| 研究概要 |
本研究では(1)触媒反応条件下でのIR＆XAFS同時測定システムの新規開発、(2)軽油水素化処理用Pd-Pt触媒の合金活性サイト構造の精密解析の2点を目標として行った。
目標(1)に関しては、同一のサンプルにIR光とX線を同時に照射しそれぞれの吸収を透過法で測定するシステムを構築することを目指した。XAFS測定は放射光施設に既存の測定装置を使用するため、IR吸収測定装置をXAFSビームラインに組み込めるように、IR光を光源より光をファイバーで取り出し、反応セルまで導くIR測定システムを設計した。この測定システムでは、X線とIR光は直交し、サンプルはその交点にそれぞれの入射光に対し45°傾いた配置でセットする。反応セルは、直交するX線、IRを導入できるように十字形をとり、且つ常圧下で300℃までガス流通下で使用可能な構造になるように作成し、測定に成功した。
目標(2)に関しては、実際の反応に直接寄与するPd-Pt最外表面に分布する金属種に関する情報を得ることを目指し、吸着種を触媒表面に吸脱着させた時のIR吸収スペクトルの変化とPd K-edge, PtL_<111>-edge XAFSの変化を対応させ、触媒最外表面の活性金属構造に関する情報を得ることを試みた。実際には、吸着種としてCOを用い、Pd, Pt, Pd-Ptの各種の触媒について、還元活性化後COを吸着させ更にその吸着COの昇温還元脱離を検討した。その結果、Pd-Pt/SiO_2,Pd-Pt/Al_2O_3の金属粒子外表面に存在する各成分(Pd, Pt)の割合を見積もることができた。また、CO還元脱離時のIRの吸着COの全強度変化と、XAFSからえられるCO吸着金属サイトの成分比の変化によい対応が見られることを見いだし、XAFSの成分分析の有効性を確認することができた。これらの成果を国際会議(XAFS13)にて報告した。
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