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二酸化炭素の水素化反応に用いる新規な多成分系ナノ合金触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21K14465
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関国立研究開発法人産業技術総合研究所

研究代表者

小林 靖和  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (80735506)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2021年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
キーワード多成分系合金 / ナノ粒子 / 不均一系触媒 / 水素化反応 / 金属間化合物 / ハイエントロピー合金 / 溶融塩 / 水素化物 / CO2
研究開始時の研究の概要

本研究では、主にCO2水素化反応に用いる新規な合金触媒の開発を行う。CO2の水素化反応には様々な遷移金属が活性金属(例えば、メタノール合成にはCuやPd, FT軽油合成にはFeやRu, メタン合成にはNiやCo, Ruなど)として作用することが知られている。また、酸性気体であるCO2と相互作用がある塩基性金属の酸化物を担体に用いることで触媒活性が劇的に向上することが知られている。本研究では、これら活性金属上での「合成場」と塩基性金属上での「CO2の活性場」の物理的距離を最短化することで反応が効率的に進行することを狙いとして、金属結合を介して活性金属と塩基性金属が隣接する合金触媒の開発を目指す。

研究成果の概要

高比表面積な合金粉末を得るために、溶融塩中でCaH2を還元剤に用いるオリジナルな合成手法を確立した。得られた合金粉末は、Ni2TiAl, TiFe, FeAl, CrMnFeCoNi, AlCoCrFeNi(V), TiNiSi, CaPt2, YIr2等であり、単一の結晶構造からなる合金であり、かつ、~100m2/gほどの比較的大きな比表面積を有していることが確認された。続いて、得られた合金粉末の水素化活性を評価した結果、従来の担持触媒と比較して、活性化エネルギーの低下や活性向上がみられ、合金触媒のユニークな特性が観測された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

TiやAl, Yなどの酸化されやすい金属を含む合金の高表面積化は、チャレンジングな課題である。従来法においては、2000℃ほどの高温溶融混合後に急冷や室温付近での溶出処理によりナノ粒子や多孔質体を得る。本研究では、従来法とは異なり高温合成環境を必要とせず、溶融塩中でCaH2還元剤を用いることで酸化物前駆体の低温還元(600℃付近)により高表面積合金粉末を得る新規な合成手法を確立した。従来と異なるアプローチの可能性を示したことは学術的意義や社会的意義が高いと思われる。

報告書

(4件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果発表報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (16件) (うち国際共著 14件、 査読あり 14件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 産業財産権 (3件)

  • [雑誌論文] Environmentally friendly molten salt synthesis of high-entropy AlCoCrFeNi alloy powder with high catalytic hydrogenation activity2023

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Teah Heng Yi、Yokoyama Shota、Shoji Ryo、Hanada Nobuko
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: xx 号: 79 ページ: 30963-30973

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2023.04.224

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molten salt synthesis of CrMnFeNi alloy nanopowder passivated by TiOx-ZrOy shell used as a superior catalyst support in liquid-phase hydrogenation2023

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Yokoyama Shota、Shoji Ryo
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 号: 16 ページ: 10790-10799

    • DOI

      10.1039/d3ra01797d

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Intermetallic Compound TiM (M=Co, Fe) with a Layered Structure Prepared by Deoxidizing Ilmenite‐type Oxides in Molten LiCl‐CaH2 Mixtures2023

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Nagaura Tomota、Alowasheeir Azhar、Tada Shohei、Yamauchi Yusuke
    • 雑誌名

      Chemistry-A European Journal

      巻: xx 号: 32

    • DOI

      10.1002/chem.202300194

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molten-salt synthesis of manganese-doped intermetallic TiFexMn(1-x) nanoparticles from oxide precursors2023

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Yamaoka Shohei、Nakagawa Shinichiro、Hanada Nobuko
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 941 ページ: 168996-168996

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2023.168996

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molten Salt Synthesis of Intermetallic Compound TiNi Nanopowder Passivated by TiOx Shell Prepared from NiTiO3 for Catalytic Hydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Yokoyama Shota、Shoji Ryo
    • 雑誌名

      Materials

      巻: 15 号: 23 ページ: 8536-8536

    • DOI

      10.3390/ma15238536

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] A Molten Salt Synthesis Method of the High-Entropy Alloy CrMnFeCoNi for High Catalytic Performance and Low Life Cycle GHG Emissions2022

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Teah Heng Yi、Yokoyama Shota、Shoji Ryo、Hanada Nobuko
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry and Engineering

      巻: 10 号: 46 ページ: 15046-15057

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.2c04007

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Core-Shell Multicomponent Alloys with High Specific Surface Areas Prepared by Molten Salt Synthesis for Catalytic Hydrogenation of p-Nitrophenol by NaBH42022

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Yokoyama Shota、Shoji Ryo
    • 雑誌名

      ACS Applied Engineering Materials

      巻: 1 号: 1 ページ: 152-164

    • DOI

      10.1021/acsaenm.2c00028

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Intermetallic YIr2 nanoparticles with negatively charged Ir active sites for catalytic hydrogenation of cyclohexanone to cyclohexanol2022

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Tada Shohei、Kondo Masaru、Fujiwara Kakeru、Mizoguchi Hiroshi
    • 雑誌名

      Catalysis Science and Technology

      巻: 12 号: 10 ページ: 3088-3093

    • DOI

      10.1039/d2cy00198e

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Superior catalytic performance of intermetallic CaPt2 nanoparticles supported on titanium group oxides in hydrogenation of ketones to alcohols2022

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Tada Shohei、Kondo Masaru、Fujiwara Kakeru、Mizoguchi Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 58 号: 30 ページ: 4795-4798

    • DOI

      10.1039/d1cc07135a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molten salt synthesis of high-entropy alloy AlCoCrFeNiV nanoparticles for the catalytic hydrogenation of p-nitrophenol by NaBH42022

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Suzuki Daisuke、Yokoyama Shota、Shoji Ryo
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 47 号: 6 ページ: 3722-3732

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2021.10.260

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] 溶融塩中CaH2還元剤によるナノ構造合金粉末の合成とその触媒材料への応用の試み2022

    • 著者名/発表者名
      小林 靖和
    • 雑誌名

      ペトロテック

      巻: 45 ページ: 649-653

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] CaH2を還元剤に用いた溶融塩中でのナノ構造合金の合成と触媒材料への応用2022

    • 著者名/発表者名
      小林 靖和
    • 雑誌名

      化学工学

      巻: 86 ページ: 319-322

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Chemical route to prepare nickel supported on intermetallic Ti6Si7Ni16 nanoparticles catalyzing CO methanation2021

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Tada Shohei、Mizoguchi Hiroshi
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 13 号: 39 ページ: 16533-16542

    • DOI

      10.1039/d1nr03102c

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Environmentally friendly chemical synthesis of intermetallic iron aluminide submicrometer particles2021

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Teah Heng Yi、Hanada Nobuko
    • 雑誌名

      Journal of Cleaner Production

      巻: 316 ページ: 128264-128264

    • DOI

      10.1016/j.jclepro.2021.128264

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Chemical synthesis of unique intermetallic TiFe nanostructures originating from the morphology of oxide precursors2021

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Teah Heng Yi、Hanada Nobuko
    • 雑誌名

      Nanoscale Advances

      巻: 3 号: 18 ページ: 5284-5291

    • DOI

      10.1039/d1na00251a

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Low-temperature chemical synthesis of intermetallic TiFe nanoparticles for hydrogen absorption2021

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Yasukazu、Yamaoka Shohei、Yamaguchi Shunta、Hanada Nobuko、Tada Shohei、Kikuchi Ryuji
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 46 号: 43 ページ: 22611-22617

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2021.04.083

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Hydrogenation Reaction of Azo-Dyes by High Entropy Alloy Catalysts2022

    • 著者名/発表者名
      横山祥汰 , 庄司 良 , 小林靖和
    • 学会等名
      Water and Environment Technology Conference (WET) 2022-online
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 溶融塩中でCaH2 還元剤を用いた金属間化合物ナノ粉末の低温合成2022

    • 著者名/発表者名
      小林 靖和 , 宗宮 穣 , 多田 昌平 , 菊地 隆司
    • 学会等名
      石油学会第70回研究発表会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ハイエントロピー合金触媒を用いた水環境汚染の浄化2022

    • 著者名/発表者名
      横山祥汰, 庄司良, 小林靖和
    • 学会等名
      化学工学会 第87年会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 溶融塩ヒドリド還元法を用いた金属酸化物前駆体の直接還元による合金ナノ構造体の合成とその応用2021

    • 著者名/発表者名
      小林靖和, 多田昌平, 溝口拓, Heng Yi Teah, 山岡頌平, 花田信子, 横山祥汰, 庄司良, 菊地隆司
    • 学会等名
      2021合同WEB討論会~ 第41回水素エネルギー協会大会, 2021 HESS特別講演会, 第45回電解技術討論会 -ソーダ工業技術討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 高表面積なNi-Al系金属間化合物の化学合成とCO2活性化触媒反応への応用2021

    • 著者名/発表者名
      小林 靖和, 多田昌平, 菊地隆司
    • 学会等名
      化学工学会第52回秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 酸化物前駆体の低温還元で得られたハイエントロピー合金触媒の水素化活性の評価2021

    • 著者名/発表者名
      横山祥汰, 庄司良, 鈴木大輔, 小林靖和
    • 学会等名
      化学工学会第52回秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 一酸化炭素の水素化反応に用いるTi6Si7Ni16金属間化合物ナノ粒子担持ニッケル触媒の化学合成2021

    • 著者名/発表者名
      小林 靖和, 多田 昌平, 溝口 拓
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [産業財産権] 合金の製造方法、合金触媒の製造方法2023

    • 発明者名
      小林 靖和
    • 権利者名
      国立研究開発法人産業技術総合研究所
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-120240
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      研究成果発表報告書
  • [産業財産権] 単一金属粉末の製造方法、単一金属粉末触媒の製造方法2023

    • 発明者名
      小林 靖和
    • 権利者名
      国立研究開発法人産業技術総合研究所
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-120222
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      研究成果発表報告書
  • [産業財産権] ハイエントロピー合金の製造方法、ハイエントロピー合金の使用方法、ハイエントロピー合金触媒、およびハイエントロピー合金2022

    • 発明者名
      小林靖和
    • 権利者名
      国立研究開発法人産業技術総合研究所
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2022-140779
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-03-28  

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