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2020 年度 実績報告書

グラフェンのテーラーメイド合成とその展開

研究課題

研究課題/領域番号 18H03864
研究機関九州大学

研究代表者

吾郷 浩樹  九州大学, グローバルイノベーションセンター, 教授 (10356355)

研究分担者 長汐 晃輔  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (20373441)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード単層グラフェン / 二層グラフェン / CVD成長 / インターカレーション / 転写プロセス
研究実績の概要

グラフェンは炭素のみからなる原子厚みの二次元物質であり、多くの優れた物性から、光・磁気・バイオセンサー、高周波トランジスタ、フレキシブル透明電極といった幅広い応用が期待されている。本研究では、代表者が開発した「エピタキシャルCVD法」に基づき、新たな学理の構築と応用基盤技術の確立を目的として研究を進めている。
本エピタキシャルCVD法では、サファイア上に製膜した結晶性のCu(111)薄膜をグラフェン合成触媒として利用する。しかし、このCu(111)薄膜には双晶欠陥が存在し、グラフェンの品質低下につながっていた。今回、様々な検討を通じてCu(111)薄膜の双晶を抑制する手法を開発し、グラフェンのさらなる高品質化に目途をつけることができた。同時に、Cu(111)上で配向成長したグラフェンの結晶粒界に関する解析法についても指針を得た。また、多くの共同研究者に本エピタキシャルCVD法で合成したグラフェンを提供し、国内外の二次元物質研究に多大な貢献を行うことができた。
半導体デバイス応用や超伝導の発現などが期待される二層グラフェンについては、バンドギャップを開くために必要とされるAB積層をほぼ100%の割合で合成するとともに、トランジスタの動作実証も行った。三層グラフェンの優先成長についても進展が見られた。
二層グラフェンの層間へのインターカレーションに関する研究も推進し、グラフェンへの二種の異なる分子のインターカレーションなど、世界初の実験にも成功した。加えて、特異的な分子超構造を発見するなど、非常に興味深い結果を得ることができた。
グラフェンの転写に関しても、新たにドライ転写法という有望な結果が得られ、着実に研究が進んでいる。以上のように、単層、二層グラフェンのCVD成長、解析法、転写技術の構築などに関し、今後に向けて大きな進展が見られた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

単層グラフェン、および二層グラフェンの研究に関して、これまでの研究で大きな進展があり、当初の目標の多くを達成しつつある。特に、二層グラフェンの均一成長法の確立に加え、AB/回転積層の選択成長を実現できたことは特筆すべき点である。さらに、二層グラフェンへのインターカレーションにおいても、二種類の分子のインターカレーションから特異構造の発現まで、予想以上の成果を得ている(本成果は論文作成中)。以下に、具体的な研究成果について列記する。
単層グラフェンの研究では、サファイア結晶上のCu(111)薄膜の双晶欠陥の抑制に成功した。方位の揃った単層グラフェンのグレイン間の接合に関しても測定法の確立を含め、新しい知見を得つつある。
二層グラフェンでは、AB積層をほぼ100%の割合で合成する、世界的にも例のないユニークな方法を開発することに成功した。このAB積層二層グラフェンの生成メカニズムを明らかにするとともに、high-k絶縁膜や剥離h-BNを用いた積層デバイスを作製し、ACS Nanoに発表することができた。また、複数の大学や研究所に単層、二層グラフェンを提供し、活発な共同研究を継続して展開してきた。
二層グラフェンのもつ特異的な二次元ナノ空間を利用したインターカレーションについても、単一の分子にとどまらず、二種類の分子のコインターカレーションも実現した。また、電子顕微鏡を用いることで、従来の常識を覆す知見も得ており、現在2報の論文を準備中である。
グラフェンのドライ転写についても、簡便かつ不純物の少ない、画期的な転写法の開発を着実に進めることができており、2021年度中には論文発表する予定である。

今後の研究の推進方策

今後も単層グラフェンの粒界に関する基礎研究を継続して、超高品質化を推し進めるとともに、CVD合成したh-BNも組み合わせながら、世界トップレベルのグラフェン膜と積層ヘテロ構造の実現を目指して研究を展開していく。
複層グラフェンについても、二層グラフェンのツイスト角度の制御など、より新しい挑戦的な研究を進める。さらに、三層以上の層数やABA積層の選択成長など、グラフェンのテーラーメイド合成にふさわしい新たな研究課題にもチャンレンジする。
同時に、複層グラフェンのインターカレーションをさらに発展させ、従来の黒鉛層間化合物科学の新たな視点からの検討にとどまらず、「二次元ナノ空間科学」という新しい学術分野の開拓へと進めていきたいと考えている。
そして、これまでに培ったドライ転写技術を完成させ、太陽電池、トランジスタ、二次電池等のグラフェン応用の可能性について、共同研究を含めながら引き続き検討し、テーラーメイド合成したグラフェンがこれらの応用に大きなポテンシャルを有することを実証し、社会に貢献していく。

  • 研究成果

    (28件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 2件、 査読あり 9件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 4件、 招待講演 6件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] UNIST/POSTECH(韓国)

    • 国名
      韓国
    • 外国機関名
      UNIST/POSTECH
  • [国際共同研究] Los Alamos National Laboratory(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Los Alamos National Laboratory
  • [国際共同研究] Leibniz Institute of Surface Engineering(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Leibniz Institute of Surface Engineering
  • [雑誌論文] Stacking Orientation-Dependent Photoluminescence Pathways in Artificially Stacked Bilayer WS2 Nanosheets Grown by Chemical Vapor Deposition: Implications for Spintronics and Valleytronics2021

    • 著者名/発表者名
      Ji Hyun Goo、Solis-Fernandez Pablo、Erklic Ufuk、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 4 ページ: 3717~3724

    • DOI

      10.1021/acsanm.1c00192

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Scanning Moire Fringe Method: A Superior Approach to Perceive Defects, Interfaces, and Distortion in 2D Materials2020

    • 著者名/発表者名
      Lin Yung-Chang、Ji Hyun Goo、Chang Li-Jen、Chang Yao-Pang、Liu Zheng、Lee Gun-Do、Chiu Po-Wen、Ago Hiroki、Suenaga Kazu
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 14 ページ: 6034~6042

    • DOI

      10.1021/acsnano.0c01729

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Nanoscale Bubble Dynamics Induced by Damage of Graphene Liquid Cells2020

    • 著者名/発表者名
      Hirokawa Sota、Teshima Hideaki、Solis-Fernandez Pablo、Ago Hiroki、Tomo Yoko、Li Qin-Yi、Takahashi Koji
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 5 ページ: 11180~11185

    • DOI

      10.1021/acsomega.0c01207

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Isothermal Growth and Stacking Evolution in Highly Uniform Bernal-Stacked Bilayer Graphene2020

    • 著者名/発表者名
      Solis-Fernandez Pablo、Terao Yuri、Kawahara Kenji、Nishiyama Wataru、Uwanno Teerayut、Lin Yung-Chang、Yamamoto Keisuke、Nakashima Hiroshi、Nagashio Kosuke、Hibino Hiroki、Suenaga Kazu、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 14 ページ: 6834~6844

    • DOI

      10.1021/acsnano.0c00645

    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-step vapour phase growth of two-dimensional formamidinium-based perovskite and its hot carrier dynamics2020

    • 著者名/発表者名
      Erklic Ufuk、Ji Hyun Goo、Nishibori Eiji、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 22 ページ: 21512~21519

    • DOI

      10.1039/D0CP02652B

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chemical Vapor Deposition Growth of Uniform Multilayer Hexagonal Boron Nitride Driven by Structural Transformation of a Metal Thin Film2020

    • 著者名/発表者名
      Uchida Yuki、Kawahara Kenji、Fukamachi Satoru、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      ACS Applied Electronic Materials

      巻: 2 ページ: 3270~3278

    • DOI

      10.1021/acsaelm.0c00601

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Type-I heterostructure and improved phase stability of formamidinium lead iodide perovskite grown on WS22020

    • 著者名/発表者名
      Ufuk Erklic、Hiroki Ago
    • 雑誌名

      Evergreen

      巻: 7 ページ: 323~328

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronic States of Electrochemically Doped Single-Layer Graphene Probed through Fano Resonance Effects in Raman Scattering2020

    • 著者名/発表者名
      Inukai Daiki、Koyama Takeshi、Kawahara Kenji、Ago Hiroki、Kishida Hideo
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 ページ: 26428~26433

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c06566

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High flux and adsorption based non-functionalized hexagonal boron nitride lamellar membrane for ultrafast water purification2020

    • 著者名/発表者名
      Das Rasel、Solis-Fernandez Pablo、Breite Daniel、Prager Andrea、Lotnyk Andriy、Schulze Agnes、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1016/j.cej.2020.127721

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] グラフェン超薄膜を用いた高機能汎用型光学素子の開発2021

    • 著者名/発表者名
      三石郁之,柏倉一斗, 丹羽由実, 小川ともよ, 田原譲, 北浦良, Pablo Solis-Fernandez, 河原憲治, 吾郷浩樹, 谷口卓郎, 野本憲太郎, 小髙大樹
    • 学会等名
      第21回 宇宙科学シンポジウム
  • [学会発表] グラフェンとh-BNのCVD成長から広がる二次元物質研究2021

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      2021年 第68回応用物理学会春季学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] 配向グラフェンの結晶粒界に関する研究2021

    • 著者名/発表者名
      栗谷本昂希, 河原憲治, 吾郷浩樹
    • 学会等名
      2021年 第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 飛翔体搭載用グラフェン超薄膜光学素子の開発2021

    • 著者名/発表者名
      丹羽由実, 柏倉一斗, 小川ともよ, 田原譲, 北浦良, 三石郁之, 河原憲治, 吾郷浩樹, 谷口卓郎, 野本憲太郎, 小髙大樹
    • 学会等名
      2021年 第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] h-BNナノ空間内での二次元ペロブスカイトの合成2021

    • 著者名/発表者名
      渡邉翔太, Ufuk Erklic, Pablo Solis-Fernandez,吾郷浩樹
    • 学会等名
      2021年 第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 究極の表面物質、2次元物質の科学とフロンティア2021

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      表面・界面構造セミナー
    • 招待講演
  • [学会発表] Syntheses and growth mechanisms of 2D materials2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      A3 Foresight Program (The 5th International Workshop on 2D Materials)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of high-quality 2D materials for electronic applications2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      2020 VLSI-TSA (VLSI: Technology, Systems and Applications)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Nanoscale observation of pinning of three-phase contact line using TEM2020

    • 著者名/発表者名
      S. Hirokawa, H. Teshima, P. S. Fernandez, H. Ago, Q. Li, K. Takahashi
    • 学会等名
      EUROTHERM2020
    • 国際学会
  • [学会発表] 単層グラフェンにおける第三高調波発生の励起波長依存性2020

    • 著者名/発表者名
      犬飼大樹,小山剛史,河原憲治,吾郷浩樹,岸田英夫
    • 学会等名
      日本物理学会 2020年秋季大会
  • [学会発表] Isothermal growth and stacking evolution of highly uniform AB-stacked bilayer graphene2020

    • 著者名/発表者名
      P. Solis-Fernandez, Y. Terao, K. Kawahara, W. Nishiyama, T. Uwanno, Y.-C. Lin, K. Yamamoto,H. Nakashima, K. Nagashio, H. Hibino, K. Suenaga, H. Ago
    • 学会等名
      第59回FNTG総合シンポジウム
  • [学会発表] Control of the photoluminescence by tuning the Fermi level in single-layer graphene2020

    • 著者名/発表者名
      D. Inukai, T. Koyama, K. Kawahara, H. Ago, H. Kishida
    • 学会等名
      第59回FNTG総合シンポジウム
  • [学会発表] グラフェンの合成・物性・応用、そして二次元物質への広がり2020

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      炭素材料学会基礎講習会
    • 招待講演
  • [学会発表] Highly Controlled CVD Synthesis of Monolayer and Multilayer h-BN for 2D Materials Applications2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      Graphene 2020
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] ポストグラフェン材料の創製と用途開発最前線(遷移金属ダイカルコゲナイドの転写と応用展開)2020

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 総ページ数
      448
    • 出版者
      NTS出版
  • [備考] 九州大学グローバルイノベーションセンター(吾郷研究室)

    • URL

      https://www.gic.kyushu-u.ac.jp/ago/

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公開日: 2021-12-27  

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