| 研究課題/領域番号 |
21K14648
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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小区分34010:無機・錯体化学関連
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| 研究機関 | 京都大学 (2023)
大阪市立大学 (2021) |
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研究代表者 |
田部 博康 京都大学, 高等研究院, 特定講師 (50803764)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2023年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円)
2022年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2021年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
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| キーワード | 固定化触媒 / 酸化還元 / 光触媒 / 配位高分子 / 多段階反応 / 人工酵素 / 不安定生成物 / 活性点 / 固定化 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
多段階触媒反応は、通常、異種触媒を単純混合する、同一の担体に担持するといった手法で行われるが、触媒同士の距離を精密に制御した例は少ない。本研究では、酵素や金属錯体といった異種触媒の活性点をメソ空間内で近接させることで、多段階反応の活性向上や新たな選択性創出を目指す。活性点近接効果を利用し、一段階目で生じた不安定な生成物を二段階目の基質として利用する、といった従来の系では困難であった反応を実現する。
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| 研究成果の概要 |
本課題は、金属錯体や酵素からなる複合型触媒を調製すること目的とする。採択後、研究代表者が異動した研究室は、加熱融解し、凝固により再度結晶となる配位高分子の合成を得意としている。この材料を利用すれば、より合理的に異種触媒を同時固定し、触媒機能を融合させることができると考えた。プロトン（H+）伝導性配位高分子ガラスに鉄錯体を固定した複合型触媒を調製し、可視光応答型CO2還元反応に用いた。その結果、ガラス膜厚とCO2還元生成物であるCOの収量が比例することが分かった。この結果は、透明なガラス内部に固定された触媒まで光が届いたこと、CO2やH+がガラス膜を輸送されて内部で反応したことを示している。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
触媒担体は繰返し使用に置ける堅牢性、不溶性に着目して選定されることが多かったが、活性点を近接化する、あるいは担体のもつイオン伝導性や内部での基質拡散性を積極的に利用する例は少なかった。ガラス相のイオン伝導体に触媒を固定することで、当初課題名に掲げた通り、触媒活性点と機能性成分の近接化を実現できた。研究表題にある選択的酸化反応も、金属錯体を固定化した配位高分子ガラス膜を触媒として進行することを見出している（学会発表済）。
CO2還元反応、選択的酸化反応とも炭素循環社会の実現に資するものであり、本科研費課題で取り組んだ研究は社会的意義が大きいものであると確信している。
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