光と物質の一体的量子動力学が生み出す新しい光誘起協同現象物質開拓への挑戦

2018 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18H05208
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 腰原 伸也 東京工業大学, 理学院, 教授 (10192056)
• 研究分担者: 石川 忠彦 東京工業大学, 理学院, 助教 (70313327) ; 東 正樹 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 教授 (40273510) ; 林 靖彦 岡山大学, 自然科学研究科, 教授 (50314084) ; 羽田 真毅 岡山大学, 自然科学研究科, 助教 (70636365) ; 桑原 真人 名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 准教授 (50377933) ; 宮坂 等 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (50332937) ; 石原 純夫 東北大学, 理学研究科, 教授 (30292262)
• 研究期間 (年度): 2018-04-23 – 2023-03-31
• キーワード: 光誘起相転移 / フェムト秒パルス電子線 / 量子ダイナミクス / 超高速ダイナミクス / 隠れた物質秩序

研究実績の概要

本研究では、物質と光子が一体化した場で極短時間に発現する、光励起特有の新秩序状態(Hidden State)の特性や生成過程を、フェムト秒分光・電子線構造観測手法を用いて解明し、超高速可逆光相換物質の開拓や新奇(光誘起マルチフェロイクス)物質の開拓に挑戦することを目的としている。
本年度は研究初年度であるため、この物質開発に必要不可欠な、30fs超短パルス電子線回折装置のデザインと構築を当初計画通り実施した。電子銃、加速装置、パルス幅圧縮装置やそのRF回路等市販品は皆無なため、全て独自にデザインし導入した。特に後年度実施のパルス圧縮用RF空洞、スピン偏極線源導入に備えた独自デザインチャンバーに、昨今の物質探索面から必要性が急速に増しているTHz域励起光導入を可能とする設計変更を施した。現在真空槽を組み上げ真空度の向上を行っている。さらに超広帯域励起光源(含むTHz域:自作)の構築準備設計も開始した。
観測装置の準備と並行して、超高速光学測定によって超高速光スイッチ・マルチフェロイック物質開拓にとって有望な有機物(複合スピンクロスオーバー系や磁性転移を伴う中性-イオン性転移系)、Co酸化物系に関して（浅香とも密接に薄膜試料準備で連携）、現有のサブピコ秒電子線発生装置を活用して構造変形と光電機能の関連解析に集中的に取り組んだ。この結果、Co系酸化物絶縁体で、巨大光学特性変化を伴う酸素イオンの大規模な光誘起移動現象や強誘電性変化が起きることを発見した。これらの結果は、スピン状態の変化も伴った、光励起状態特有のHidden Stateの出現を強く示唆している。これらの成果は理論解析グループにとっても格好のターゲットであり、データ解釈の物理基本モデルに関して理論との密接な協力を行い、光励起による高スピンポーラロン相出現の可能性の検討など新概念提案に向けた計算を開始した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は研究初年度であるため、以下の2つの研究を並行して実施した。
１：研究に必要不可欠な、30fs超短パルス電子線回折装置のデザインと構築開始。
２：超高速光学測定による、超高速光スイッチ・マルチフェロイック物質の有望候補の探索と観測に適した薄膜試料準備。
このうちテーマ２に関しては、当初計画以上に進展した。特にCo系酸化物絶縁体で、巨大光学特性変化を伴う酸素イオンの大規模な光誘起移動現象や強誘電性変化が起きることを発見した。この結果は、スピン状態の変化も伴った、光励起状態特有のHidden Stateの出現を強く示唆しており、理論グループと連携しながら、光励起による高スピンポーラロン相出現の可能性の検討など新概念の提案を準備中である。また有機金属スピンクロスオーバー転移物質と他の転移を組みわせた系では、励起光の波長による光誘起相の選択、さらには磁性転移を伴うと期待される超高速光誘起中性-イオン性転移を世界に先駆けて発見するなど、今後の光マルチフェロイック材料開発に直結すると期待される成果を上げることができた。
一方でテーマ1に関しては、世界的に前例のない装置であるため、全部品を独自にデザイン・加工依頼するしか無い。これら装置部品いずれもが、当初計画に沿って納入され、実際の組み上げと真空度向上への努力が開始され、この点では当初計画は達成することができた。ただし当初計画を上回る速さは達成できなかった。基幹となる電子線加速用高電圧発生装置と導入用高電圧絶縁材料(碍子)の納入スピードアップが研究計画立案時には期待されたが、当該企業での研究人材の枯渇が急激に進み困難となってしまったためである。この点に注意を払い、2年度目の発注部品に関しては、大学当局の協力も得て、入札・技術評価・発注作業の迅速な年度当初スタートを行えるよう、事前準備作業、打ち合わせを実施中である。

今後の研究の推進方策

2018年度、30fs電子線回折装置に必要な独自装置のデザインと根幹部分の組み上げ等を予定通り実施した。これを受け、電子線パルス幅圧縮用のRF空洞、そのための高出力RFアンプ回路の設計と発注を当初計画通り実施し、30fs程度のパルス幅電子線発生を目指す。また温度可変試料ホルダーの作製も行う。加えてTHz励起光への巨大光学応答を示す候補物質が発見された為、OPAを基盤とする超広帯域励起光源(THz域を含む)の構築も行う。
観測装置の改良と並行して、超高速分光法による評価から選抜した、無機・有機結晶に関して、現段階(パルス幅未圧縮）のパルス電子線装置の試運転も兼ねて構造変形と光電機能の関連解析を開始する。
初年度の準備分光実験で、光マルチフェロイクス発現が期待される一連のCo系酸化物絶縁体や有機誘電体で、強誘電性変化が光励起後100fs以内で起きることを示唆する結果を得た。さらにFeイオンの電荷秩序が誘電性の起源となっている電子強誘電性酸化物でも、その誘電性が光で高速変調可能なことを示唆する結果を得た。これらの結果は、光誘起による強誘電性制御、マルチフェロイック制御が、Hidden Stateを通して可能であることを強く示唆している。そこで超短パルス電子線装置を用いて光誘起超高速構造変化の実証に取り組む。この研究のために、分担者に加え無機誘電体に精通した池田、有機金属錯体専門家（加藤）と試料調整で密接に協力する。また、ミクロな物理メカニズムの理論解析とも分担者間で密接な連携を引き続き行う。加えて、光誘起超高速構造変形の化学的視点への展開を目指し、酸化グラフェンなどの反応解析への電子線の活用にも挑戦を開始する。
理論グループは、電子強誘電体やスピンクロスオーバー物質などを対象とした量子動的現象を理解するために有効模型を構築する。これをもとに大規模、高速の数値計算を実施する。

研究成果

• [国際共同研究] Dept. Chem. Phys. Univ.Toronto(カナダ)
  • 国名: カナダ
  • 外国機関名: Dept. Chem. Phys. Univ.Toronto
• [国際共同研究] Max Planck Inst., FEL Science /CUI, University of Hamburg(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: Max Planck Inst., FEL Science /CUI, University of Hamburg
• [雑誌論文] Optical Study of Electronic Structure and Photoinduced Dynamics in the Organic Alloy System [(EDO-TTF)0.89(MeEDO-TTF)0.11]2PF6 (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Ishikawa, Y. Urasawa, T. Shindo, Y. Okimoto, S. Koshihara, S. Tanaka, K. Onda, K. T. Hiramatsu, Y. Nakano, K. Tanaka, and H. Yamochi
  • 雑誌名: Appl. Sci. 巻: 9 ページ: 1174
  • DOI: 10.3390/app9061174
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Stability of Polar Structure in Filling-Controlled Giant Tetragonal Perovskite Oxide PbVO3 (2019)
  • 著者名/発表者名: Hajime Yamamoto, Takahiro Ogata, Yuki Sakai, And Masaki Azuma
  • 雑誌名: Inorg. Chem. 巻: 58 ページ: 2755-2760
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b03333
  • 査読あり
• [雑誌論文] Melting of dxy Orbital Ordering Accompanied by Suppression of Giant Tetragonal Distortion and Insulator-to-Metal Transition in Cr-Substituted PbVO3 (2019)
  • 著者名/発表者名: Takahiro Ogata，Yuki Sakai，Hajime Yamamoto，Satyanarayan Patel，Peter Keil，Jurij Koruza，Shogo Kawaguchi，Zhao Pan，Takumi Nishikubo，J?rgen R?del and Masaki Azuma
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 31 ページ: 1352-1358
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.8b04680
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Direct Observation of Magnetization Reversal by Electric Field at Room Temperature in Co-Substituted Bismuth Ferrite Thin Film (2019)
  • 著者名/発表者名: Keisuke Shimizu, Ryo Kawabe, Hajime Hojo, Haruki Shimizu, Hajime Yamamoto, Marin Katsumata, Kei Shigematsu, Ko Mibu, Yu Kumagai, Fumiyasu Oba, and Masaki Azuma
  • 雑誌名: Nano Letter 巻: 19 ページ: 1767-1773
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04765
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ultrafast Control of Ferroelectricity with Dynamical Repositioning of Protons in a Supramolecular Cocrystal Studied by Femtosecond Nonlinear Spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: Tsugumi Umanodan, Keisuke Kaneshima, Kengo Takeuchi, Nobuhisa Ishii, Jiro Itatani, Hideki Hirori, Yasuyuki Sanari, Koichiro Tanaka, Yoshihiko Kanemitsu, Tadahiko Ishikawa, Shin-ya Koshihara, Sachio Horiuchi, and Yoichi Okimoto
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 88 ページ: 13705
  • DOI: 10.7566/JPSJ.88.013705
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ultrafast Photo Control of Proton-Mediated Organic Ferroelectric Systems (2019)
  • 著者名/発表者名: Tsugumi Umanodan, Tadahiko Ishikawa, Shin-ya Koshihara, Sachio Horiuchi, and Yoichi Okimoto
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 印刷中 ページ: 印刷中
  • 査読あり
• [雑誌論文] Negative thermal expansion in electron doped PbVO3?x F x (2019)
  • 著者名/発表者名: Ogata Takahiro、Oka Kengo、Azuma Masaki
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 12 ページ: 023005～023005
  • DOI: 10.7567/1882-0786/aafb9b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photoinduced Topological Spin Texture in a Metallic Ferromagnet (2019)
  • 著者名/発表者名: Ono Atsushi、Ishihara Sumio
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 88 ページ: 023703-023703
  • DOI: 10.7566/JPSJ.88.023703
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tuning and Tracking of Coherent Shear Waves in Molecular Films (2018)
  • 著者名/発表者名: Lemke H. T., Breiby D. W., Ejdrup T., Hammershoej P., Cammarata M., Khakhulin D., Rusteika N., Adachi S., Koshihara S., Kuhlman T. S., Mariager S. O., Nielsen T. N., Wulff M., Soelling T. I., Harrit N., Feidenhans'l R., Nielsen M. M.
  • 雑誌名: Acs Omega 巻: 3 ページ: 9929-9933
  • DOI: 10.1021/acsomega.8b01400
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] 「分子動画」で見る分子性導体の光誘起ダイナミクス (2018)
  • 著者名/発表者名: 石 川 忠 彦, 腰 原 伸 也, 羽 田 真 毅,
  • 雑誌名: 日本物理学会誌 巻: 73 ページ: 864-869
  • 査読あり
• [雑誌論文] Bond Dissociation Triggering Molecular Disorder in Amorphous H2O (2018)
  • 著者名/発表者名: Hada Masaki、Shigeeda Yuho、Koshihara Shin-ya、Nishikawa Takeshi、Yamashita Yoshifumi、Hayashi Yasuhiko
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 122 ページ: 9579～9584
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.8b08455
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photoinduced collective mode, inhomogeneity, and melting in a charge-order system (2018)
  • 著者名/発表者名: Seo Hitoshi、Tanaka Yasuhiro、Ishihara Sumio
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 98 ページ: 235150
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.98.235150
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photocontrol of magnetic structure in an itinerant magnet (2018)
  • 著者名/発表者名: Ono Atsushi、Ishihara Sumio
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 98 ページ: 214408
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.98.214408
  • 査読あり
• [学会発表] The Optical Study of Photoinduced Structural change in the Spin-crossover Hybrid System (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Ishikawa,T. Okazaki,D. Nishida,Y. Sudo,Y. Okimoto,S. Koshihara,M. Hada,A. Miyawaki,K. Takahashi
  • 学会等名: Sixth Banff Meeting on Structural Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] Development of ultrafast photo-functional materials by nanoscale and femtosecond structural dynamics (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Koshihara
  • 学会等名: Indo-Japan Symposium on Structural Dynamics at Different Time and Length Scale
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 中性イオン性相転移を示す新規一次元鎖状高分子における光誘起電荷移動ダイナミクス (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐野 史弥,後藤 崇臣,石川 忠彦,沖本 洋一,腰原 伸也,杜 毅楠,高橋 優介,高坂 亘,宮坂 等
  • 学会等名: 日本物理学会 第74回年次大会
• [学会発表] Z型六方晶フェライトにおける電気分極と磁化容易方向の検討 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤井俊旭、駒淵舞、漆原大典、浅香透、福田功一郎、横山景祐、沖本洋一、腰原伸也、廣瀬左京、川瀬寛将、木村健太、木村剛
  • 学会等名: 日本物理学会 第74回年次大会
• [学会発表] 電子強誘電体YbFe2O4の非線形光学測定と励起状態Ⅱ (2019)
  • 著者名/発表者名: 横山景祐, 馬ノ段月果, 石川忠彦, 腰原伸也, 沖本洋一, 藤原孝将,池田直
  • 学会等名: 日本物理学会2019年年次大会
• [学会発表] 回折法と顕微鏡法に基づく超空間群を用いたYb2Fe3O7の変調構造解析 (2019)
  • 著者名/発表者名: 早川 達也・漆原 大典・浅香 透・福田 功一郎・ 于 洪武・沖本 洋一・腰原 伸也・小西 伸弥・田中 勝久
  • 学会等名: 日本セラミック協会2019年年会
• [学会発表] STEM-EELSを用いた金ナノプレートの局在表面プラズモン及びそのカップリング効果の研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 水野りら、石田高史、桑原彰太、桑原真人、齋藤晃
  • 学会等名: 日本物理学会第７４回年次大会
• [学会発表] 透過型電子顕微鏡を用いたCo-Zn-Fe合金の磁気構造観察 (2019)
  • 著者名/発表者名: 冨樫将孝, 石田高史, 小松正弥, 長尾全寛, 肖英紀, 桑原真人, 齋藤晃
  • 学会等名: 日本物理学会第７４回年次大会
• [学会発表] 高密度パルス電子線発生のため120kVフォトカソード電子銃の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 横井里奈, 水野りら, 篠崎暉, 石田高史, 桑原真人, 齋藤晃
  • 学会等名: 日本物理学会第７４回年次大会
• [学会発表] Ultrafast structural dynamics of soft matter (2019)
  • 著者名/発表者名: Masaki Hada
  • 学会等名: 6th Banff Meeting on Structural Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] Structure and photoinduced dynamics of graphene oxide revealed by ultrafast time-resolved electron diffraction (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Sawa, M. Hada, K. Miyata, S. Ohmura, Y. Arashida, K. Ichiyanagi, I. Katayama, T. Suzuki, Wang Chen, S. Mizote, T. Nishikawa, Y. Yamashita, T.i Yokoya, T. Seki, J. Matsuo, T. Tokunaga, C. Itoh, K. Tsuruta, R. Fukaya, S. Nozawa, S. Adachi, J. Takeda, K. Onda, S. Koshihara, Y. Hayashi, Y. Nishina
  • 学会等名: 6th Banff Meeting on Structural Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] Ultrafast Electronic-Structural Coupled Dynamics in Supramolecular Ferroelectric Cocrystals (2018)
  • 著者名/発表者名: Tsugumi Umanodan, Tadahiko Ishikawa, Shin-ya Koshihara, Sachio Horiuchi and Yoichi Okimoto
  • 学会等名: International School and Symposium on Ultrafast Control of Materials (UCM2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Ultrafast Photo Control of Proton-Mediated Organic Ferroelectric Systems (2018)
  • 著者名/発表者名: Tsugumi Umanodan, Keisuke Kaneshima, Kengo Takeuchi, Nobuhisa Ishii, Jiro Itatani, Koichiro Tanaka, Hideki Hirori, Sachio Horiuchi, Tadahiko Ishikawa, Shin-ya Koshihara and Yoichi Okimoto
  • 学会等名: The 12th International Conference on Excitonic and Photonic Processes in Condensed Matter and Nano Materials (EXCON2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Ultrafast photo-control of Charge-Structure-Spin Coupled Order in Strongly Correlated Quantum Matters -For the Future of Ultrafast Quantum Technology (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Koshihara
  • 学会等名: International Conference on Advancement in Science & Technology (ICAST-2018)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Observation of the photoinduced structural dynamics in molecular crystals with Structure-Charge-Spin coupling (2018)
  • 著者名/発表者名: Tadahiko Ishikawa, Ken Onda, Yoichi Okimoto, Shin-ya Koshihara, Reizo Kato, and Reiji Kumai
  • 学会等名: the 43rd International Conference on Coordination Chemistry (ICCC2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Photoinduced phenomena of the spin-crossover molecular hybrid system (2018)
  • 著者名/発表者名: Tadahiko Ishikawa, T. Okazaki and S. Koshihara, K. Takahashi
  • 学会等名: Conductivity and Magnetism in Molecular Materials, Gordon Research Conference, ~Emergent Materials and Phenomena as Foundation for Future Molecule-Based Devices~
  • 国際学会
• [学会発表] 電子強誘電体YbFe2O4の非線形光学測定と励起状態 (2018)
  • 著者名/発表者名: 横山景祐, 馬ノ段月果, 石川忠彦, 腰原伸也, 沖本洋一, 藤原孝将, 池田直
  • 学会等名: 日本物理学会 2018年秋季大会
• [学会発表] スピンクロスオーバー相転移を起こす複合磁性材料における光誘起状態の研究 (2018)
  • 著者名/発表者名: 石川忠彦, 岡崎俊樹, 沖本洋一, 腰原伸也, 羽田真毅, 宮脇敦大, 高橋一志
  • 学会等名: 日本物理学会 2018年秋季大会
• [学会発表] 中性イオン性相転移を示す新しい配位高分子鎖における光誘起ダイナミクス (2018)
  • 著者名/発表者名: 佐野 史弥,後藤 崇臣,石川 忠彦,沖本 洋一,腰原 伸也,杜 毅楠,高橋 優介,高坂 亘,宮坂 等
  • 学会等名: 第28回 日本MRS年次大会
• [学会発表] 有機強誘電体Phz-H2caのフェムト秒非線形光学分光 (2018)
  • 著者名/発表者名: ノ段月果, 亀谷亜紀子, 松島遼, 石川忠彦, 腰原伸也, 堀内佐智雄, 沖本洋一
  • 学会等名: 第28回 日本MRS年次大会
• [学会発表] 電子強誘電体の非線形光学分光 (2018)
  • 著者名/発表者名: 沖本洋一, 横山景祐, 馬ノ段月果, 石川忠彦, 腰原伸也, 藤原孝将, 池田直
  • 学会等名: 第28回 日本MRS年次大会
• [学会発表] 有機強誘電体Phz-H2caのラマン分光 (2018)
  • 著者名/発表者名: 亀谷亜紀子, 馬ノ段月果, 松島遼, 石川忠彦, 腰原伸也, 堀内佐智雄, 沖本洋一
  • 学会等名: 第28回 日本MRS年次大会
• [学会発表] 複合機能性スピンクロスオーバー錯体における光誘起状態の光学的研究 (2018)
  • 著者名/発表者名: 石川忠彦, 岡崎俊樹, 沖本洋一, 腰原伸也, 羽田真毅, 宮脇敦大, 高橋一志
  • 学会等名: 第28回 日本MRS年次大会
• [学会発表] Semiconductor photocathode in a transmission electron microscope (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Kuwahara
  • 学会等名: Photocathode Physics for Photoinjectors
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] スピン偏極パルスTEMの開発とそのコヒーレンス (2018)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人
  • 学会等名: 第63回化合物新磁性材料専門研究会
  • 国際学会
• [学会発表]  NEA半導体フォトカソードを応用した電子顕微鏡開発とその性能 (2018)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人
  • 学会等名: 日本学術振興会第１３２委員会 第２３１回研究会
  • 国際学会
• [学会発表] スピン偏極パルス電子源を搭載した透過電子顕微鏡の開発および超高速ミクロスコピー・スペクトロスコピー手法としての実験的研究 (2018)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第７４回学術講演会
  • 国際学会
• [学会発表] 紫外光励起による解氷の構造ダイナミクス (2018)
  • 著者名/発表者名: 羽田 真毅、重枝 勇歩、林 靖彦、腰原 伸也
  • 学会等名: 2018年第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] ポリジアセチレンの熱・光誘起による相転移とそれに伴う構造変化 (2018)
  • 著者名/発表者名: 森 光生、羽田 真毅、西川 亘、山下 善文、林 靖彦、井上 寛隆、伊東 千尋、腰原 伸也
  • 学会等名: 2018年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [学会発表] Porous Magnets for Gas Sensing (2018)
  • 著者名/発表者名: Hitoshi Miyasaka
  • 学会等名: 2018 Nankai International Symposium on Advanced Materials
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Optical Manipulation of Magnetism in a Correlated Electron System (2018)
  • 著者名/発表者名: Sumio Ishihara and Atsushi Ono
  • 学会等名: New Frontier of Strongly Correlated Electron Materials
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 腰原・沖本研究室 ホームページ
  • URL: http://www.chemistry.titech.ac.jp/~koshihara/index.html
• [備考] 東工大の研究者たち vol.32
  • URL: https://www.titech.ac.jp/research/stories/faces32_koshihara.html
• [備考] 東工大ニュース 腰原伸也教授と東工大がフランス・レンヌ市から表彰
  • URL: https://www.titech.ac.jp/news/2018/041787.html
• [備考] 東工大ニュース 電場による磁石極性の反転に成功
  • URL: https://www.titech.ac.jp/news/2019/043515.html
• [備考] 東工大ニュース 物質中の電気分極を制御することに成功
  • URL: https://www.titech.ac.jp/news/2019/043686.html