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2020 年度 実績報告書

無機ナノ結晶によるアシンメトリー化学の展開

計画研究

研究領域配位アシンメトリー:非対称配位圏設計と異方集積化が拓く新物質科学
研究課題/領域番号 16H06520
研究機関京都大学

研究代表者

寺西 利治  京都大学, 化学研究所, 教授 (50262598)

研究期間 (年度) 2016-06-30 – 2021-03-31
キーワードナノ材料 / アシンメトリー / イオン結晶 / 結晶系変化 / 一重項開裂
研究実績の概要

半導体ナノ結晶表面のエピタキシャル成長やイオン交換を利用することにより、光エネルギーあるいはキャリアがナノ結晶間をなめらかに移動できるポテンシャル階段をもつ集積非対称ナノ結晶が構築できる。近赤外光吸収体である六角柱型の六方晶系Cu1.8Sナノ結晶の陽イオン交換反応では、陽イオン半径が陰イオン半径より小さいため、陽イオン交換前後で結晶系は通常維持されるが、種々の集積非対称ナノ結晶構築プロセスにおいて、Cu1.8Sナノ結晶の高さにより結晶系が変化することを発見した。16種類の幅と高さをもつ六角柱型の六方晶系Cu1.8Sナノ結晶をCo2+と陽イオン交換を行い、高さが約10 nmを境に、生成物の結晶構造が六方晶系CoSと立方晶系Co9S8に分かれることが分かった。第一原理計算によって、六角柱型の六方晶系CoSは底面よりも側面の表面エネルギーが大きく、高さが大きくなると側面の広い露出を避けようとして安定な立方晶系Co9S8へ構造変化することが示唆された。Co2+以外の陽イオンでは異なる傾向が見られ、物質固有の構造安定性がこの現象に重要な役割をもつことも分かった。
一方、指向性エネルギー移動システムとして、有機分子と半導体ナノ結晶からなる複合体は、フォトンアップコンバージョン以外にも一重項開裂システムとして魅力的である。従来の三重項生成効率は160%程度であり200%にはほど遠かったが、3.5 nm CdTe半導体ナノ結晶に4-(6,13-bis(2-(triisopropylsilyl)ethynyl)pentacen-2-yl)-benzoic acid(Pc)を直接配位した系では、CdTeからPcへの共鳴エネルギー移動が高効率(99%)で進行し、一重項開裂による三重項生成効率が198%に達した。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件、 招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] Tampere University(フィンランド)

    • 国名
      フィンランド
    • 外国機関名
      Tampere University
  • [雑誌論文] Determinants of Crystal Structure Transformation in Cation Exchange Reaction2021

    • 著者名/発表者名
      Z. Li, M. Saruyama, T. Asaka, Y. Tatetsu, and T. Teranishi
    • 雑誌名

      Science

      巻: 373 ページ: 332-337

    • DOI

      10.1126/science.abh2741

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Near-Unity Singlet Fission on a Quantum Dot Initiated by Resonant Energy Transfer2021

    • 著者名/発表者名
      J. Zhang, H. Sakai, K. Suzuki, T. Hasobe, N. V. Tkachenko, I. Chang, K. Hyeon-Deuk, H. Kaji, T. Teranishi, and M. Sakamoto
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 143 ページ: 17388-17394

    • DOI

      10.1021/jacs.1c04731

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Transformations of Ionic Nanocrystals via Full and Partial Ion Exchange Reactions2021

    • 著者名/発表者名
      M. Saruyama, R. Sato, and T. Teranishi
    • 雑誌名

      Acc. Chem. Res.

      巻: 54 ページ: 765-775

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.0c00701

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Number of Surface-Attached Acceptors on a Quantum Dot Impacts Energy Transfer and Photon Upconversion Efficiency2020

    • 著者名/発表者名
      J. Zhang, H. Kouno, N. Yanai, D. Eguchi, T. Nakagawa, N. Kimizuka, T. Teranishi, and M. Sakamoto
    • 雑誌名

      ACS Photonics

      巻: 7 ページ: 1876-1884

    • DOI

      10.1021/acsphotonics.0c00771

    • 査読あり
  • [学会発表] ナノ元素置換科学:未踏構造ナノ粒子の合成と構造特異機能2021

    • 著者名/発表者名
      寺西利治
    • 学会等名
      光・量子デバイス研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] Nanoscale Element Replacement Science: Structural Transformation of Nanocrystalline Phases and Development of Novel Functions2021

    • 著者名/発表者名
      Toshiharu Teranishi
    • 学会等名
      Seminar on Low-dimensional Physics and Devices
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 近赤外プラズモニクスの開拓と水素生成触媒への展開2021

    • 著者名/発表者名
      寺西利治
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会中長期企画(人工光合成)
    • 招待講演
  • [備考] Teranishi Laboratory

    • URL

      https://www.scl.kyoto-u.ac.jp/~teranisi/

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公開日: 2022-12-28  

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