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レーザー誘起相分離過程に現れる溶液内微小構造を基礎とした不斉合成反応場の開拓

公募研究

研究領域高次複合光応答分子システムの開拓と学理の構築
研究課題/領域番号 15H01078
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関東北大学

研究代表者

梶本 真司  東北大学, 薬学研究科, 講師 (80463769)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
研究課題ステータス 完了 (2016年度)
配分額 *注記
5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2016年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2015年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
キーワード相分離構造 / gyroid様構造 / レーザー誘起相分離過程 / 不斉反応 / 光学活性 / レーザー誘起相分離 / 不斉合成 / 光化学 / 光化学反応
研究実績の概要

28年度には、レーザー誘起相分離過程に現れる相分離構造の光学活性について、特にアミノ酸などの添加物の効果を調べた。また、レーザー誘起相分離過程にある溶液を反応場として、アントラセンカルボン酸の光二量化反応を誘起し、その生成物の光学活性及び異性体比を調べることで、その不斉合成反応への反応場としての性質について調べた。
イソブトキシエタノール-水混合溶液のレーザー誘起相分離過程では光学活性は観測されなかったが、溶質分子として不斉炭素を持つアルギニンやアミノブタノールを加えた溶液では、レーザー照射後100 μ秒程度から光学活性が現れ、500 μ秒程度で最大となった。時間分解光散乱法によって相サイズを調べた結果から、100 μ秒程度かけて相や界面が形成され、その後は形成した相が徐々にそのサイズを成長させる様に相分離過程が進むことがわかった。このことから、光学活性が観測された時間はそれぞれの相や界面が形成した時間であることがわかった。また、溶質分子をトリプトファンやイソロイシンとした場合には、過渡的な光学活性はほとんど観測されなかった。これは、相分離後のそれぞれの相へのアミノ酸分子の溶解度の差や相分離温度の変化が原因であると考えられる。
アントラセンカルボン酸の光二量化反応は、近赤外光レーザーパルス照射によって相分離を誘起したのち、一定の遅延時間をおいて紫外光パルスを照射することによって、相分離過程にある溶液中での二量化反応を誘起した。溶液中に不斉炭素を含まない時には生成物の光学活性は現れなかったが、溶質分子としてアミノブタノールを添加することによって、生成物のCDスペクトルが変化し、光学活性が現れた。CDスペクトルは赤外光パルスと紫外光パルスの遅延時間によって変化したことから、相分離構造によって、反応場としての性質が変化し、生成物の光学活性に影響を与えることがわかった。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2017 2016 2015

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Conformational changes in inhibitory PAS domain protein associated with binding of HIF-1α and Bcl-xL in living cells2017

    • 著者名/発表者名
      S. Kasai, S. Kajimoto, Y. Ito, T. Saito, K. Yasumoto, M. Tokunaga, K. Sakata-Sogawa, H. Fukumura, K. Sogawa
    • 雑誌名

      J. Biochem.

      巻: 161 ページ: 291-296

    • DOI

      10.1093/jb/mvw068

    • NAID

      40021162091

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Chlorine adlayer-templated growth of a hybrid inorganic - organic layered structure on Au(111)2016

    • 著者名/発表者名
      I.I. Rzeznicka, H. Horino, K. Yagyu, T. Suzuki, S. Kajimoto, H. Fukumura
    • 雑誌名

      Surface Science

      巻: 印刷中 ページ: 46-50

    • DOI

      10.1016/j.susc.2016.03.007

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Phase behavior of a binary fluid mixture of quadrupolar molecules2016

    • 著者名/発表者名
      M. Toda, S. Kajimoto, S. Toyouchi, T. Kawakatsu, Y. Akama, M. Kotani, H. Fukumura
    • 雑誌名

      Phys. Rev. E,

      巻: 94 号: 5 ページ: 052601-052601

    • DOI

      10.1103/physreve.94.052601

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrafast Dynamics of Photoexcited Gold Nanostructures on Mica Substrates Probed by Transient Absorption Spectroscopy and Time-resolved X-ray Diffraction2015

    • 著者名/発表者名
      Hikaru Sotome, Yosuke Azuma, Sho Asami, Shin-ichi Matsushima, Shinji Kajimoto, and Hiroshi Fukumura
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 44 号: 7 ページ: 961-963

    • DOI

      10.1246/cl.150232

    • NAID

      130005085138

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] iso-ブトキシエタノール-水混合溶液のナノ秒温度ジャンプ誘起相分離過程2016

    • 著者名/発表者名
      深井隆達,横須賀巧,梶本真司,福村裕史
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-13
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] ジアセチレンナノ結晶固相光重合初期過程のサブピコ秒過渡吸収分光2016

    • 著者名/発表者名
      仮屋薗 寛悟,梅本 嵩之,小野寺 恒信,及川 英俊,五月女 光,梶本 真司,福村 裕史,上田 潔,和田 真一,平谷 篤也
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-13
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 金ナノ粒子のナノ秒レーザーパルス励起に伴う発光現象における圧力依存性2016

    • 著者名/発表者名
      松本季大,梶本真司,福村裕史,橋本修一
    • 学会等名
      2016年光化学討論会
    • 発表場所
      東京大学
    • 年月日
      2016-09-06
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] レーザー誘起相分離過程に現れる溶液内微小構造を基礎とした不斉合成反応場の開拓2016

    • 著者名/発表者名
      梶本真司
    • 学会等名
      新学術領域「高次複合応答」第3回公開シンポジウム
    • 発表場所
      大阪
    • 年月日
      2016-01-22
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Plasmon-mediated formation and growth of gold nanoparticles on ITO substrates2015

    • 著者名/発表者名
      Shinji KAJIMOTO, Takashi OKAMOTO, Tomonori TAKAHASHI, Hiroshi FUKUMURA
    • 学会等名
      The International Chemical Congress Of Pacific Basin Societies 2015 (PacifiChem2015)
    • 発表場所
      Honolulu, Hawaii
    • 年月日
      2015-12-15
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2015-04-16   更新日: 2018-03-28  

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