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水中における低濃度二酸化炭素還元反応を促進する革新的分子性触媒カソードの創製

研究課題

研究課題/領域番号 22K14762
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関新潟大学

研究代表者

坪ノ内 優太  新潟大学, 工学部, 准教授 (90823972)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2023年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2022年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワード低濃度二酸化炭素還元 / 分子性カソード / 金属錯体触媒 / 卑金属錯体 / 人工光合成 / 二酸化炭素還元 / 分子性触媒 / 触媒修飾電極 / 多電子移動反応 / 錯体触媒 / 錯体修飾電極 / メタン
研究開始時の研究の概要

これまでに申請者は、水中で高効率かつ高選択的な二酸化炭素還元触媒能を示す鉄錯体を報告した。本研究では、水中において低過電圧かつ高選択的に低濃度二酸化炭素を還元して、一酸化炭素を生成する電気触媒系を開発する。さらに、鉄錯体に様々な置換基を導入した誘導体を合成して錯体の幾何構造および電子構造を化学チューニングすることにより、二酸化炭素還元触媒性能の向上を図るとともに、二酸化炭素からのメタン生成に挑戦する。

研究成果の概要

低過電圧でかつ高選択的に低濃度の二酸化炭素を還元して有用炭素資源を製造可能な卑金属錯体触媒系の創製を目指して研究を進めた。平面型配位子を有する鉄単核錯体(Febpc)が、DMF中で1%の低二酸化炭素濃度でも効率的に二酸化炭素を還元し、一酸化炭素を生成することを見出した。さらに、Fe(bpc)に種々の置換基を導入した錯体シリーズや金属中心をニッケルに置き換えたNi(bpc)を合成し、二酸化炭素還元触媒性能を明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では、平面型鉄単核錯体触媒が低濃度の二酸化炭素を効果的に一酸化炭素へと変換することを見出した。これは、カーボンニュートラル社会の実現に向けた、CO2固定化技術分野の進展に貢献する成果である。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (17件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 10件、 査読あり 10件) 学会発表 (6件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Mechanistic insight into efficient electrocatalysis for hydrogen evolution by a platinum film prepared on an FTO electrode using a mixed metal-imidazole casting method2024

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Mohamed Eman A.、Katsuki Tomohiro、Tsubonouchi Yuta、Chandra Debraj、Hoshino Norihisa、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 51 ページ: 1544-1555

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2023.08.001

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Visible-light-driven oxygen reduction by an anisotropically crystallized CuBi<sub>2</sub>O<sub>4</sub> photocathode fabricated using a mixed metal-imidazole casting method2024

    • 著者名/発表者名
      Sekine Ryohei、Sato Tetsuya、Zahran Zaki N.、Tsubonouchi Yuta、Chandra Debraj、Hoshino Norihisa、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 12 号: 4 ページ: 2129-2139

    • DOI

      10.1039/d3ta05260e

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Extremely efficient and stable hydrogen evolution by a Pt/NiO<sub><i>x</i></sub> composite film deposited on a nickel foam using a mixed metal-imidazole casting method2024

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Tsubonouchi Yuta、Chandra Debraj、Kanazawa Tomoki、Nozawa Shunsuke、Mohamed Eman A.、Hoshino Norihisa、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 12 号: 12 ページ: 7094-7106

    • DOI

      10.1039/d3ta06815c

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] p-n junction formation between CoPi and α-Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub> layers enhanced photo-charge separation and catalytic efficiencies for efficient visible-light-driven water oxidation2023

    • 著者名/発表者名
      Katsuki Tomohiro、Zahran Zaki N.、Tsubonouchi Yuta、Chandra Debraj、Hoshino Norihisa、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Sustainable Energy &amp; Fuels

      巻: 7 号: 12 ページ: 2910-2922

    • DOI

      10.1039/d3se00346a

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Temperature-Controlled Transformation of WO<sub>3</sub> Nanowires into Active Facets-Exposed Hexagonal Prisms toward Efficient Visible-Light-Driven Water Oxidation2023

    • 著者名/発表者名
      Chandra Debraj、Katsuki Tomohiro、Tanahashi Yuki、Togashi Takanari、Tsubonouchi Yuta、Hoshino Norihisa、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      巻: 15 号: 17 ページ: 20885-20896

    • DOI

      10.1021/acsami.2c22483

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Configurationally Nonselective Aquation of a Mononuclear Ru(II) Chloro Complex to Aquo Complex Isomers with Distinctive Aspects in Photoisomerization, Redox, and Catalytic Water Oxidation2023

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Inaba Keisuke、Hoshino Norihisa、Hirahara Masanari、Chandra Debraj、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 62 号: 43 ページ: 17654-17667

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.3c02147

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Efficient and Durable Electrocatalysis by a Molecular Catalyst with Long Alkoxyl Chains Immobilized on a Carbon Electrode for Water Oxidation2022

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Hayasaka Taichi、Wakai Yuki、Mohamed Eman. A.、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      巻: 14 号: 13 ページ: 15154-15164

    • DOI

      10.1021/acsami.1c24263

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Perfect Matching Factor between a Customized Double-Junction GaAs Photovoltaic Device and an Electrolyzer for Efficient Solar Water Splitting2022

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Miseki Yugo、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Makita Kikuo、Sugaya Takeyoshi、Sayama Kazuhiro、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 5 号: 7 ページ: 8241-8253

    • DOI

      10.1021/acsaem.2c00768

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A highly efficient and stable platinum film deposited <i>via</i> a mixed metal-imidazole casting method as a benchmark cathode for electrocatalytic hydrogen evolution2022

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Mohamed Eman A.、Katsuki Tomohiro、Tsubonouchi Yuta、Chandra Debraj、Hoshino Norihisa、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Sustainable Energy &amp; Fuels

      巻: 6 号: 18 ページ: 4265-4274

    • DOI

      10.1039/d2se00803c

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Distinctive Aspects in Aquation, Proton-Coupled Redox, and Photoisomerization Reactions between Geometric Isomers of Mononuclear Ruthenium Complexes with a Large-π-Conjugated Tetradentate Ligand2022

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Watanabe Takeumi、Yoshida Kazuha、Watabe Shunsuke、Inaba Keisuke、Hirahara Masanari、Hatanaka Tsubasa、Funahashi Yasuhiro、Chandra Debraj、Hoshino Norihisa、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 61 号: 35 ページ: 13956-13967

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.2c01937

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Multi-potential-step chronocoulospectrometry for electrocatalytic proton reduction by mononuclear ruthenium complexes2023

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Hoshino Norihisa、Chandra Debraj、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 有機高分子光カソードを用いた光電気化学セルによるノンバイアス過酸化水素生成2023

    • 著者名/発表者名
      髙倉 一真、坪ノ内 優太、高橋 克暢、西村 一将、星野 哲久、Debraj Chandra、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Niナノ粒子を担持したメソポーラス窒素含有炭素触媒による高効率電気化学的プロトン還元反応2023

    • 著者名/発表者名
      杉山 達也、Debraj Chandra、坪ノ内 優太、星野 哲久、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 平面型N4配位子を有する卑金属単核錯体による高効率電気触媒化学的CO2還元反応2023

    • 著者名/発表者名
      成田 知帆、坪ノ内 優太、星野 哲久、Debraj Chandra、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 高活性水の酸化光触媒能を有するナノワイヤー/ヘキサゴナルプリズム型WO3構造の温度制御2023

    • 著者名/発表者名
      勝木 友洋、Debraj Chandra、坪ノ内 優太、星野 哲久、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Water oxidation catalysis with multinuclear ruthenium complexes: studies in solution and on electrode surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Yagi Masayuki
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [図書] 6章2節:グリーン水素製造技術の基礎と開発の最前線2023

    • 著者名/発表者名
      分担執筆:坪ノ内優太, Zaki Zahran, 八木政行
    • 総ページ数
      234
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      9784781317540
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2025-01-30  

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