| 研究課題/領域番号 |
15350092
|
|---|
| 研究機関 | 千葉大学 |
|---|
研究代表者 |
星野 勝義 千葉大学, 工学部, 教授 (50192737)
|
|---|
| 研究分担者 |
北村 孝司 千葉大学, 工学部, 教授 (20009541)
|
|---|
| キーワード | 空中窒素固定 / 酸化チタン / 有機 / 無機複合接合 / 有機 / 無機界面制御 / 酸素欠陥 / 導電性ポリマー / 陽極酸化 / 化学結合形成 |
|---|
| 研究概要 |
本研究は、陽極酸化法で形成した酸化チタンと導電性ポリマーを積層し、得られた接合に光照射を行うと、空気中の窒素が還元され、アンモニウム塩(主生成物は過塩素酸アンモニウムであり、過塩素酸イオンの起源は導電性ポリマー中に存在する過塩素酸アニオンドーパントである)及びアンモニアとして固定化されることを内容とする。最初に検討した接合は、有機溶媒中でチタン板の陽極酸化を行って形成した酸化チタンと、ポリ(3-メチルチオフェン)(P3MeT)の接合であったが、これが必ずしも本件の課題となっている高効率窒素固定能を示す接合であるという保証はない。
そこで今年度は、有機溶媒中で形成した酸化チタンの代わりに、水溶液中で陽極酸化を行って形成した酸化チタンを利用すること、およびP3MeTの代わりにポリカルバゾール(PCZ)を用いることを試みた。前者の選択の理由は、空中窒素を吸着し還元するサイトは酸化チタンの酸素欠陥サイトであると考えているが、水溶液中で酸化チタンを形成することにより"より不完全な"酸素欠陥の多い酸化チタンを形成できると考えたためである。また後者の選択理由は、導電性ポリマーの中でもPCZは最も多くの過塩素酸ドーパントを保持することができ、従って最終生成物の過塩素酸アンモニウムの収率も増大すると考えたためである。
まず水溶液中(リン酸水溶液中)で陽極酸化を行って形成した酸化チタンを用いることにより、窒素固定の速度は1.2倍程度増加した。最終的な飽和収率は有機溶媒中で形成した酸化チタンを用いた場合とほぼ同等であったが、速度論的な窒素固定活性を増加させることができた。一方、導電性ポリマーとしてPCZを用いると、P3MeTを用いた場合と比べて最終的な飽和収率を1.6倍程度引き上げることができ、本研究課題の導電性ポリマー/酸化チタン空中窒素固定システムの高効率・高機能化を一歩進めることができた。
|
