| 研究課題/領域番号 |
15H05555
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| 研究機関 | 関西学院大学 |
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研究代表者 |
小倉 鉄平 関西学院大学, 理工学部, 准教授 (90552000)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 局所表面 / 特異サイト / 超吸着種 / 量子化学計算 / メタン水蒸気改質 / 反応機構 / 反応一般則 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、独自に考案した“超吸着種”概念を用いて、高温不均一表面反応機構の自動生成アルゴリズムを考案し、触媒設計に資する表面反応解析基盤を開発することを目的とする。解析基盤開発に必要な研究課題として、1)表面反応種類の分類化、2)局所表面構造を包含した表面反応一般則の確立、3)反応機構自動生成アルゴリズムの考案、4)自動生成プログラムの実装、の4つにブレイクダウンし取り組む。
研究初年度である平成27年度は、1)及び2)の2つの研究課題を実施した。1)の表面反応種類の分類化については、気相における炭化水素系の燃焼反応機構における分類化などを参考に、分子吸着・解離吸着・結合解離のそれぞれに対して、反応に関わる原子群を考慮する事で詳細に分類化を行った。2)の局所表面構造を包含した表面反応一般則の確立については、アドアトム・擬ステップ・擬キンクといったプロトタイプ局所表面構造モデルを用いて、メタン水蒸気改質で生成する中間吸着種について量子化学計算を行った。更に、電荷分布や状態密度を解析することで、吸着化学種と金属表面間の相互作用の局所構造依存性を明らかにすることができた。結果の一例を示すと、どの吸着種も擬ステップや擬キンクでより強く吸着する傾向が見られた。中でも炭素原子の吸着が強くなる要因は、配位数の少ない金属原子と多く接することでより多くの電子が炭素原子に供給され、結合性軌道が安定化するためであることが分かった。
本年度の研究実施内容について、第116回触媒討論会など計5件（内2件は招待講演）の成果発表を行った。特に、兵庫県立大学計算科学連携センターセミナーにおける招待講演の内容は神戸新聞にも掲載され、触媒開発における本研究の重要性が評価されていると言える。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度の研究実施により、吸着化学種と金属表面間の相互作用の局所構造依存性を明らかにすることができた。初年度にも関わらず、成果発表も当初予定した以上の件数を達成しており、研究目的の達成度は順調である。ブレイクダウンした4つの研究課題の内、1)表面反応種類の分類化、2)局所表面構造を包含した表面反応一般則の確立、の2つを実施しており、まだそれぞれ達成に向け実施すべき部分は残っているが、もともと研究実施計画において来年度に達成予定であるため、計画通りに進展していると言える。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、ブレイクダウンした4つの研究課題の内、1)表面反応種類の分類化、2)局所表面構造を包含した表面反応一般則の確立、の2つの研究課題を来年度で達成することを目標とする。そのためには、時間と経験を必要とする反応遷移状態の探索が不可避であるため、遷移状態計算の経験が豊かな博士研究員を雇用し、効率的に研究を実施する。また、表面反応一般則の検証のため、エタン以上の炭化水素などを対象に追加の量子化学計算を行う。反応エネルギーと活性化エネルギーの線形依存性を示すEvans-Planii則などをうまく活用し、同分類の反応に対して反応化学種が変化した場合の反応速度定数の依存性の一般則化を行う。うまく一般化できない場合には、1)の分類化にフィードバックを行い、反応寄与原子群を更に細かく考慮する事で対応する。さらに、3)の反応機構自動生成アルゴリズムの考案にも着手し、気相反応でのノウハウを元に、反応物のみ指定した場合の中間反応種、生成物を自動的に予測、展開していく。
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