研究課題
グラフェンは炭素のみからなる原子厚みの二次元シートであり、優れた物性から、光・磁気・バイオセンサー、高周波トランジスタ、フレキシブル透明電極といった幅広い応用が期待されている。本研究では、代表者が開発した「エピタキシャルCVD法」を基にして、新たな学理の構築と応用のための基礎技術の確立を目的として研究を進めている。特に、グラフェン成長の理解と制御を推し進め、層数から積層様式まで制御したテーラーメイドな合成へと発展させ、転写プロセス開発も行うことで、他に追随できないレベルのグラフェン膜を実現することを目指している。グラフェンの高品質化のため、Cu(111)薄膜に生ずる双晶欠陥の解決に取り組み、その解決策を見出しつつあるとともに、Cu(111)上に配向成長したグラフェンの粒界に関して研究を進めた。同時に、多くの共同研究者にグラフェンを提供し、国内外の研究に大きな貢献を行った。半導体デバイスへの応用が期待される二層グラフェンについても研究を進め、バンドギャップを開くために必要とされるAB積層をほぼ100%の割合で実現することにも成功した。共同研究者である東京大学の長汐准教授とデバイスを作製し、バンドギャップの観測も実現した。さらに、二層グラフェンの層間へのインターカレーションに関する研究も行い、シート抵抗の大幅な低減に加え、積層構造がインターカレーションに与える影響を見出すことができた。最近では二つの異なる分子のインターカレーションなど世界初の実験にも成功し、新たな興味深い結果が得られつつある。グラフェンの転写に関しても、ドライ転写法という新しく有望な結果が得られつつある。以上のように、単層、二層グラフェンのCVD成長、転写技術の構築など、今後に向けて着実に成果が得られている。
2: おおむね順調に進展している
単層グラフェンに関しては、サファイア結晶上のCu(111)薄膜の双晶欠陥の低減に向けた方向性を見出すことに成功し、方位の揃った単層グラフェンのグレイン間の接合に関しても新しい知見を得つつある。また、複数の大学の研究室に単層グラフェンを提供し、活発な共同研究を推進することができた。二層グラフェンでは、AB積層を99.4%という高い割合で実現できる、世界的にも報告のない、新規でユニークな方法を開発することに成功した。ラマン分光、走査型トンネル顕微鏡、低エネルギー電子顕微鏡、走査型透過電子顕微鏡といった複数の測定法を駆使して、AB積層が制御できていることを示した。炭素同位体ラベリングを活用して、成長メカニズムを解明することもできた。high-k絶縁膜を用いたAB積層デバイスを作製し、半導体動作も確認できた。さらに、共同研究者である東京大学の長汐准教授の協力により、グラファイトとh-BNで挟んだ二層グラフェンの積層トランジスタの作製も実現し、高いon/off比の実現につながった。二層グラフェンのもつユニークな二次元ナノ空間を利用し、金属塩化物のインターカレーションを行った。インターカレーションによって、大きなラマンシフトが観察され、グラフェンにホールドーピングが起こっていることを確認し、それによりシート抵抗を大きく低下できることが示せた。そして、スーパーフレキシブル透明電極なども得ることができている。さらには、二成分のインターカレーションにも世界に先駆けて成功し、従来の炭素科学に新たな視点と理解を与える研究成果も得られつつある。また、ドライ転写についても、簡便で不純物の少ない転写法の開発を着実に進めることができた。このようにグラフェンの合成、転写、応用、それぞれについて研究を行い、多数の先進的で優れた成果を得ることができた。
今後は、超高品質の単層グラフェンの合成を実現するために、Cu(111)薄膜の結晶性の向上と大面積化、そしてグラフェンの粒界の電気的・化学的解析などの基盤的な研究を継続していく。応用のために不可欠とされる、グラフェンのもつ極めて高いキャリア移動度を実現するため、CVD合成したh-BNも組み合わせながら、世界トップレベルのグラフェン膜と積層ヘテロ構造の実現を目指して研究を展開していく。二層グラフェンについても、AB積層に加え、ツイスト積層の制御など新しい研究を進める。さらに、三層以上の層数のグラフェンの検討など、グラフェンのテーラーメイド合成にふさわしい新たな研究課題にもチャンレンジする。また、これまでに培った転写の技術を完成させ、グラフェンの実用化の可能性を広げていく。上記に挙げたグラフェンの結晶成長の学理の研究に加え、太陽電池、トランジスタ、二次電池等への応用の可能性を、共同研究を含めて引き続き検討していくことで、テーラーメイド合成したグラフェンが将来の応用に極めて有効であることを実証していく。
九州大学グローバルイノベーションセンター（吾郷研究室）http://www.gic.kyushu-u.ac.jp/ago/
すべて 2020 2019 その他
すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 10件、 招待講演 9件) 図書 (4件) 備考 (1件)
Nano Energy
巻: 68 ページ: 104370～104370
10.1016/j.nanoen.2019.104370
Nanoscale
巻: 11 ページ: 14668～14675
10.1039/C9NR03525G
Advanced Materials
巻: 31 ページ: 1903613～1903613
10.1002/adma.201903613
ACS Applied Materials & Interfaces
巻: 11 ページ: 40503～40511
10.1021/acsami.9b13904
http://www.gic.kyushu-u.ac.jp/ago/
