研究概要 |
研究計画に従い,水素化脱硫触媒の再硫化過程,および脱硫反応中における挙動を観察するため,In-situ蛍光XAFS測定用システムを設計・製作した.システムは反応ガス流通装置,蛍光XAFS測定用セル,排ガス処理装置からなり,安全管理のために各種ガスセンサーと測定セルの温度モニターを装備している.以上の装置を高エネルギー加速器研究機構の放射光施設BL-9Aに設置し,試験運転の後に触媒試料の蛍光XAFS測定を行った. 触媒試料としてはCVD法でCoを添加したCo-Mo/アルミナ触媒,CVD法で調製したCo-Mo/ゼオライト触媒およびCo/ゼオライト触媒を用いた.再硫化過程での測定の結果,いずれの触媒においてもCo原子は酸化されているが,室温での硫化水素流通によって,大部分が再硫化されることがわかった.また,513Kでのin-situ蛍光XAFS測定から,CVD法でCoを添加したCo-Mo/アルミナ触媒では触媒を水素処理することにより,硫化後に比べてCo周囲の硫黄の配位数が若干低下することがわかった.また,チオフェンの水素化脱硫反応中においても,Co周囲の硫黄の配位数が若干低下することを見いだした.
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