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メソ構造体は，光アンテナ効果や遅延効果により，ナノスケー ルの空間に光を閉じ込め光電場を増強する。増強光電場では，光と物質の間に強結合相互作用が誘起され，従来の光―物質相互作用を超える極めて特異な光学過程が誘起されると期待される。本研究では，金属および半導体メソ構造における光―分子相互作用の増強機構の究明と，これを用いた新規光応答制御スキームの構築を目標とした。当該年度は，メソ物質に誘起される光近接場の理解とその新規光化学過程への適用を進めること，また，これらを活用して極めて増強度の高い非線形過程や光励起確率の増大と光放射過程の能動的制御の実現を進めることを計画した。まず，メソ構造体に励起されるプラズモンの空間特性と分光特性を，群論を用いた解析により半定量的に理解できること，またこの方法を複雑な形状のメソ構造体に適用可能であることを解明した。さらにこの原理を拡張し，局在光と励起場の制御により従来励起不可能なモードを選択的に光励起する手法を考案した。メソ構造では，光閉じ込め効果により非線形性を増大させることが可能である。メソ構造の周期構造と自己組織化技術を融合させてメソ集積構造を作製し，これが極めて大きな非線形性を実現することを明らかにした。メソ物質に誘起される光近接場による分子の励起特性の変調として，領域内の研究者から提供を受けたプラズモンの周期構造を用いて，色素分子の発光特性を空間選択的に波長選択的に変調できることを明らかにした。空間選択的に機能性分子を作製する技術も構築し，これにより非常にユニークな線形・非線形光学特性が実現することを明らかにした。以上のとおり，メソ光電場の空間制御による光励起，光学選択則の変調，さらには近接場相互作用による光学遷移制御を実現した。また，空間選択的電子線誘起反応を利用して，機能性分子材料と光デバイスの開発を実現した。
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