| 研究課題/領域番号 |
14350422
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
大塚 康夫 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (20091663)
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| 研究分担者 |
菊地 毅光 東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (30169825)
坪内 直人 東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (90333898)
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| キーワード | 二酸化炭素 / 天然ガス / 石油化学原料 / 酸化物触媒 / メソポーラスシリカ |
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| 研究概要 |
20%以上のCO_2を含む低品位天然ガスは、LNG化に適さないため、膨大な埋蔵量にもかかわらず未利用の状態にある。そこで、本研究では、随伴CO_2を酸化剤に用い、天然ガス(CH_4)を石油化学原料(C_2H_4・C_2H_6)に直接変換できる触媒の開発を目指している。昨年度は、アルカリ土類金属(Ca、Sr、Ba)とMnO_2からなる二元系酸化物の触媒性能を調べ、Sr-MnやBa-MnはCa-Mnより高いC_2選択率を示し、C_2生成機構は両者で異なることを明らかにした。
本年度は、2種類の担体(シリカ、活性炭)を用いて、複合酸化物触媒の高表面積化を目指した。シリカには、通常のSiO_2より大きな表面積を持つメソポーラスモレキュラーシーブ(SBA-15)を合成して使用した。N_2吸着測定結果によると、SBA-5の平均細孔径は7.2nmで、BET表面積は880m^2/gと非常に大きかった。次に、Ca、Sr、Ba硝酸塩をエタノール水溶液より含浸担持後焼成した試料のXRD測定を行ったところ、これらの化学種による回折線は全く観測されず、メソ細孔内にナノ微粒子として存在することが示唆された。一方、Ceを担持した場合には、平均細孔径と同程度の結晶子径を持つCeO_2の回折ピークが認められた。昨年度と同様に、石英製流通式反応装置を用い、CH_4とCO_2の混合ガスを反応させ、C_2H_4、C_2H_6、COをマイクロGCでオンライン分析した。その結果、触媒量基準のC_2炭化水素(C_2H_4、C_2H_6)生成量はCa-Ce二元系よりCe単独の場合に高くなるのに対して、C_2選択率は両者であまり変わらず、また、C_2量はCa-Ce触媒量にほとんど依存しなかった。本系で得られたC_2生成量(触媒量基準)は担体を使用しない場合と同程度であり、担体を用いることで触媒成分を低減できることが明らかとなった。活性炭を担体とした場合の触媒性能についても、検討中である。
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