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電荷移動錯体ナノ結晶における光誘起相転移挙動の解明

公募研究

研究領域高次複合光応答分子システムの開拓と学理の構築
研究課題/領域番号 17H05248
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関東北大学

研究代表者

小野寺 恒信  東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (10533466)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2018年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2017年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワード光誘起相転移 / ナノ結晶 / ドーピング / 電荷移動錯体ナノ結晶 / ナノ材料 / 電荷移動錯体 / 半導体ー絶縁体相転移
研究実績の概要

電荷移動錯体Cu-TCNQはバルク結晶の組成比がCu : TCNQ = 1:1で、電場印加や光照射によって導電性が可逆的に変化するスイッチング挙動を示すことから、抵抗変化型メモリ材料として期待されている。このような抵抗スイッチングはCu-TCNQ結晶の電荷移動量γの変化に起因しており、電場印加や光照射によって高抵抗状態から低抵抗状態へと転移することが明らかになっている。一方、研究代表者らはナノ結晶化と化学ドーピングを同時に行う「還元共沈法」を考案することで組成比や電荷移動量γを制御し、電荷移動錯体を不安定化する糸口を見出してきた。そこで本申請研究では、Cu-TCNQのナノ結晶化とドーピングを行い、その光・電場誘起相転移挙動を明らかにすることで、一光子吸収と一分子応答を越える協同的光応答系の創出と制御手法の開拓を目指した。
還元共沈法を駆使することで、バルク結晶とは組成比が異なるCu-TCNQナノ結晶を作製することに成功した。得られたナノ結晶ではバルク結晶よりCuが過剰であるものの、全て+1価で存在し、TCNQはアニオンラジカルに加えてジアニオンが存在することから、分離積層構造におけるTCNQカラム内の電子密度はバルク結晶に比べて電子過剰状態であることが示唆される。得られたナノ結晶薄膜に電圧を掃引したところ、バルク結晶には見られない多段階抵抗スイッチングを示した。これは、ナノ結晶に含まれるTCNQジアニオンが関与したCuへの段階的な電荷移動に対応しており、TCNQ積層カラム内のキャリア濃度が変化することに起因している。以上を踏まえて、ITOガラス電極上に作製したナノ結晶単層膜にバイアス電圧を印加しながら光照射を行った。その結果、バルク結晶には観測されない低抵抗状態から高抵抗状態への抵抗スイッチングが確認されるとともに、バルク結晶より低閾値での光誘起スイッチングが可能であった。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 3件)

  • [雑誌論文] Attempt to visualize terminal structure on a specific facet in polymer-metal complex nanocrystals2018

    • 著者名/発表者名
      Ryuju Suzuki, Tsunenobu Onodera, Hitoshi Kasai, Hidetoshi Oikawa
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 8 号: 30 ページ: 16406-16409

    • DOI

      10.1039/c8ra02165a

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Nanocrystallization effect on luminescence properties of polymer-metal complex with different kinds of ligands2018

    • 著者名/発表者名
      Ryuju Suzuki, Tsunenobu Onodera, Shigeru Deguchi, Hitoshi Kasai, Hidetoshi Oikawa
    • 雑誌名

      Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers

      巻: 92 ページ: 129-133

    • DOI

      10.1016/j.jtice.2018.02.022

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fabrication of pseudo single crystalline thin films composed polydiacetylene nanofibers and their optical properties2017

    • 著者名/発表者名
      Yuki Iimori, Tsunenobu Onodera, Hitoshi Kasai, Masaya Mitsuishi, Tokuji Miyashita, Hidetoshi Oikawa
    • 雑誌名

      Opt. Mater. Exp.

      巻: 7 号: 7 ページ: 2218-2223

    • DOI

      10.1364/ome.7.002218

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] ドープされたCu-TCNQナノ結晶の作製と光・電子物性2019

    • 著者名/発表者名
      松下史佳、小野寺恒信、及川英俊
    • 学会等名
      第66回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 界面ドーピングを施したπ共役系高分子薄膜の導電性と分子配列の関係2018

    • 著者名/発表者名
      二俣開、小野寺恒信、山本俊介、三ツ石方也、及川英俊
    • 学会等名
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] π共役高分子薄膜の界面ドーピングに伴う導電特性と結晶性の変化2018

    • 著者名/発表者名
      二俣開、小野寺恒信、山本俊介、三ツ石方也、及川英俊
    • 学会等名
      2018PHyMシンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 界面ドーピングにおけるπ共役系高分子薄膜とドーパントの相互作用2018

    • 著者名/発表者名
      二俣開、小野寺恒信、山本俊介、三ツ石方也、及川英俊
    • 学会等名
      第18回東北大学多元物質科学研究所研究発表会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Elucidation of photoinduced phase transition in charge-transfer complex nanocrystals2018

    • 著者名/発表者名
      Tsunenobu Onodera
    • 学会等名
      2nd International Symposium on Photosynergetics
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Conductive Properties for pi-conjugated Polymer Thin Films Surface-doped with FTS2018

    • 著者名/発表者名
      Kai Futamata, Tsunenobu Onodera, Shunsuke, Yamamoto, Masaya Mitsuishi, Hidetoshi Oikawa, Hidetoshi Oikawa
    • 学会等名
      KJF-ICOMEP2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 電荷移動錯体ナノ結晶における協同的光電子応答と構造相関2018

    • 著者名/発表者名
      小野寺恒信,廣瀬嶺央,及川英俊
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] π共役高分子薄膜の界面ドーピングに伴う導電特性と結晶性の変化2018

    • 著者名/発表者名
      二俣開、小野寺恒信、山本俊介、三ツ石方也、及川英俊
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Structural control of polydiacetylene nanomaterials and their optical response2017

    • 著者名/発表者名
      Wakana Ito, Rodrigo Sato, Tsunenobu Onodera, Yoshihiko Takeda, Hidetoshi Oikawa
    • 学会等名
      The 8th International Symposium on Surface Science
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structual control of polydiacetylene hollow nanomaterials and their optical property2017

    • 著者名/発表者名
      Wakana Ito, Rodrigo Sato, Tsunenobu Onodera, Yoshihiko Takeda, Hidetoshi Oikawa
    • 学会等名
      2017年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 結晶性を有する蛍光性ジアリールエテンの非線形蛍光スイッチング挙動2017

    • 著者名/発表者名
      石田沙奈恵、北川大地、小畠誠也、小野寺恒信、及川英俊、金善南、緒方智成、栗原清二、深港豪
    • 学会等名
      2017年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2019-12-27  

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