|
1.実験技術
本研究の角度分布測定では、結晶の方位角及び脱離角が可変であり、低温からの昇温脱離が可能である結晶台の作製が必要であり、これに成功した。
2.角度分布の方位角保存と反応場の対称性について
脱離分子のフラックスの結晶方位角依存は、対称性の高い構造の表面としてPd(111)を、又異方性の多い表面としてPd(110)を用い、CO酸化で生成するCO_2のフラックスについて調べた。COを酸素の共吸着構造はPd(111)では吸着量に応じ3種の反応場(COと酸素との接触場)が形成された。これから生成するCO_2は異なる角度分布を示すが、いずれも方位角依存を示さなかった。Pd(110)では吸着量をますと、CO_2生成ピークが増え5つまでになり、角度分布は鋭くなった。小さい吸着量を生成するCO_2のフラックスは、はっきりした方位角依存を示し、反応場の対称性とよい相関を示した。吸着量が大きいと、この異方性は小さくなった。
3.アルカリ修飾表面からの脱離
(1)白金属金属表面からのCO脱離は余弦法則に従う。しかしアルカリ修飾すると、CO間の交換が進む場合があり、角度分布は鋭くなり会合脱離の様子を呈した。
(2)2窒素原子の会合脱離の角度分布を、Ru(001)、Ni(111)上で初めて観測し鋭い角度分布を見い出し、活性化吸着を確認した。
角度分布の方位角依存の確認は、大きい脱離角における速度分布を方位角をかえて調べると反応場の囲りの反発ポテンシャルの形状 (即ち反応場の構造) の解析が可能であることを示している。
|
