機能性原子団を導入した分子性金属酸化物アニオンで構成されたイオン結晶の触媒機能

2013 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 24760634
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 神谷 裕一 北海道大学, 地球環境科学研究科(研究院), 准教授 (10374638)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2014-03-31
• キーワード: ヘテロポリ酸 / ポリオキソメタレート / 疎水性 / アルコール酸化 / オキシム化

研究概要

ヒドロキシル基、n-ブチル基、n-オクチル基を導入したケギン型へテロポリアニオンのセシウム中性塩を合成し、その構造と触媒特性を調べた。導入した官能基の種類によらず得られたセシウム中性塩の結晶構造は同一であり、かつ約0.6 nmのミクロ孔を持つ多孔体であった。n-オクチル基を導入したセシウム中性塩は、過酸化水素を酸化剤とするアルコール酸化に高い触媒活性を示した。導入されたn-オクチル基によってミクロ孔内部に疎水反応場が構築され、これが高い触媒活性を与える理由と推定した。

研究成果

• [雑誌論文] MIcroporous cesium salts of tetravalent Keggin-type polyoxotungstates Cs_4[SiW_12O_40], Cs_4[PW_11O_39(Sn-n-C_4H_9)], and Cs_4[PW_11O_39(Sn-OH)] and their adsorption properties (2013)
  • 著者名/発表者名: Yu-ki Miura, Hiroyuki Imai, Toshiyuki Yokoi, Takashi Tatsumi, Yuichi Kamiya
  • 雑誌名: Microporous and Mesoporous Materials 巻: 174巻 ページ: 34-43ページ
  • DOI: 10.1016/j.micromeso.2013.02.034
  • 査読あり
• [学会発表] 12-タングストリン酸セシウム中性塩を触媒とした過酸化水素によるアルコール酸化 (2013)
  • 著者名/発表者名: 神谷裕一、藤田千春、三浦裕紀
  • 学会等名: 第43回石油•石油化学討論会
  • 発表場所: 北九州国際会議場(北九州市)
  • 年月日: 2013-11-14
• [学会発表] Catalytic oxidation of alcohols with H_2O_2 over Cs salts of Keggin-type heteropolyacids (2013)
  • 著者名/発表者名: Yuichi Kamiya, Yu-ki Miura
  • 学会等名: The 14th Japan-Korea Symposium on Catalysis
  • 発表場所: ウインク愛知(名古屋市)
  • 年月日: 2013-07-02
• [学会発表] Synthesis of micro-meso bimodal Cs salts of dodecatungstosilicic acid and their post-treatment (2013)
  • 著者名/発表者名: Yuichi Kamiya, Shogo Sano, Yukari Iwase, Yu-ki Miura
  • 学会等名: 8th International Mesostructured Materials Symposium
  • 発表場所: 淡路夢舞台国際会議場(淡路市)
  • 年月日: 2013-05-24
• [学会発表] Quantitative understanding of surface acidity of supported heteropolyacids (2013)
  • 著者名/発表者名: Yuichi Kamiya
  • 学会等名: 7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
  • 発表場所: TLPガーデンシティー品川(東京都)
  • 年月日: 2013-05-12
• [学会発表] Keggin型ヘテロポリ酸セシウム塩を触媒とした過酸化水素によるアルコール酸化 (2012)
  • 著者名/発表者名: 三浦裕紀、神谷裕一
  • 発表場所: 九州大学伊都キャンパス(福岡市)
  • 年月日: 2012-09-24
• [学会発表] Catalytic properties of caesium salts pf phosphotungstate with hydroxyl-tin group for acid-catalyzed and oxidation reactions (2012)
  • 著者名/発表者名: Yu-ki Miura, Yuichi Kamiya
  • 学会等名: 15th International Congress on Catalysis
  • 発表場所: ミュンヘン国際会議場(ミュンヘン市、ドイツ)
  • 年月日: 2012-07-04