム担体を用いた際に比べて，同じ投入電力の時のプロパン転化率が1.3倍になった。一方，電場を印加せず，外部加熱のみの反応条件下で比較すると，両触媒間で活性の差は見られなかった。電場印加によって誘起される表面プロトン伝導が，炭化水素のC-H結合解離に重要な役割を果たすことが既報で示されているため，ジルコニウムカチオンをドープすることで，担体表面でのプロトン伝導が促進されることで転化率が向上したと考えた。これらの成果は学会等で発表した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
触媒担体への異種カチオンドープにより，電場中でのプロパン脱水素の活性を向上させられることを明らかにした。次年度，この活性向上の要因を明らかにすることで，さらに高性能な触媒材料の創出が期待できる。そのため，研究はおおむね順調に進んでいると判断した
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度に得られたセリアジルコニア担持Pt触媒を用い，プロトン伝導度の測定やオペランド分光測定などを行うことで，担体への異種カチオンドープによる活性向上の要因を明らかにし，高性能な触媒の設計指針を得る。その指針を基に，触媒材料を新たに調製し，低温電場中でのプロパン脱水素反応に適用する。得られた高性能触媒に対しても各種キャラクタリゼーションを行い，高性能触媒に共通する因子を見出し，触媒設計にフィードバックする。これら材料合成・活性試験・キャラクタリゼーションのPDCAサイクルを回すことで研究を推進する。
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