高速AFMで可視化する外的刺激により誘起される多孔性結晶表面の構造ダイナミクス

2020 年度 実績報告書

• 研究領域: ソフトクリスタル：高秩序で柔軟な応答系の学理と光機能
• 研究課題/領域番号: 20H04669
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 内橋 貴之 名古屋大学, 理学研究科, 教授 (30326300)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: 高速原子間力顕微鏡 / ソフトクリスタル / MOF / MMF / 分子分解能イメージング

研究実績の概要

1. 多孔性結晶の高解像可視化技術の確立
MOFはDMF中で結晶が安定なことから、観察ステージへの固定にアクリル系接着剤を使用することが出来ない。低融点ハンダやワックスなどいくつか試した結果、ステンレス製ステージにワックスを塗布して結晶の一部を埋め込むことでDMF中でも安定に保持できることができた。さらに、最適な計測条件を検討した結果、MOF結晶表面の格子像を安定に可視化できるようになった。しかしながら、MOF結晶表面に数nmスケールの汚染物質が付着していることが判明し、ゲスト分子を導入することが困難な状態である。現在、汚染物質の特定と表面の清浄化を行っている。水中でも結晶が安定なピラーアレーン結晶表面での測定も試みており、いくつかの結晶で結晶格子像を得ることが出来ている。
2. 高速AFMのソフトクリスタルへの応用
領域内外の研究グループとの共同研究により高速AFM技術を様々なソフトクリスタル材料に応用している。TCPPとCaやCuからなる金属-有機薄膜の構造解析を行い、TCPP-Caでマイカ基板に分子1層の配列構造が形成されていることを確認できた(A03 石井Gとの共同研究)。また、ベイポクロミック結晶表面の高速AFM観察を行い、メタノール蒸気に晒すと表面構造が大きく変化する様子を観察することが出来た(A01 加藤Gとの共同研究)。その他、領域外共同研究によって、温度応答性ハイドロゲル微粒子の温度依存的な形態変化の観察1)や微粒子の重合初期家庭の観察2)に成功した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

計画通りMOF表面の高速AFMによる高解像観察の計測条件をほぼ確立できた。また、MMF表面での金粒子の観察も順調にすすでいる。さらに、領域内共同研究も実施できているため。

今後の研究の推進方策

1) ゲスト分子の取り込みと格子歪の経時観察: 細孔へのゲスト分子の取り込み過程とゲスト分子が取り込まれた領域近傍の結晶格子の歪およびその表面伝播過程を可視化する。この測定により、細孔へのゲスト分子の吸着をトリガーとした局所結晶歪みと、それに起因するゲスト分子吸着の協同的挙動について明らかにする。
2）MMF結晶表面での金ナノ粒子の成長過程の観察：MMF結晶表面で金ナノ粒子（AuNK）が形状選択的に生成することが見いだされている。AuNKの核形成からナノ粒子までの成長過程を高速AFMで追跡し、結晶表面構造とAuNK形成の関係や成長速度と形状の関係等を明らかにし、精密ナノ構造制御のための基本的知見を得る。
3) 機械刺激による局所結晶歪の誘起とゲスト分子の取り込み制御： AFMプローブによって多孔性結晶表面へ力学刺激を与え、表面に格子歪を誘起する。誘起された細孔サイズの変化に応じたゲスト分子の位置選択的取り込みを試みる。

研究成果

• [雑誌論文] Non-close-packed arrangement of soft elastomer microspheres on solid substrates (2021)
  • 著者名/発表者名: Yuma Sasaki, Seina Hiroshige, Masaya Takizawa, Yuichiro Nishizawa, Takayuki Uchihashi, Haruka Minato and Daisuke Suzuki
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 11 ページ: 14562-14567
  • DOI: 10.1039/D1RA02688G
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Nanostructure and thermoresponsiveness of poly(N-isopropyl methacrylamide)-based hydrogel microspheres prepared via aqueous free radical precipitation polymerization (2021)
  • 著者名/発表者名: Yuichiro Nishizawa, Haruka Minato, Takumi Inui, Ikuma Saito, Takuma Kureha, Mitsuhiro Shibayama, Takayuki Uchihashi and Daisuke Suzuki
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 11 ページ: 13130-13137
  • DOI: 10.1039/D1RA01650D
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Dynamic Assembly/Disassembly of Staphylococcus aureus FtsZ Visualized by High-Speed Atomic Force Microscopy (2021)
  • 著者名/発表者名: Junso Fujita, Shogo Sugiyama, Haruna Terakado, Maho Miyazaki, Mayuki Ozawa, Nanami Ueda, Natsuko Kuroda, Shun-ichi Tanaka, Takuya Yoshizawa, Takayuki Uchihashi and Hiroyoshi Matsumura
  • 雑誌名: International Journal of Molecular Sciences 巻: 22 ページ: 1697
  • DOI: 10.3390/ijms22041697
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Single-molecule level dynamic observation of disassembly of the apo-ferritin cage in solution (2020)
  • 著者名/発表者名: Basudev Maity, Zhipeng Li, Kento Niwase, Christian Ganser, Tadaomi Furuta, Takayuki Uchihashi, Diannan Lu, Takafumi Ueno
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 22 ページ: 18562-18572
  • DOI: 10.1039/D0CP02069A
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Nanostructures, Thermoresponsiveness, and Assembly Mechanism of Hydrogel Microspheres during Aqueous Free-Radical Precipitation Polymerization (2020)
  • 著者名/発表者名: Yuichiro Nishizawa, Haruka Minato, Takumi Inui, Takayuki Uchihashi*, Daisuke Suzuki
  • 雑誌名: Langmuir 巻: 37 ページ: 151-159
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.0c02654
  • 査読あり
• [雑誌論文] Novel Babesia bovis exported proteins that modify properties of infected red blood cells (2020)
  • 著者名/発表者名: Hassan Hakimi, Thomas J Templeton, Miako Sakaguchi, Junya Yamagishi, Shinya Miyazaki, Kazuhide Yahata, Takayuki Uchihashi, Shin-ichiro Kawazu, Osamu Kaneko, Masahito Asada
  • 雑誌名: PLoS pathogens 巻: 16 ページ: e1008917
  • DOI: 10.1371/journal.ppat.1008917
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Structural insights into the mechanism of rhodopsin phosphodiesterase (2020)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ikuta, Wataru Shihoya, Masahiro Sugiura, Kazuho Yoshida, Masahito Watari, Takaya Tokano, Keitaro Yamashita, Kota Katayama, Satoshi P. Tsunoda, Takayuki Uchihashi, Hideki Kandori and Osamu Nureki
  • 雑誌名: Nature Communications_ 巻: 11 ページ: 5605
  • DOI: 10.1038/s41467-020-19376-7
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Convergent evolution of processivity in bacterial and fungal cellulases (2020)
  • 著者名/発表者名: Taku Uchiyama, Takayuki Uchihashi#, Akihiko Nakamurad, Hiroki Watanabec, Satoshi Kanekoe, Masahiro Samejimaa, and Kiyohiko Igarashi
  • 雑誌名: Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 巻: 117 ページ: 19896-19903
  • DOI: 10.1073/pnas.2011366117
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct visualization of the conformational change of FUS/TLS upon binding to promoter-associated non-coding RNA (2020)
  • 著者名/発表者名: Nesreen Hamad, Hiroki Watanabe, Takayuki Uchihashi, Riki Kurokawa, Takashi Nagata, and Masato Katahira
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 56 ページ: 9134-9137
  • DOI: 10.1039/D0CC03776A
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural Dynamics of a Protein Domain Relevant to the Water-Oxidizing Complex in Photosystem II as Visualized by High-Speed Atomic Force Microscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Takaya Tokano, Yuki Kato, Shogo Sugiyama, Takayuki Uchihashi, and Takumi Noguchi
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry B 巻: 124 ページ: 5847-5857
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.0c03892
  • 査読あり
• [雑誌論文] Assembly mechanism of a supramolecular MS-ring complex to initiate bacterial flagellar biogenesis in Vibrio species (2020)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Terashima, Keiichi Hirano, Yuna Inoue, Takaya Tokano, Akihiro Kawamoto, Takayuki Kato, Erika Yamaguchi, Keiichi Namba, Takayuki Uchihashi, Seiji Kojima and Michio Homma
  • 雑誌名: Journal of Bacteriology 巻: 202 ページ: e00236-20
  • DOI: 10.1128/JB.00236-20
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thermoresponsive structural changes of single poly(N-isopropyl acrylamide) hydrogel microspheres under densely packed conditions on a solid substrate (2020)
  • 著者名/発表者名: Haruka Minato, Yuichiro Nishizawa, Takayuki Uchihashi and Disuke Suzuki
  • 雑誌名: Polymer Journal 巻: 52 ページ: 1137-1141
  • DOI: 10.1038/s41428-020-0372-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamic behavior of an artificial protein needle contacting a membrane observed by high-speed atomic force microscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Takafumi Ueno, Kento Niwase, Daisho Tsubokawa, Kosuke Kikuchi, Natsumi Takai, Tadaomi Furuta, Ryuji Kawano, Takayuki Uchihashi
  • 雑誌名: Nanoscale 巻: 12 ページ: 8166-8173
  • DOI: 10.1039/D0NR01121E
  • 査読あり
• [学会発表] 高速AFMによる酸素発生光化学系II のドメイン構造揺らぎの可視化 (2020)
  • 著者名/発表者名: 内橋貴之
  • 学会等名: ブルカージャパン オンラインシンポジウム ～単一生体分子の動的プロセス評価に向けた高速AFM技術～
  • 招待講演
• [学会発表] 高速原子間力顕微鏡でタンパク質の一分子動態を可視化する (2020)
  • 著者名/発表者名: 内橋貴之
  • 学会等名: 新学術領域合同シンポジウム－ソフトロボット学と発動分子科学の境界
  • 招待講演
• [学会発表] 高速原子間力顕微鏡で可視化する生体・人工分子のダイナミクス (2020)
  • 著者名/発表者名: 内橋貴之
  • 学会等名: 岡山大学大学院医歯薬学総合研究科(薬学系) 先端薬学特論 公開セミナー
  • 招待講演
• [学会発表] HS-AFM as a versatile tool to study dynamical and mechanical properties of proteins (2020)
  • 著者名/発表者名: Christian Ganser, Kimitoshi Takeda, Ryota Iino, Koichi Kato and Takayuki Uchihashi
  • 学会等名: 第58回日本生物物理学会年会: Symposium "The Multiple Modes of Proteins ? From Molecular Dynamics to Pathogenesis -
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 高速原子間顕微鏡による膜輸送装置Secの動態観察 (2020)
  • 著者名/発表者名: 長池航, 板家成良, 春山隆充, 塚崎智也, 内橋貴之
  • 学会等名: 日本生体エネルギー研究会第46回討論会
• [学会発表] 高速原子間力顕微鏡を用いた光化学系IIの動態観察 (2020)
  • 著者名/発表者名: 戸叶貴也, 加藤祐樹, 杉山翔吾, 野口巧, 内橋貴之
  • 学会等名: 日本生体エネルギー研究会第46回討論会
• [学会発表] Observation of Substrate Binding Sec Translocon and Structural Change of SecA with HS-AFM (2020)
  • 著者名/発表者名: Wataru Nagaike, Takamitsu Haruyama, Tomoya Tsukazaki and Takayuki Uchihashi
  • 学会等名: 第58回日本生物物理学会年会
  • 国際学会
• [学会発表] 溶液中HS-AFM observation of Amyloid β elongation and inhibition by antibodies (2020)
  • 著者名/発表者名: Shogo Miyajima, Maho Yagi-Utsumi, Takayuki Uchihashi and Koichi Kato
  • 学会等名: 第58回日本生物物理学会年会
  • 国際学会
• [学会発表] Chasing the transformation between monomer and dimer structure of cadherin anchored to supported lipid bilayer by high-speed AFM (2020)
  • 著者名/発表者名: Shigetaka Nishiguchi, Hiroki Oda and Takayuki Uchihashi
  • 学会等名: 第58回日本生物物理学会年会
  • 国際学会
• [備考] 名古屋大学D研ホームページ
  • URL: http://d.phys.nagoya-u.ac.jp/