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曲面π共役分子の配座制御に基づく発光性ソフトクリスタルの開拓

公募研究

研究領域ソフトクリスタル:高秩序で柔軟な応答系の学理と光機能
研究課題/領域番号 20H04668
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関名古屋大学

研究代表者

三宅 由寛  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (00347270)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2021年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2020年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワードベイポクロミズム / サーモクロミズム / 曲面π共役 / 水素結合性有機構造体
研究開始時の研究の概要

申請者はテトラチア[8]サーキュレン酸化体の結晶が加熱や溶媒蒸気への曝露といった刺激に応答し、二つの結晶相間を可逆に相転移することを見いだした。さらに、この現象が、結晶中で分子配座が鞍型から平面型へ変化するに伴い、空隙のサイズの変化とゲストの吸脱着が誘起されることを明らかにした。これは曲面π共役分子の柔軟な構造に由来した特徴的な性質といえる。研究期間内にテトラチア[8]サーキュレン酸化体の配座制御に基づくクロミズム特性の機構(相転移機構)解明を行い、その起源を明らかにする。そこで得られた知見を基に“曲面π共役分子の柔軟性”を生かしたソフトクリスタルの合理的設計指針の確立につなげる。

研究実績の概要

本年度はベイポクロミズムにおけるゲスト分子の放出・取り込みの過程を調べた。これまでクロミズムが起こることが分かっているヘキサン以外にジエチルエーテルやペンタン蒸気に曝露したときにねじれ型の構造をもつ分子に由来した黄色結晶へ変化した。一方、同程度の沸点・蒸気圧をもつシクロヘキサンでは色の変化は観測できなかった。このことは分子の形を認識していることを示しており、直鎖状の分子は孔内に浸潤することで構造変化を引き起こしたことを示唆している。
また、別の結晶性材料として2,7-ジアザピレンを基盤とする水素結合性有機構造体の構築にも成功した。この構造体は高い結晶性をもつ多孔性材料であり酸に応答して色が変化するクロミズム特性を示した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Peripherally Arylated 2,8-Diazaperylenes from Anthracene Diimide: Synthesis and Oxidative Annulation2021

    • 著者名/発表者名
      Sakurai Takahiro、Nakazato Takumi、Shinokubo Hiroshi、Miyake Yoshihiro
    • 雑誌名

      Organic Letters

      巻: 23 号: 6 ページ: 2099-2103

    • DOI

      10.1021/acs.orglett.1c00253

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quadruply BN‐Fused Tetrathia[8]circulenes with Flexible Frameworks: Synthesis, Structures and Properties2021

    • 著者名/発表者名
      Akahori Shuhei、Sasamori Takahiro、Shinokubo Hiroshi、Miyake Yoshihiro
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: - 号: 31 ページ: 8178-8184

    • DOI

      10.1002/chem.202100454

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Tetrasilatetrathia[8]circulenes through C?I and C?H Silylation2021

    • 著者名/発表者名
      Miyake Yoshihiro、Akahori Shuhei、Fujihara Tetsuaki、Tsuji Yasushi、Shinokubo Hiroshi
    • 雑誌名

      Synthesis

      巻: - 号: 17 ページ: 2995-3000

    • DOI

      10.1055/a-1437-9917

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Characterization of 16π Antiaromatic 2,7‐Dihydrodiazapyrenes: Antiaromatic Polycyclic Hydrocarbons with Embedded Nitrogen2021

    • 著者名/発表者名
      Nakazato Takumi、Takekoshi Haruka、Sakurai Takahiro、Shinokubo Hiroshi、Miyake Yoshihiro
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 25 ページ: 13877-13881

    • DOI

      10.1002/anie.202103667

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Complexation of 2,7-diazapyrene with boron for structural and electronic tuning2021

    • 著者名/発表者名
      Nakazato Takumi、Shinokubo Hiroshi、Miyake Yoshihiro
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 3 ページ: 327-330

    • DOI

      10.1039/d0cc07804b

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enthalpically and Entropically Favorable Self‐Assembly: Synthesis of C 4 h ‐Symmetric Tetraazatetrathia[8]circulenes by Regioselective Introduction of Pyridine Rings2021

    • 著者名/発表者名
      Akahori Shuhei、Sasamori Takahiro、Shinokubo Hiroshi、Miyake Yoshihiro
    • 雑誌名

      Chemistry A European Journal

      巻: 27 号: 18 ページ: 5675-5682

    • DOI

      10.1002/chem.202005077

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Aggregation‐Induced Emission in Tetrathia[8]circulene Octaoxides via Restriction of the Dynamic Motion of their Negatively Curved π‐Frameworks2020

    • 著者名/発表者名
      Murase Hiroyasu、Nagata Yuya、Akahori Shuhei、Shinokubo Hiroshi、Miyake Yoshihiro
    • 雑誌名

      Chemistry An Asian Journal

      巻: 15 号: 22 ページ: 3873-3877

    • DOI

      10.1002/asia.202001129

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 2,7-ジアザピレン骨格を基盤とする水素結合性有機構造体の構築および性質2021

    • 著者名/発表者名
      小田原 正浩・七野 正典・松田 亮太郎・崔 旭鎮・筒井 祐介・関 修平・忍久保 洋・三宅 由寛
    • 学会等名
      第31回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] アザインドール骨格をもつオクタアザ[8]サーキュレンの合成とそのプロトン化挙動2021

    • 著者名/発表者名
      赤堀 周平・忍久保 洋・三宅 由寛
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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