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2015 Fiscal Year Annual Research Report

核生成

Research Project

Project/Area Number 15H05731
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

木村 勇気  北海道大学, 低温科学研究所, 准教授 (50449542)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 田中 今日子  北海道大学, 低温科学研究所, 特別研究員(RPD) (70377993)
川野 潤  北海道大学, 創成研究機構, 特任助教 (40378550)
Project Period (FY) 2015-05-29 – 2020-03-31
Keywordsナノ / 水和層 / 結晶成長 / その場観察 / 透過電子顕微鏡
Outline of Annual Research Achievements

核生成は物質形成の始まりであり、物理的、化学的なメカニズムの解明は多分野にまたがる非常に重要な課題である。従来の、原子、分子が一つずつ着脱する古典的モデルに対し、前駆体経由の非古典的核生成過程が提案され始め、核生成と前駆体のかかわりは、世界的にホットな領域になった。本研究では、溶液セルを用いた透過電子顕微鏡(TEM)による“その場”観察で、核生成と前駆体のかかわりを直接的に示すことを目的とする。核生成の理解にはナノ領域の物性と水和層がカギと考えており、本研究課題では、1)気相からの核生成実験、2)計算機シミュレーション、3)核生成の透過電子顕微鏡(TEM)中その場観察実験、の3つのアプローチを行う。本年度は、それぞれに関して、以下に記す実績が得られた。
1)液体窒素で冷却した蒸発源の氷をHeなどの不活性ガス中で蒸発させると、蒸気が冷えて高過飽和になり、核生成を経て氷ナノ粒子が生成する。その際の温度と分圧を干渉計から求められる。このような、低温物質の核生成実験が可能な独自の装置を設計して導入した。また、生成粒子をTEMで観察し、形や構造、サイズを同定できる、真空搬送冷却ホルダーを作製し、導入に成功した。核生成時の過飽和度と冷却時間を核生成理論に与えて、ナノサイズの水の表面自由エネルギーと付着確率を得られるようになった。
2)従来よりも3-4桁多い水分子でシミュレーションを行い、従来よりも大きな臨界核まで、その生成に必要なギブスの自由エネルギーを算出することに成功した。これにより、実験と同様にナノサイズの水の物理定数を得られるようになった。
3)電子線による損傷や温度上昇などの影響を評価することに成功し、軽元素からなるタンパク質の様な電子線に弱い有機物の観察条件を確立した。また、タンパク質のリゾチームを用いて、新しい核生成モデルを提案できた。この成果をまとめた論文を現在投稿中である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

交付申請書提出時点においては、3)核生成の透過電子顕微鏡(TEM)中その場観察実験を実施するための現有装置の修理と整備を行い、さらに電子線ストッパーを導入するなどの改良を加える予定であった。しかし、実際に修理を試みたところ、不具合は致命的で、直せなかった。前例のない不具合で、見積もりの段階では予測できなかった。また、8月の国際顕微鏡学会で得た最新の研究動向から、本研究課題の遂行には、高感度のCMOSカメラと、走査機能付きの電界放出型電子顕微鏡システム(FE-TEM)の新規導入が非常に有効であることが分かった。そこで、本研究を飛躍的に進展させるために、前倒し使用申請を行い、FE-TEMを導入した。
前倒しで導入するFE-TEMの基本性能は、現有TEMより著しく高く、別途購入予定であった電子線ストッパーも搭載した。CMOSカメラの使用により、従来より二桁高速で核生成を観察でき、電子線走査機能により、結晶の電子線損傷を著しく低減できる。これにより、核生成のTEM観察は、本年度の当初計画以上の成果が得られた。

Strategy for Future Research Activity

H28年度は、1)の気相からの核生成実験に注力する。導入予定の位相シフト高速度カメラは、開発会社との共同研究が決まり、低コストで高機能な機器を使用可能になった為、当初計画以上の成果を得られる見込みである。FE-TEMでは、3)のナノ結晶の溶解析出実験を行う。研究計画では、結晶表面に形成する水和層の役割を調べることが主になっており、ここでも、前倒しによって導入した装置が持つCMOSカメラと走査機能の為に、結晶表面をより高分解能かつ低電子線量で効率よく観察でき、期間を通して継続的に当初の計画以上の成果が得られる見込みである。
H29年度以降はイオン液体中で比較実験を行い、水和層の役割を調べることに注力する予定である。1)と3)の結果を合わせ、ナノ結晶と水の界面エネルギーを算出する。また、これまでの結果を元にナノ領域の物性と水和層を考慮した核生成モデルを構築する。2)の計算機シミュレーションでは、従来よりも数桁多い分子を用いたシミュレーションを行い、従来よりも大きな臨界核まで、その生成に必要なギブスの自由エネルギーを算出し、実験と比較検証を行う。その結果として、ナノ領域の物性と水和層を考慮した核生成モデルを構築する。

  • Research Products

    (39 results)

All 2016 2015 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (24 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Invited: 6 results) Remarks (5 results)

  • [Int'l Joint Research] チューリッヒ大学(スイス)

    • Country Name
      SWITZERLAND
    • Counterpart Institution
      チューリッヒ大学
  • [Int'l Joint Research] Vrije Universiteit Brussel(ベルギー)

    • Country Name
      BELGIUM
    • Counterpart Institution
      Vrije Universiteit Brussel
  • [Int'l Joint Research] University of Houston/NASA Goddard Space Flight Center(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      University of Houston/NASA Goddard Space Flight Center
  • [Int'l Joint Research] Jozef Stefan Institute(スロベニア)

    • Country Name
      SLOVENIA
    • Counterpart Institution
      Jozef Stefan Institute
  • [Journal Article] Concurrent Formation of Carbon and Silicate Dust in Nova V1280 Sco2016

    • Author(s)
      Itsuki Sakon, Shigeyuki Sako, Takashi Onaka, Takaya Nozawa, Yuki Kimura, Takuya Fujiyoshi, Takashi Shimonishi, Fumihiko Usui, Hidenori Takahashi, Ryou Ohsawa, Akira Arai, Makoto Uemura, Takahiro Nagayama, Bon-Chul Koo, Takashi Kozasa
    • Journal Title

      The Astrophysical Journal

      Volume: 817 Pages: 145 (23pp)

    • DOI

      10.3847/0004-637X/817/2/145

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The Effect of Mg2+ Incorporation on the Structure of Calcium Carbonate Clusters: Investigation by the Anharmonic Downward Distortion Following Method2016

    • Author(s)
      Kawano, J., Maeda, S., and Nagai, T.
    • Journal Title

      Physical Chemistry, Chemical Physics

      Volume: 18 Pages: 2690-2698

    • DOI

      10.1039/C5CP05139H

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Precipitation of halite during calcification of the massive reef-building coral Porites lobata2016

    • Author(s)
      Motai, S., Kawano, J., Nagai, T., Sowa, K. and Watanabe, T.
    • Journal Title

      European Journal of Mineralogy

      Volume: 0028 Pages: 2521

    • DOI

      10.1127/ejm/2016/0028-2521

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Homogeneous SPC/E water nucleation in large molecular dynamics simulations2015

    • Author(s)
      R. Angelil, J. Diemand, K. K. Tanaka, & H. Tanaka
    • Journal Title

      J. Chemical Physics

      Volume: 143 Pages: 0640507 (12pp)

    • DOI

      10.1063/1.4928055

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Simple improvements to classical bubble nucleation models2015

    • Author(s)
      K. K. Tanaka, H. Tanaka, R. Angelil, & J. Diemand
    • Journal Title

      Physical Review E

      Volume: 92 Pages: 022401 (9pp)

    • DOI

      10.1103/PhysRevE.92.022401

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Molecular Dynamics Simulation of the Behavior of Beryllium Diffusion in Corundum2015

    • Author(s)
      Kawano, J., Okuyama, M. and Miyata, T.
    • Journal Title

      Journal of Computer Chemistry, Japan

      Volume: 14 Pages: 111-116

    • DOI

      10.2477/jccj.2015-0016

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 透過電子顕微鏡を用いた溶液からの核生成の“その場”観察2016

    • Author(s)
      木村勇気
    • Organizer
      日本物理学会 第71回年次大会
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス、宮城県仙台市泉区
    • Year and Date
      2016-03-21
    • Invited
  • [Presentation] Consideration on the controlling factor of the metastable formation of CaCO3 polymorphs2016

    • Author(s)
      Kawano, J.
    • Organizer
      American Chemical Society the 251st National Meeting
    • Place of Presentation
      San Diego Omni Hotel, USA
    • Year and Date
      2016-03-13
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Nucleation experiment to understand formation of cosmic dust2016

    • Author(s)
      Yuki Kimura
    • Organizer
      Astrophysical Ices in the Lab
    • Place of Presentation
      EM-CSIC, Madrid, Spain
    • Year and Date
      2016-03-08
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 観測ロケットS-520-30号機を用いた宇宙ダストの再現実験2016

    • Author(s)
      木村勇気、石塚紳之介、中坪俊一、斎藤史明、山﨑智也、左近樹、田中今日子、竹内伸介、稲富裕光
    • Organizer
      第30回宇宙環境利用シンポジウム
    • Place of Presentation
      宇宙科学研究所、神奈川県相模原市
    • Year and Date
      2016-01-20
  • [Presentation] 宇宙ダストの形成過程の解明に向けたS-520観測ロケットによる微小重力実験2016

    • Author(s)
      木村勇気、石塚 紳之介、中坪 俊一、斎藤 史明、山﨑 智也、左近 樹、竹内 伸介、稲富 裕光
    • Organizer
      第16回宇宙科学シンポジウム
    • Place of Presentation
      宇宙科学研究所、神奈川県相模原市
    • Year and Date
      2016-01-07
  • [Presentation] Nucleation experiments under microgravity condition2015

    • Author(s)
      木村勇気
    • Organizer
      第32回Grain Formation Workshop
    • Place of Presentation
      札幌市職員共済組合 定山渓保養所 渓流荘、札幌市
    • Year and Date
      2015-12-09
  • [Presentation] 液相からの気泡核生成の大規模分子動力学計算と古典的理論の改良2015

    • Author(s)
      田中今日子, 田中秀和, Juerg Diemand, Raymond Angelil
    • Organizer
      第29回分子シミュレーション討論会
    • Place of Presentation
      朱鷺メッセ(新潟市)
    • Year and Date
      2015-12-01
  • [Presentation] Homogeneous SPC/E Water Nucleation in Large Molecular Dynamics Simulations2015

    • Author(s)
      H. Tanaka, K. K. Tanaka, R. Angelil, J. Diemand
    • Organizer
      ILTS International Symposium on Low Temperature Science
    • Place of Presentation
      北海道大学低温科学研究所(札幌市)
    • Year and Date
      2015-12-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nucleation from a supersaturated vapor2015

    • Author(s)
      Yuki Kimura, Kyoko K. Tanaka, Kouchi Akira, Naoki Watanabe, Shunichi Nakatsubo, Shinnosuke Ishizuka, Yuko Inatomi
    • Organizer
      ILTS International Symposium on Low Temperature Science
    • Place of Presentation
      北海道大学低温科学研究所(札幌市)
    • Year and Date
      2015-12-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] TEM observation of inorganic and biologically formed calcium carbonate crystals2015

    • Author(s)
      Kawano, J., Motai, S., Miyake, A. and Nagai, T.
    • Organizer
      Japan-Slovenia Bilateral Symposium of Transmission Electron Microscopy
    • Place of Presentation
      北海道大学低温科学研究所、札幌市
    • Year and Date
      2015-11-25
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] S-520-30 号機の実験結果と今後の計画2015

    • Author(s)
      木村勇気、石塚紳之介、中坪俊一、齋藤史明、山崎智也、左近樹、竹内伸介、稲富裕光
    • Organizer
      大気球シンポジウム
    • Place of Presentation
      宇宙科学研究所、神奈川県相模原市
    • Year and Date
      2015-11-05
  • [Presentation] 均質核生成実験で探る宇宙ダストの形成過程2015

    • Author(s)
      木村勇気
    • Organizer
      第45回結晶成長国内会議
    • Place of Presentation
      北海道大学学術交流会館、北海道札幌市
    • Year and Date
      2015-10-21
    • Invited
  • [Presentation] 透過型電子顕微鏡を用いたリゾチーム結晶成長“その場”観察2015

    • Author(s)
      山﨑智也、木村勇気
    • Organizer
      第45回結晶成長国内会議
    • Place of Presentation
      北海道大学学術交流会館、北海道札幌市
    • Year and Date
      2015-10-20
  • [Presentation] 気相中におけるナノ粒子均一核生成過程の赤外スペクトルその場測定2015

    • Author(s)
      石塚紳之介、木村勇気
    • Organizer
      第45回結晶成長国内会議
    • Place of Presentation
      北海道大学学術交流会館、北海道札幌市
    • Year and Date
      2015-10-20
  • [Presentation] FIB-TEMによる六角平板状vateriteの内部組織観察2015

    • Author(s)
      川野 潤・鶴本千尋・三宅 亮・永井隆哉
    • Organizer
      日本結晶成長学会
    • Place of Presentation
      北海道大学、札幌市
    • Year and Date
      2015-10-20
  • [Presentation] Formation Process of Calcium Carbonate Polymorphs from Aqueous Solution2015

    • Author(s)
      Kawano, J.
    • Organizer
      Japan-Slovenia Bilateral Meeting
    • Place of Presentation
      Jozef Stefan Institute, Ljubljana, Slovenia
    • Year and Date
      2015-10-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] カルサイト/水界面の構造解析2015

    • Author(s)
      佐久間博・H.O. Sørensen・川野 潤・西山直毅・福士圭介
    • Organizer
      日本鉱物科学会
    • Place of Presentation
      東京大学, 東京都
    • Year and Date
      2015-09-27
  • [Presentation] 透過電子顕微鏡による“その場”観察実験から探る核生成2015

    • Author(s)
      木村勇気
    • Organizer
      第39回結晶成長討論会
    • Place of Presentation
      同志社びわこリトリートセンター、滋賀県大津市
    • Year and Date
      2015-09-26
    • Invited
  • [Presentation] Gravity Effects on the Formation of Ultrafine Particles by the Gas Evaporation Method2015

    • Author(s)
      Yuki Kimura
    • Organizer
      The Joint Conference of 6th International Symposium on Physical Science in Space (ISPS-6) and 10th International Conference on Two-Phase Systems for Space and Ground Applications (ITTW2015)
    • Place of Presentation
      同志社大学、京都市
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] In-Situ IR Measurement of Oxide Nanoparticles Condensation Experiment for the Investigation of Astronomical Dust formation2015

    • Author(s)
      Shinnosuke Ishizuka, Yuki Kimura
    • Organizer
      The Joint Conference of 6th International Symposium on Physical Science in Space (ISPS-6) and 10th International Conference on Two-Phase Systems for Space and Ground Applications (ITTW2015)
    • Place of Presentation
      同志社大学、京都市
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Shock heating of dusts and icy planetesimals and recondensation of icy grains2015

    • Author(s)
      K. K. Tanaka, M. Nagasawa, H. Tanaka, T. Nakamoto, H. Nomura, H. Miura, and T. Yamamoto
    • Organizer
      Goldschmidt 2015
    • Place of Presentation
      Congress Center(プラハ, チェコ)
    • Year and Date
      2015-08-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Diagnosing evaporation of icy planetesimals in protoplanetary disks2015

    • Author(s)
      H. Nomura, D. Ishimoto, M. Nagasawa, K. K. Tanaka, H. Miura, T. Nakamoto, H. Tanaka, & T. Yamamoto
    • Organizer
      IAU General Assembly
    • Place of Presentation
      Hawaii Convention Center(USA)
    • Year and Date
      2015-08-10
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Transmission Electron Microscopy of Crystallization of Lysozyme in a Solution2015

    • Author(s)
      T. Yamazaki, M. Shirai, H. Matsumoto, Y. Kimura
    • Organizer
      Microscopy & Microanalysis
    • Place of Presentation
      Prtland, Oregon, USA
    • Year and Date
      2015-08-03
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 液相からの気泡核生成の大規模分子動力学計算と古典的理論の改良, 北海道大学低温科学研究所研究集会 衛星系研究会:衛星系と噴火現象2015

    • Author(s)
      田中今日子, 田中秀和, Juerg Diemand, Raymond Angelil
    • Organizer
      北海道大学低温科学研究所研究集会 衛星系研究会:衛星系と噴火現象
    • Place of Presentation
      北海道大学低温科学研究所(札幌市)
    • Year and Date
      2015-07-21
  • [Remarks] 北海道大学 プレスリリース 水の凝縮核生成の大規模分子動力学シミュレーション

    • URL

      http://www.hokudai.ac.jp/news/150819_lowtem_pr.pdf

  • [Remarks] 核生成- from water vapor to droplet-(日本語)

    • URL

      https://www.youtube.com/watch?v=QI4TRR-bntI&nohtml5=False

  • [Remarks] Nucleation -from water vapor to droplet -(English)

    • URL

      https://www.youtube.com/watch?v=jq8pCThPIjo&nohtml5=False

  • [Remarks] 北海道大学 プレスリリース 観測ロケット S-520-30 号機打ち上げ成功

    • URL

      http://www.hokudai.ac.jp/news/150914_lowtem_pr.pdf

  • [Remarks] 川野研究室ホームページ

    • URL

      http://www.kawano-lab.com/

URL: 

Published: 2017-01-06   Modified: 2022-10-14  

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