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有機-無機複合分子協調による励起子ダイナミクスの精密制御と機能発現

公募研究

研究領域高次複合光応答分子システムの開拓と学理の構築
研究課題/領域番号 17H05270
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関慶應義塾大学

研究代表者

羽會部 卓  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 准教授 (70418698)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
7,930千円 (直接経費: 6,100千円、間接経費: 1,830千円)
2018年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2017年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
キーワード有機・無機複合材料 / 有機ー無機複合材料 / 励起ダイナミクス制御 / 有機無機複合材料 / 有機無機複合体 / 励起状態制御
研究実績の概要

有機薄膜や分子集合体内での励起子とキャリア電荷に関する生成・移動の制御はエレクトロニクス・光エネルギー変換分野で非常に重要な課題である。本研究では分子集合体における一重項分裂(Singlet Fission: SF)の発現と逐次反応への展開をめざし、ペンタセンやテトラセン等のアセン系分子を用いた二量体や有機-無機複合材料の合成と物性評価に取り組んだ。まず、フェニルおよびビフェニルをリンカーとする各種のペンタセン二量体では、色素間の相互作用の段階的な制御に伴う量論的SFと励起三重項状態の長寿命化に成功した。特に、時間分解ESR測定では、相関のある三重項対(TT)に対応する五重項状態が独立した三重項対(T + T)の生成に関与することを速度論的に明らかにした。環状三量体のペンタセンナノチューブでは、環状構造として初のSF観測に成功した。
次に、有機無機複合体への展開として、ペンタセン修飾アルカンチオール単分子膜 (SAMs)で保護された金ナノクラスターではペンタセンの励起一重項状態から金表面への迅速なエネルギー移動を抑え、ΦT = 172%の三重項量子収率で金属表面上でのSFの観測は既に報告している。この結果を踏まえて、ペンタセンとペリレンジイミド (PDI)の混合SAMsでは単分子膜であるため2つの色素の被覆率を系統的に変化させることができ、色素濃度比に依存した励起ダイナミクス制御(SF、電子移動およびエキシマー)を明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2019 2018 2017 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 7件、 査読あり 7件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 3件、 招待講演 5件)

  • [国際共同研究] タンペレ工科大(フィンランド)

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [国際共同研究] Tampere University of Technology(フィンランド)

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [雑誌論文] Quantitative Sequential Photoenergy Conversion Process from Singlet Fission to Intermolecular Two-Electron Transfers Utilizing Tetracene Dimer2018

    • 著者名/発表者名
      Nakamura Shunta、Sakai Hayato、Nagashima Hiroki、Kobori Yasuhiro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • 雑誌名

      ACS Energy Letters

      巻: 4 号: 1 ページ: 26-31

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.8b01964

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A Pentacene-based Nanotube Displaying Enriched Electrochemical and Photochemical Activities2018

    • 著者名/発表者名
      Kuroda Kiyonori、Yazaki Kohei、Tanaka Yuya、Akita Munetaka、Sakai Hayato、Hasobe Taku、Tkachenko Nikolai V.、Yoshizawa Michito
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 58 号: 4 ページ: 1115-1119

    • DOI

      10.1002/anie.201812976

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] High‐Yield Generation of Triplet Excited States by an Efficient Sequential Photoinduced Process from Energy Transfer to Singlet Fission in Pentacene‐Modified CdSe/ZnS Quantum Dots2018

    • 著者名/発表者名
      Sakai Hayato、Inaya Ryutaro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 24 号: 64 ページ: 17062-17071

    • DOI

      10.1002/chem.201803257

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Multiexciton Dynamics Depending on Intramolecular Orientations in Pentacene Dimers: Recombination and Dissociation of Correlated Triplet Pairs2018

    • 著者名/発表者名
      Sakai Hayato、Inaya Ryutaro、Nagashima Hiroki、Nakamura Shunta、Kobori Yasuhiro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 9 号: 12 ページ: 3354-3360

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.8b01184

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Concentration-dependent photophysical switching in mixed self-assembled monolayers of pentacene and perylenediimide on gold nanoclusters2018

    • 著者名/発表者名
      D. Kato, H. Sakai, Y. Araki, T. Wada, N. V. Tkachenko, T. Hasobe
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 20 号: 13 ページ: 8695-8706

    • DOI

      10.1039/c8cp00174j

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis, Structural and Photophysical Properties of Pentacene Alkanethiolate Monolayer-Protected Gold Nanoclusters and Nanorods: Supramolecular Intercalation and Photoinduced Electron Transfer with C602017

    • 著者名/発表者名
      Kato Daiki、Sakai Hayato、Saegusa Toshiyuki、Tkachenko Nokolai V.、Hasobe Taku
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 号: 16 ページ: 9043-9052

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b01164

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Inter- and Intramolecular Electron-Transfer Reduction Properties of Coronenediimide Derivatives via Photoinduced Processes2017

    • 著者名/発表者名
      Yoshida Motoki、Sakai Hayato、Ohkubo Kei、Fukuzumi Shunichi、Hasobe Taku
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 号: 25 ページ: 13333-13346

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b09817

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] High-yield singlet fission and sequential photoinduced process in acene-based molecular assemblies2019

    • 著者名/発表者名
      Taku Hasobe
    • 学会等名
      International Workshop Photofunctional Materials Using Spin Degrees of Freedom: Interplay among synthesis, measurement, and theory.
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Structural and Photophysical Properties of Pentacene-based Self-assembled Monolayers on Gold Nanomaterials2018

    • 著者名/発表者名
      T. Hasobe and Hayato Sakai
    • 学会等名
      233rd The Electrochemical Society Center Meeting
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 光機能発現に向けた有機材料の設計戦略と応用展開2018

    • 著者名/発表者名
      羽曾部 卓
    • 学会等名
      電気化学会関東支部主催 第54回学際領域セミナー「光電気化学的応用のためのナノマテリアル設計」
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 二次元π共役分子および集合体の励起ダイナミクス制御2018

    • 著者名/発表者名
      羽曾部 卓
    • 学会等名
      日本化学会低次元系光機能材料研究会 第7回研究講演会―二次元構造を有するπ電子系の光・電子機能―
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 新規ヘキサセン二量体の合成と高効率な一重項分裂の発現2018

    • 著者名/発表者名
      中村 俊太・酒井 隼人・ Nikolai V. Tkachenko・羽曾部 卓
    • 学会等名
      第29回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ペンタセンダイマー修飾CdSe/ZnSナノ粒子におけるエネルギー移動と一重項分裂の逐次的反応進行2018

    • 著者名/発表者名
      稲谷 隆太郎・酒井 隼人・TKACHENKO Nikolai・羽曾部 卓
    • 学会等名
      日本化学会 第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] テトラセンアルカンチオール修飾金ナノクラスターの構造制御と一重項分裂を介した長寿命三重項励起子の生成2018

    • 著者名/発表者名
      三枝 稔幸・酒井 隼人・TKACHENKO Nikolai・羽曾部 卓
    • 学会等名
      日本化学会 第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] High-Yield and Long-Lived Triplet Excited States of Pentacene Alkanethiolate Monolayer Protected Gold Nanoparticles by Singlet Fission2017

    • 著者名/発表者名
      Taku Hasobe and Hayato Sakai
    • 学会等名
      231th The Electrochemical Society Center Meeting
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] テトラセンアルカンチオール修飾金ナノ粒子の色素間配向制御による長寿命励起三重項状態の生成2017

    • 著者名/発表者名
      三枝 稔幸・酒井 隼人・Tkachenko Nikolai・羽曾部 卓
    • 学会等名
      2017年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2019-12-27  

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