| 研究分担者 |
穂坂 綱一 東京工業大学, 理学院, 助教 (00419855)
足立 純一 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 研究機関講師 (10322629)
下條 竜夫 兵庫県立大学, 物質理学研究科, 准教授 (20290900)
星野 正光 上智大学, 理工学部, 教授 (40392112)
村松 悟 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 助教 (40837796)
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| 研究実績の概要 |
使用済燃料再処理で発生する放射性廃棄物は発熱核種のマイナーアクチノイド（MA; Am, Cm）を含み、地層処分する上で、処分場面積等が課題となっている。再処理廃液からのMA分離によって、地層処分に係る負担低減が見込まれ、様々な新規抽出剤が開発されている。本研究では、MAと錯形成するN,N,N',N',N'',N''-hexaoctylnitrilotriacetamide (HONTA)の放射線分解で生成する中間体（ラジカルカチオン）に注目し、分解機構の解明に向けて、実験と量子化学計算を組み合わせた取組を行う。
令和2年度には、高エネルギー加速器研究機構 放射光実験施設（Photon Factory, PF）にて、真空紫外光（Vacuum Ultraviolet, VUV）による光電子分光（Photoelectron Spectroscopy, PES）実験を行った。金板塗布したHONTAに対するVUV光照射で放出する電子の運動エネルギーを測定し、スペクトルの信号の立ち上がりから垂直遷移に伴うイオン化エネルギーを推定するとともに、密度汎関数法（Density Functional Theory, DFT）によって、電子構造の解析を行った。また、光電子－光イオン同時測定法（Photoelectron Photoion coindidence, PEPICO）の従来型装置を立ち上げ、基礎実験や装置周りの整備を行うとともに、難揮発性分子の真空導入に向けて、放射光源模擬のHeランプをイオン化光源としたレーザー脱離超音速ジェットの予備実験を実施し、分子線中に存在するHONTAの数密度を評価した。
これらについては、当初計画のHONTAの電子構造に係るデータを取得しているが、装置開発で数々の課題が挙げられたことから、令和2年度の進捗状況はやや遅れていると判断する。
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