| 研究課題/領域番号 |
19K05667
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
桑村 直人 大阪大学, 理学研究科, 助教 (80643791)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 電気化学 / 含硫アミノ酸 / 異種金属イオン / 配位ポリマー |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、金属錯体を用いた高効率な水の完全分解系の構築を目指し、これまでに開発した酸化触媒能をもつ金属錯体と還元触媒能をもつ金属錯体を混合して、金属イオンによる連結、複合化することを検討した。
２年度は、初年度に続き、アミノ酸の一種であるペニシラミンを配位子として用いたパラジウム(II)錯体の連結挙動と水還元・酸化触媒機能について検討した。パラジウム(II)錯体をコバルト(II)イオンと溶液中で混合し、ゆっくり濃縮することで各種結晶を得た。得られた結晶の単結晶X線構造解析を行うことで、分子構造を決定した。結晶構造中では、パラジウム(II)錯体のカルボキシ基が、２つのコバルト(II)イオンに配位することで、３次元配位ポリマーを形成していることが分かった。次に、得られた配位ポリマーについて、不均一水素発生触媒能を、固体電気化学測定およびガスクロマトグラフによって調べた。いずれの配位ポリマーも、水素発生触媒能をもつことが分かった。また、対イオンとして臭化物イオンを含んだ結晶においては、水の酸化触媒を示すことも明らかになり、水の酸化と還元の両方を示す配位ポリマーの構築に成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
２年度は、コバルト(II)イオンを連結金属イオンとした配位ポリマーについて、構造と水の分解触媒能の関係を調査した。塩化物イオンを対イオンとした配位ポリマーは、固体状態で水の還元触媒を示す一方で、臭化物イオンを用いた配位ポリマーでは、水の還元も酸化も触媒することが明らかになった。
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| 今後の研究の推進方策 |
次年度には、初年度に得られたダブルキュバン型の配位化合物の水還元・酸化触媒挙動について明らかにする。さらに、酸化触媒として機能することが分かっている銅(II)錯体との複合化も検討する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
（理由）
新型コロナウイルスにより学会参加などの出張が減ったため旅費が大幅に抑えられた。一方で、ガスクロマトグラフや電気化学関連の消耗品の購入のため、物品費は前年度と同程度支出となった。
（次年度以降の使用計画）
旅費関連での支出が抑えられている一方で、オンライン学会への参加のためのOS環境が不十分であり、また幾つか老朽化しているものがあるため、その更新に充填する予定である。
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