(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4を中心に各種の分光測定を行い、以下のような知見を得た。 1.(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4と(C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)Pb_2I_7の磁気光吸収 [PbI_6]オクタヘドラ1層の井戸層を持つ(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4と2層の井戸層の(C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)Pb_2I_7についてそれぞれ40Tまでの強磁場下での磁気光吸収測定をおこなった。その結果、(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4の励起子は極めて強く局在しており、その振る舞いはカチオニック・フランケル励起子として良く説明されることが明きらかとなった。また、(C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)Pb_2I_7の励起子は(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4と比較するとやや局在性が弱まっているものの依然としてフレンケル励起子的な性格を持つことも明らかにした。 2.(C_<10>H_<21>NH_3)_2PbI_4の第3高調波発生 (C_<10>H_<21>NH_3)_2PbI_4の多結晶薄膜を用いて室温で第3高調波発生によりx^<(3)>の評価をおこなった。最低励起子に3光子共鳴する領域でx^<(3)>=0.7×10^<-9>esuという大きな値が得られた。また、単結晶での測定でも同程度のx^<(3)>が得られた。 3.(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4の非線形分光 ナノ秒パルスレーザを用いたパンプ・プローブ分光をおこなったところ、励起子共鳴付近のパンプによって数十%にもおよぶ吸収飽和が観測された。これはχ^<(3)>に換算すると10^<-4>esuオーダーの極めて大きな変化である。一方、強励起のフォトルミネッセンス測定では励起光強度に対して非線形な応答を示す発光が観測されたが、2光子吸収測定ではそれに対応する準位は観測できず、その起源は不明である。 これ以外にも、フォトルミネッセンス励起スペクトル測定やキャリアのドーピング、層状構造を持たない3次元類似物質の研究なども並行して進めている。
|