昇温脱離実験と密度汎関数計算によるゼオライト酸性質と触媒活性に関する研究

2011 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 21360396
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 財団法人名古屋産業科学研究所 (2011); 鳥取大学 (2009-2010)
• 研究代表者: 丹羽 幹 財団法人名古屋産業科学研究所, 研究部, 上席研究員 (10023334)
• 研究分担者: 片田 直伸 鳥取大学, 大学院・工学研究科, 教授 (00243379) ; 奥村 和 鳥取大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (30294341)
• 研究期間 (年度): 2009 – 2011
• キーワード: ゼオライト / 酸性質 / アルカン / 接触分解 / アンモニア / 昇温脱離 / 密度汎関数計算

研究概要

アンモニアのIRMS-TPD実験とDFT計算により,代表的なゼオライト上の強い酸点の発現と触媒活性との相関1生について研究した.この結果,(1)強いLewis酸性質が高い触媒活性に関連する,(2) Bronsted酸強度が強くなることが高活性の要因となる,(3)強い酸性質は発現しないが,反応機構のわずかな変化が原因で活性が向上する,以上の三つの場合があることがわかった.また,酸強度と活性化エネルギーに良い相関性がある場合と,そうでない場合があることがわかった.

研究成果

• [雑誌論文] Ammonia IRMS-TPD measurements on Bronsted Acidity of Proton-formed SAPO-34 (2011)
  • 著者名/発表者名: K. Suzuki, T. Nishio, N. Katada, G. Sastre, M. Niwa
  • 雑誌名: PCCP 巻: 13 ページ: 3311-3318
  • 査読あり
• [雑誌論文] Acidity and Cracking Activity on MgHY Zeolite (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Niwa, T. Noda, K. Suzuki, N. Morishita, N. Katada
  • 雑誌名: Microp. Mesop. Mater 巻: 146 ページ: 208-215
  • 査読あり
• [雑誌論文] Evolution of Strong Acidity and High Alkane Cracking Activity in Ammonium-treated USY zeolites (2011)
  • 著者名/発表者名: K. Okumura, T. Tomiyama, N. Morishita, T. Sanada, K. Kamiguchi, N. Katada, M. Niwa
  • 雑誌名: Appl. Catal., A : General 巻: 405 ページ: 8-17
  • 査読あり
• [雑誌論文] Correlation of the cracking activity with solid acidity and adsorption property on zeolites (2010)
  • 著者名/発表者名: N. Katada, K. Suzuki, T. Noda, W. Miyatani, F. Taniguchi, M. Niwa
  • 雑誌名: Appl. Catal., A : General 巻: 373 ページ: 208-213
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ammonia IRMS-TPD characterization of Bronsted acid sites in medium-pore zeolites with different framework topologies (2010)
  • 著者名/発表者名: N. Katada, K. Suzuki, T. Noda, M. B. Park, H.-K. Minc, S. B. Hong, M. Niwa
  • 雑誌名: Topics in Catal 巻: 53 ページ: 664-671
  • 査読あり
• [雑誌論文] Measurements of Acidity of HSSZ-35 by a Combined Method of IRMS-TPD Experiment and DFT Calculation (2010)
  • 著者名/発表者名: K. Suzuki, N. Katada, M. Niwa
  • 雑誌名: Catal. Lett 巻: 140 ページ: 134-139
  • 査読あり
• [学会発表] アンモニウム塩水溶液処理によるUSYゼオライトでの強酸点の発現およびY型ゼオライトのクラッキング活性と酸強度の相関 (2012)
  • 著者名/発表者名: 奥村和,冨山卓哉,森下奈実,片田直伸,丹羽幹
  • 学会等名: 第109回触媒討論会
  • 発表場所: 東京工業大学
  • 年月日: 2012-03-29
• [学会発表] Characterization and catalytic cracking activity of USY zeolite (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Niwa
  • 学会等名: The 12th Kuwait/Japan Joint Symposium
  • 発表場所: Kuwait city, Kuwait
  • 年月日: 20110118-19
• [学会発表] ZSM-5ゼオライトの水蒸気処理によるパラフィン分解活性の向卜(1)-高温でのマイルドスチーミングによる強い酸点の発現 (2011)
  • 著者名/発表者名: 曽田智子,森下奈実,玉川博康,片田直伸,丹羽幹
  • 学会等名: 第108回触媒討論会
  • 発表場所: 北見工業大学
  • 年月日: 2011-09-21
• [学会発表] ZSM-5ゼオライトの水蒸気処理によるパラフィン分解活性の向卜(2)-アンモニア共存下での処理による反応機構の変化 (2011)
  • 著者名/発表者名: 森下奈実,玉川博康,片田直伸,丹羽幹
  • 学会等名: 第108回触媒討論会
  • 発表場所: 北見工業大学
  • 年月日: 2011-09-21
• [学会発表] IRMS-TPD study : Strong acid site of USY zeolite created by the posttreatment of NH_4NO_3 and its application (2011)
  • 著者名/発表者名: K. Okumura, T. Tomiyama, N. Katada, M. Niwa
  • 学会等名: 5th International FEZA Conference
  • 発表場所: Valencia, Spain
  • 年月日: 2011-07-04
• [学会発表] Strong Brtnsted acid site in HZSM-5 created by mild steaming(Invited) (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Niwa, S. Sota, N. Katada
  • 学会等名: 13th Korea-Japan Symposium on Catalysis
  • 発表場所: Jeju, Korea
  • 年月日: 2011-05-24
• [学会発表] Generation of the solid acidity on zeolites, metal oxide monolayer and heteropoly acid derived catalysts and its application (2010)
  • 著者名/発表者名: M. Niwa
  • 学会等名: International Symposium on Biomass Conversion-Fundamentals and Applications-
  • 発表場所: 宮崎
  • 年月日: 20101201-02
• [学会発表] ゼオライト触媒の機能と活性-固体酸性,形状選択性および金属担持機能- (2010)
  • 著者名/発表者名: 丹羽幹
  • 学会等名: 第106回触媒討論会
  • 発表場所: 甲府
  • 年月日: 20100915-18
• [学会発表] Alkaline earth cation exchanged Y zeolite for cracking of alkane ; acidity and activity studied by IRMS-TPD of ammonia and DFT calculation (2010)
  • 著者名/発表者名: Noda, K. Suzuki, T. Kitahara, N. Katada, M. Niwa
  • 学会等名: 6th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 20100718-23
• [学会発表] MgHY : A catalyst active for cracking of alkane based on the strong Lewis acidity (2010)
  • 著者名/発表者名: T. Noda, K. Suzuki, T. Kitahara, N. Katada, M. Niwa
  • 学会等名: 16th International Zeolite Conference
  • 発表場所: Sorrento, Italy
  • 年月日: 20100704-09
• [学会発表] Measurements of zeolite acidity by temperature programmed desorption of ammonia and the catalytic cracking activity (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Niwa
  • 学会等名: ZMPC2009(International Symposium on Zeolites and Microporous Crystals)
  • 発表場所: 早稲田大学,東京
  • 年月日: 2009-08-07
• [図書] Characterization and Design of Zeolite Catalysts (2010)
  • 著者名/発表者名: M. Niwa, N. Katada, K. Okumura
  • 総ページ数: 184
  • 出版者: Springer