| 研究課題/領域番号 |
22K05317
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| 研究機関 | 岡山大学 |
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研究代表者 |
磯部 寛 岡山大学, 異分野基礎科学研究所, 特任准教授 (00379281)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2027-03-31
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| キーワード | 光化学系II / 水分解反応 / 酸素発生反応 / Mnクラスター / アミノ酸残基 / 機能発現 / 正準相関分析 |
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| 研究実績の概要 |
本年度の研究では、光合成Mn4CaO6クラスターの第一配位圏内に存在するアミノ酸残基の主鎖と側鎖の動きが、触媒機能にどのように影響するかを、統計学的手法で調査した。正則化を用いた正準相関分析（rCCA）は、同じ対象に対する複数のデータセット間の関連性を明らかにするための強力なツールであり、データセット内の変数の線形結合から相関係数を最大化する結合パラメータを決定する。因果的関係があるとされる変数間の関連性を分析し、その関係性がどの方向から影響を受けているのか、またその影響の強度や方向性を評価する。この手法を用いて、閃光照射によって引き起こされるS状態遷移における配位原子間の距離変化（１９変数）とDFT 法で計算された触媒反応の駆動力（２変数）という異なるデータセット間の関係の深さや影響を受ける変数の重要性を分析した。XFEL実験のデータによると、閃光照射後、アミノ酸残基の側鎖は乱れて揺れ動いているように見え、その本質が理解しがたいように思われる。しかし、「触媒」という観点から共通する情報を抽出すると、Mnクラスターを収容するキャビティを拡大・収縮させるような側鎖の集団運動が、触媒反応の駆動力を促進あるいは減衰させることが明らかになった。さらに、この相関構造には共通原因が潜在的に関与している可能性があることが示唆された。具体的には、Mnクラスターの構造変化に伴う、３つの触媒金属サイトの配位構造変化やそれらの金属間の距離変化が共通因子として浮かび上がった。このように、rCCAによるデータの次元削減や特徴抽出を通じて、異種データセットから得られる情報が統合され、アミノ酸残基の触媒機能に関連する複雑な側面を包括的に理解することができた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
先述のように、因果関係を考慮した統計的手法の適用により、複雑な系における階層的な相互作用の理解が深まり、新たな見識が得られた。この研究で得られた知見は、酸素発生触媒を含む反応系における触媒作用や調節メカニズムに関する基本的な理解を深める上で有益である可能性がある。さらに、これらの知見は、今後の研究や実践において重要な示唆を提供するものと期待される。
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| 今後の研究の推進方策 |
まず、今年度に得られた知見を論文にまとめ、学術雑誌にて報告する予定である。次に、今年度に実施したrCCAは、複数のデータセット間に潜在する関係性を明らかにする上で非常に有用だが、その適用範囲を拡大し、さらなる洞察を得るためには、いくつかの発展が必要である。その一つとして、多変量解析や機械学習との統合が挙げられる。通常の正準相関分析は、線形の関係性を前提としているが、現実のデータには非線形な関係性を内包することがほとんどである。正準相関分析の結果を他の多変量解析手法や機械学習アルゴリズムと組み合わせることで、非線形な関係性をモデル化し、より複雑なデータ間の関係性を捉えることができる可能性がある。そこで、今後の研究方針として、これらの非線形なモデルを複雑なデータ解析の課題に適応し、光化学系IIの触媒作用や制御メカニズムにおいて、Mnクラスター周辺のアミノ酸残基の集団運動が果たす役割に関するより深い理解と洞察を得ることを目指す。
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