有機-無機ハイブリッドナノカプセル化磁性粒子触媒

2011 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 20350044
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 合成化学
• 研究機関: 千葉大学
• 研究代表者: 荒井 孝義 千葉大学, 大学院・理学研究科, 教授 (80272483)
• 研究期間 (年度): 2008 – 2011
• キーワード: 触媒・化学プロセス / 磁性 / 反応・分離工学 / 合成化学 / 有機化学

研究概要

金属塩と架橋型配位子の自己組織化によって構築した有機-無機ハイブリッドナノカプセル化磁性粒子は、多くの有機変換反応に顕著な触媒活性を示し、反応終了後、触媒は磁気分離により定量的に回収、再利用できた。同様な手法を用いて、カウンターアニオンで架橋される金属触媒の固定化等や不斉反応への展開にも成功し、広い汎用性を示すことができた。今回開発した手法は、触媒の固定化に煩雑な操作を必要とせず、様々な組み合わせの金属塩と架橋型配位子からなるハイブリッドポリマー触媒を網羅的に開発できる。

研究成果

• [雑誌論文] Magnetically Separable Cu-carboxylate MOF Catalyst for Henry Reaction (2012)
  • 著者名/発表者名: Arai, T.; Kawasaki, N.; Kanoh, H.
  • 雑誌名: Synlett
  • DOI: DOI:10.1055/s-0031-1290935
  • 査読あり
• [雑誌論文] Asymmetric Banzoylation of meso-Hydrobenzoin Using a Reusable Tripodal Imidazoline-Pyridine-CuCatalyst (2012)
  • 著者名/発表者名: Arai, T. Sakagami, K.
  • 雑誌名: Eur. J. Org. Chem ページ: 1097-1100
  • 査読あり
• [雑誌論文] Catalytic AsymmetricFriedel-Crafts (2011)
  • 著者名/発表者名: Arai, T. Awata, A.; Wasai, M.; Yokoyama, N. Masu, H.
  • 雑誌名: Protonation of Nitroalkenesand N-Heteroaromatics. J. Org. Chem 巻: 76 ページ: 5450-5456
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nickel-catalyzed multicomponent couplingreaction using ynones (2010)
  • 著者名/発表者名: Arai, T.; Ikematsu, Y.; Suemitsu, Y.
  • 雑誌名: Pure Appl. Chem 巻: 82 ページ: 1485-1490
  • 査読あり
• [雑誌論文] Bis (imidazolidine) pyridine-Cu (OTf)_2 : Catalytic Asymmetric Endo-Selective [3+2]Cycloaddition of Imino Esters with Nitroalkenes (2010)
  • 著者名/発表者名: Arai, T.; Mishiro, A.; Yokoyama, N.; Suzuki, K.; Sato, H. Chiral
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 132 ページ: 5338-5339
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ni(0)-Catalyzed Conjugate Addition of Me_3SiCN to Ynones : α-Bromo-β-cyano Tetrasubstituted Enones (2009)
  • 著者名/発表者名: Arai, T.; Suemitsu, Y.; Ikematsu, Y.
  • 雑誌名: Org. Lett. 巻: 11 ページ: 333-335
  • 査読あり
• [雑誌論文] Design and Synthesis of Chiral Imidazolidine-Pyridine Ligands (2009)
  • 著者名/発表者名: Arai, T. Suzuki, K.
  • 雑誌名: Synlett ページ: 3167-3170
  • 査読あり
• [雑誌論文] Organic-Inorganic Hybrid Polymer-Encapsulated Magnetic Nanobeads Catalysts (2008)
  • 著者名/発表者名: Arai, T.; Sato, T.; Kanoh, H.; Kaneko, K.;Oguma, K.; Yanagisawa, A.
  • 雑誌名: Chem. Eur. J 巻: 14 ページ: 882-885
  • 査読あり
• [学会発表] 光学活性ビスイミダゾリジンピリジン(PyBidine)-コバルト錯体を用いるマロネートのニトロアルケンへのジアステレオ選択的不斉マイケル付加反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 白杉繭, 三代亜沙美, 荒井孝義
  • 学会等名: 日本化学会第92春季年会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
  • 年月日: 20120325-28
• [学会発表] C2対称光学活性ビスイミダゾリジンピリジン(PyBidine)-ニッケル錯体を用いる不斉ヨードラクトン化反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 梶川智史, 荒井孝義
  • 学会等名: 日本化学会第92春季年会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
  • 年月日: 20120325-28
• [学会発表] 光学活性ビスイミダゾリジンピリジン(PyBidine)-銅錯体を用いるアゾメチンイミンとアルキンのエナンチオ選択的[3+2]環化付加反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 荻野雄大, 三代亜沙美, 荒井孝義
  • 学会等名: 日本化学会第92春季年会
  • 発表場所: 慶應義塾大学
  • 年月日: 20120325-28
• [学会発表] コンビナトリアルケミストリーを用いる不斉触媒の開発 (2012)
  • 著者名/発表者名: 荒井孝義
  • 学会等名: 有機金属部会平成23年度第4回例会
  • 発表場所: 大阪科学技術センター
  • 年月日: 2012-01-30
• [学会発表] パラジウム含有配位性高分子触媒によるアミノアルケンの分子内酸化的アミノ化反応と触媒の磁気分離 (2011)
  • 著者名/発表者名: 鈴木高志, 荒井孝義
  • 学会等名: 日本化学会第91春季年会
  • 発表場所: 神奈川大学横浜キャンパス
  • 年月日: 20110326-29
• [学会発表] α,β-不飽和イノンのヨウ素化:ヨードエノン化合物の構造と機能 (2011)
  • 著者名/発表者名: 渡邊陽太, 星野勝義, 荒井孝義
  • 学会等名: 第14回ヨウ素学会シンポジウム-ヨウ素発見200年記念
  • 発表場所: 千葉大学けやき会館
  • 年月日: 2011-11-18
• [学会発表] Catalytic Asymmetric Construction of Multiple Stereogenic Centers in Diversity-oriented Synthesis (2010)
  • 著者名/発表者名: Arai, T.
  • 学会等名: International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2010)
  • 発表場所: Honolulu, Hawaii
  • 年月日: 20101215-20
• [学会発表] カウンターアニオンで架橋される有機-無機ハイブリッドポリマー触媒の開発 (2010)
  • 著者名/発表者名: 河崎那保, 坂上健, 荒井孝義
  • 学会等名: 日本化学会第90春季年会
  • 発表場所: 近畿大学本部キャンパス
  • 年月日: 20100326-29
• [学会発表] Recyclable Chiral Imidazoline-pyridine-Cu Catalyst (2009)
  • 著者名/発表者名: Sakagami, K.; Arai, T.
  • 学会等名: The 11th International Kyoto Conference on New Aspects of Organic Chemistry (IKCOC-11)
  • 発表場所: Rihga Royal Hotel Kyoto, Kyoto, Japan
  • 年月日: 20091109-13
• [学会発表] Organic-Inorganic Hybrid Polymer-Encapsulated Magnetic Nanobead Catalysts (2008)
  • 著者名/発表者名: Arai, T.; Sato, T.; Sakagami, K.; Kanoh, H.; Kaneko, K.; Yanagisawa, A.
  • 学会等名: 17th International Conference on Organic Synthesis (ICOS17)
  • 発表場所: Daejeon, Korea
  • 年月日: 20080622-27
• [図書] 有機-無機ハイブリッドポリマーによる磁気ビーズのカプセル化:触媒反応への応用 (2008)
  • 著者名/発表者名: 荒井孝義
  • 総ページ数: 53
  • 出版者: ケミカルエンジニアリング
• [図書] 磁石で回収できる触媒の技術 (2008)
  • 著者名/発表者名: 荒井孝義
  • 総ページ数: 56
  • 出版者: JETI
• [備考]
  • URL: http://synthesis.chem.chiba-u.jp/
• [備考] 千葉大学オープン・リサーチ2008(平成20年9月6日、千葉大学)機-無機ハイブリッドナノカプセル化磁性粒子触媒、荒井孝義、佐藤透、坂上健、加納博文、金子克美、柳澤章[学長賞優秀賞受賞]
• [備考] 報道関係情報日経産業新聞「触媒を磁石で回収千葉大、簡単リサイクル」2008年5月6日